Resource utilization status and development trend of bulk solid waste of coal-based ash/slag
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摘要:
近年来，煤炭工业快速发展，为国民经济运行提供了重要能源保障和原料支撑，与此同时，燃煤电厂、工业和民用锅炉等设备在煤燃烧和气化工艺过程中，产生大量的煤基灰/渣（粉煤灰、燃煤炉渣、气化渣）等工业固体废弃物，对生态环境造成了较大影响。以粉煤灰和气化渣为代表的煤基灰/渣为例，我国每年排放约8亿t粉煤灰和
3500 万t气化渣，但是受限于国家能源结构、产业政策等因素的影响，以及煤基灰/渣的资源分布、产地性质的制约，目前，煤基灰/渣的高效资源化利用率还有待提升，其中，粉煤灰的综合利用率为70%、气化渣的综合利用率仅为30%，未来我国大宗固废仍存在产量大、资源利用不充分、综合利用产品附加值低等困境。因此，进一步提升大宗固废综合利用水平，全面提高资源利用效率，积极落实国家“碳达峰”和“碳中和”相关政策，完成煤炭工业“十四五”发展规划中相关工作，是当前煤炭开发利用需面对的重要问题。基于此，针对煤基灰/渣的性质，开展了大量的探索，如分级、分选、提质等技术研究，开发了具有针对性的工艺技术及装备，部分实现了煤基灰/渣的大宗固废资源化利用和高附加值利用。鉴于煤基灰/渣具有比表面积大、孔隙结构发达、含碳量偏高、铝硅含量丰富等特性，目前已经作为原料广泛应用于建工建材、环保、生态、化工等领域。文章分别从大宗固废资源化利用和深加工高附加值利用两个方面对煤基灰/渣进行了阐述。①建工建材等应用领域仍是提升煤基灰/渣大宗固废资源化利用的重要方向，但由于煤基灰/渣资源化利用存在脱碳与炭−灰分离技术装备有待完善、脱水与干燥困难、重金属可能存在沉淀等问题，后续有待深入研究；②提取有用组分并用于功能性碳材料制备、环境污染治理等领域可实现煤基灰/渣深加工高附加值利用，但需对生产工艺环节中产生的酸碱性或重金属废液进行有效处理，从而减少对环境的污染。针对煤基灰/渣在大宗固废资源化利用中所存在的问题，探讨了其未来发展趋势，以期为煤基灰/渣的大宗固废资源化利用以及煤化工行业高端化、低碳化、绿色化发展提供借鉴与参考。Abstract:In recent years, the rapid development of the coal industry has provided important energy security and raw material support for the national economy. At the same time, coal-fired power plants, industrial, civil boilers and other equipment produce large quantities of coal-based ash/slag (fly ash, coal-fired slag, gasification slag) and other industrial solid waste during the coal combustion and gasification processes, which have a significant impact on the ecological environment.Taking coal-based ash/slag represented by fly ash and gasification slag as an example, China emits about 800 million tons of fly ash and 35 million tons of gasification slag every year. However, limited by the national energy structure, industrial policy and other factors, as well as the resource distribution of coal-based ash/slag and the nature of the origin of the constraints. At present, the efficient resource utilisation of coal-based ash/slag is still to be improved. Among them, the comprehensive utilization rate of fly ash is 70%, and that of gasification slag is only 30%. In the future, China's bulk solid waste still faces the dilemma of large output, inadequate utilization of resources and low added value of comprehensive utilization products. Therefore, to further improve the comprehensive utilization level of bulk solid waste, comprehensively improve the efficiency of resource utilization, actively implement the national ‘carbon peak’ and ‘carbon neutrality’ related policies.Completing the relevant work in the ‘14th Five-Year Plan’ of the coal industry is an important issue for coal development and utilisation at present. Based on this, a lot of exploration has been carried out for the properties of coal-based ash/slag, such as classification, separation, quality and other technical research. Targeted process technologies and equipment have been developed, partially realising bulk solid waste resource utilisation and high value-added utilisation of coal-based ash/slag. In view of the characteristics of coal-based ash/slag with large specific surface area, developed pore structure, high carbon content, rich in aluminium and silicon content, it has been widely used as a raw material in construction and building materials, environmental protection, ecology, chemical industry and other fields.In this paper, the utilization of bulk solid waste resource and the utilization of high value-added in deep processing of coal-based ash/slag are discussed. ① Construction, building materials and other application fields are still important directions to improve the resource utilization of bulk solid waste of coal-based ash/slag. However, due to the problems of coal-based ash/slag resource utilization, such as decarbonization, carbon-ash separation technology, equipment need to be improved, difficulties in dewatering and drying, and possible precipitation of heavy metals, etc., which need to be followed up with in-depth research. ② Extraction of useful components and used in the preparation of functional carbon materials, environmental pollution control and other fields can realize the deep processing of coal-based ash/slag with high value-added utilization. However, it is necessary to effectively treat the acid, alkali or heavy metal waste liquid generated in the production process to reduce the pollution to the environment. In view of the existing problems in the resource utilization of bulk solid waste of coal-based ash/slag, its future development trend was discussed.It is expected to provide reference for the resource utilization of bulk solid waste of coal-based ash/slag as well as the high-end, low-carbon and green development of the coal chemical industry.
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0. 引 言
煤炭是世界上储量最大、分布范围最广的一种化石能源，在工业用煤、民用用煤等领域有着广泛的应用。2016—2021年，中国原煤产量总体比较稳定，2022年，中国原煤产量突破45亿t，同比增长9%，比2021年同期增加4.3亿t，创历史新高[1]。煤炭资源在我国能源消费结构中占据重要地位，在我国一次能源消费中占75%以上[2]，其可持续发展关系到国家的经济和能源安全。近年来随着我国煤化工产业的迅速发展，我国对煤炭燃烧、煤炭气化制取高质量工业材料的研究也不断深入，导致了燃煤电厂、工业、民用锅炉等其它设备在煤燃烧、气化过程中大量的工业固废产生，尤其是粉煤灰、燃煤炉渣、气化粗渣、气化细渣，长时间以来，废渣大量堆积，如何处理废渣堆积问题日益受到重视[3]。
“十四五”期间，煤化工产业正在向更加低碳、节能、高效的方向发展，大宗工业固废也向着高附加值、低成本方向迈进。资源化利用大宗工业固废，是我国建设绿色、低碳、循环经济体系的一个重要内容，这不仅是对资源化利用的本质要求，也是助力实现“碳达峰”和“碳中和”的一项重要举措。大宗工业固废以煤燃烧产生的粉煤灰和燃煤炉渣、煤气化产生的粗渣和细渣为例，目前研究出了诸多利用技术，虽然已经广泛应用于建工建材、环保、生态、化工等领域，但其综合利用率较低、难度大、处理成本高、大多停留在实验室阶段，尚未大规模应用，且国内对于煤基灰/渣的处理方式主要是堆积和填埋，不仅会产生大量粉尘、刺激性气体，还会造成土壤、空气、土地、水体资源的污染，甚至会严重危害人的身体健康和动植物生存。因此，将煤基灰/渣高效资源化利用，提高大宗工业固废利用率，减少对生态环境带来的污染，成为当前研究重点。
综上，从煤基灰/渣（粉煤灰、燃煤炉渣、气化渣）的理化性质进行分析，总结了煤基灰/渣的主要性能特点，鉴于煤基灰/渣具有比表面积大、孔隙结构发达、含碳量偏高、铝硅含量丰富等性能，系统剖析了煤基灰/渣的大宗固废资源化利用和深加工高附加值利用，并对现有工艺技术中所存在的问题和应用前景进行总结与展望，探讨了未来的研究重点以及发展趋势，以期为煤基灰/渣的大宗固废资源化利用以及煤化工行业高端化、低碳化、绿色化发展提供借鉴与参考。
1. 煤基灰/渣理化性质
1.1 粉煤灰理化性质
粉煤灰是在燃煤过程中，从烟气中捕获的细小的固体颗粒，粒径在1～50 μm，呈灰白色或黑色的粉状球形颗粒，颜色越深，粒度越细，含碳量越大，比表面积为
1500 ～3600 cm2/g，平均比重为2.1 g/cm3[4-8]，呈现多孔球形结构，具有较好的渗透性（粉煤灰SEM图谱如图1所示）[9]。由于燃煤产地不同或是燃煤充分性不同，导致各地粉煤灰的化学组成略有差异，对于大部分地区粉煤灰，其化学组成及含量见表1，由表可知，粉煤灰主要以SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO等氧化物的成分存在，含有大量的硅元素和铝元素，此外，粉煤灰还含有少量的锗、硼、镍、铀等稀有元素。在煤炭燃烧产生的固废中，粉煤灰占总含量60%～80%[4]。粉煤灰中的矿物组成大部分为莫来石、石英、赤铁矿、刚玉等，即大部分的硅元素以石英、硅酸盐的形式存在，铝元素以离子或者氧化物的形式存在[10-12]，粉煤灰的主要矿相种类见表2。
主要化学成分 SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO K2O MgO 质量分数/% 41.5 40.9 2.26 1.36 0.399 0.330 1.2 燃煤炉渣理化性质
燃煤炉渣是煤炭燃烧后从炉底排出的一种固体废弃物，粒径在10～
1000 μm，呈黑灰色的不规则颗粒状态或者不均匀块状，含碳量一般在15%左右，容重一般为0.7～1.0 t/m3，具有较大的吸水性、床层孔隙率（燃煤炉渣SEM图谱如图2所示）[10]。序号 粉煤灰矿物相 组成 1 莫来石 3Al2O3·2SiO2 2 石英 SiO2 3 赤铁矿 Fe2O3 4 刚玉 Al2O3 5 硅酸铝 Al2SiO5 6 硅酸钙 Ca2SiO4 7 石灰 CaO ![]()
图 2 燃煤炉渣放大10180X的SEM图谱Figure 2. SEM spectrum of coal furnace slag enlarged 10180X times燃煤炉渣的化学组成和粉煤灰类似，主要成分为SiO2、Al2O3、FeO、CaO，其中，SiO2在燃煤炉渣中占比为20%～60%，Al2O3占比为20%～35%，FeO占比为5%～20%，CaO占比为1%～5%，也含有少量的硫、碳等元素。在煤炭燃烧产生的固废中，燃煤炉渣占总含量40%～60%[4]，其化学组成见表3。燃煤炉渣的矿物组成主要有莫来石、石英、赤铁矿、磁铁矿，以及大量含硅玻璃体，少量未燃碳等，燃煤炉渣的主要矿相种类见表4[13]。
主要化学成分 SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO K2O MgO 煤渣含量/% 35.21 22.93 7.25 5.13 2.08 1.23 1.3 煤气化渣的理化特性
煤气化渣主要分为气化粗渣和气化细渣。其中，粗渣是在气化炉的底部排渣口中生成的，粒径介于3.75～9.00 mm，呈不均匀的颗粒状，占总渣量的60%～80%。细渣是在合成的除尘设备产生的，粒径小于50 μm，呈黑色或灰色粉末状，占总排渣量的40%。气化渣表面较粗糙、疏松多孔、孔隙结构较发达，含有大小不一的非晶相玻璃体，呈分散性和絮状性（煤气化渣SEM图谱如图3所示）[14]。
序号 燃煤炉渣矿物相 组成 1 莫来石 3Al2O3·2SiO2 2 石英 SiO2 3 赤铁矿 Fe2O3 4 刚玉 Al2O3 5 夕线石 Al2O3·SiO2 6 钙长石 CaAl2Si2O8 7 磁铁矿 Fe3O4 通过对气化粗渣和细渣进行XRF表征分析，对比了陕西、内蒙古、天津等不同地区粗渣和细渣，发现尽管煤种、原煤产地、炉型、气化工艺等条件不同，但气化渣的主要成分相近。其中，煤气化粗渣含碳量较低，细渣含碳量较高，大多都主要以SiO2为主、也含有部分Al2O3、CaO、Fe2O3和残炭等[15]，其化学组成见表5[16-19]。
原料
炉型主要矿物质相质量分数/%
烧矢量/%SiO2 Al2O3 CaO Fe2O3 陕西粗渣 — 33.75 8.71 15.87 14.19 16.08 陕西细渣 — 14.86 7.72 8.16 8.73 52.91 天津粗渣 两段炉 27.33 14.43 19.04 23.90 5.53 天津细渣 两段炉 32.01 12.88 11.19 11.48 21.39 茂名粗渣 CE 22.58 10.10 24.40 17.61 13.51 茂名细渣 CE 29.81 14.74 9.71 5.57 30.46 枝江粗渣 Shell 23.98 12.80 9.34 45.58 29.61 枝江细渣 Shell 29.85 16.20 3.84 5.59 27.82 岳阳粗渣 Shell 24.19 12.21 13.0 9.14 32.03 岳阳细渣 Shell 26.21 15.38 4.85 4.84 41.72 宁夏细渣1 Texaco 27.07 8.84 9.41 8.12 31.28 宁夏细渣2 GSP 35.79 9.84 8.14 8.52 21.44 内蒙古粗渣 — 27.33 14.43 19.04 23.90 6.99 通过对气化粗渣和细渣进行XRD表征分析可知，煤气化渣大部分矿物质主要由非晶态物质和少量的结晶矿物质组成；矿相主要成分为莫来石、石英、方解石；其中，粗渣中含有少量钙长石、硫铁矿等；细渣中含有少量刚玉和赤铁矿等成分（气化粗渣和细渣主要矿相种类见表6）[3,20]。
序号 粗渣矿物相 组成 细渣矿物相 组成 1 莫来石 3Al2O3·2SiO2 莫来石 3Al2O3·2SiO2 2 石英 SiO2 石英 SiO2 3 方解石 CaCO3 方解石 CaCO3 4 钙长石 CaAl2Si2O8 刚玉 Al2O3 5 硫铁矿 FeS 赤铁矿 Fe2O3 2. 煤基灰/渣的固废资源化利用
2.1 粉煤灰的资源化利用
粉煤灰作为煤基灰/渣中的一种，主要应用于建筑和路面材料，例如制砖、生产水泥、混凝土掺料、铺路、制备陶瓷产品等。
2.1.1 制 砖
在建筑行业中，传统的实心黏土砖被大量使用，这些砖多是由黏土烧结而成，不仅消耗大量的黏土，还对大量的耕地造成破坏，由于粉煤灰中Al2O3含量较高，使用粉煤灰制砖取代传统的实心黏土砖，耐火性能更为优异，可以有效防止在烧结过程中坯体开裂，提高烧结的成功率，经过烧结后的粉煤灰砖产品还具备容重轻、导热系数小等优点，可以提高建筑材料使用效果，降低建筑行业成本。
周忠华[21]采用具有良好耐火性能的高岭土、长石、无烟粉煤灰，外加微量有机或无机增塑添加剂，可将粉煤灰的掺入量达50%，最高达90%，其烧制的砖的抗压强度可增加75 MPa。丁勇发等[22]对砖、混凝土再生碎石压碎值进行试验研究，给出了不同等级公路水泥粉煤灰稳定砖、混凝土再生碎石的最佳配比方案，为工业废渣利用提供借鉴。
与普通黏土砖比较，利用粉煤灰制砖，耐久性和抗压能力得到了明显改善，不仅能够解决大量的废渣问题，还为建材工业的生产开辟了新的来源。但当前粉煤灰制砖存在的问题是企业投入巨大，且产量、合格率、掺灰率和效益低下[23]。
2.1.2 生产水泥
粉煤灰中所含的活性物质，如SiO2、Al2O3、CaO与黏土相似，可代替部分黏土与水泥生产。此外，粉煤灰的掺入可以有效提高水泥的后期强度以及水泥的抗渗性能。
ZHANG等[24]通过测量水泥体系中电阻率的变化，对粉煤灰的掺入量对水泥水化的影响进行了分析，发现分散在水泥浆液中的粉煤灰颗粒只有在养护7～28 d后，发生水化反应，形成水合凝胶。研究发现，用超细粉煤灰来制作水泥的效果要优于用普通粉煤灰来制作水泥，不仅能够解决传统的粉煤灰水泥早期强度较低的问题，还能间接地提高水灰比、降低水泥颗粒的团聚，使其分布更加均匀，更好地加速水泥的水化[25]。DUAN等 [26]的研究结果显示，在3 d标准养护之后，超细的粉煤灰水泥具有18～23 MPa的抗压强度，比一般的粉煤灰水泥高出240%或更多。
目前，国内外对粉煤灰应用于生产水泥的差距较大，仍有大量的粉煤灰没有得到有效利用，如西部重工业地区对煤炭使用量远超内陆地区，导致排放的粉煤灰等固废较多，而运输到其它地区成本较大，使得大量的未使用的粉煤灰被集中堆放处置。未来可将其与其它工业固体废物结合，改善其透水性、抗冻融等性能，拓展其应用领域。
2.1.3 混凝土掺料
粉煤灰还具有活性、形貌和微集料作用，对新拌水泥砂浆和再生粗骨料间的弱界面有很好的改善作用，有效地提升其力学性能[27]。在混凝土中掺入粉煤灰，不仅能有效抑制碱−集料反应，降低混凝土裂缝的危险，还可以降低成本，节约水泥用量。同时，利用粉煤灰的二次水化，可以有效地提高水泥石的致密程度，从而改善水泥石的抗渗性能和抗硫酸盐侵蚀性能。
姚红等[28]以粉煤灰为主要原料，制成轻巧且高强度的混凝土，适用于大跨径桥梁、立交桥、海工构筑物和高层建筑。夏侯唐鹏等[29]发现在粉煤灰掺入比例≤ 65%、水灰比≥ 0.40%的情况下，可对混凝土的抗冻性、抗渗性产生间接的影响，在实际应用中，合理地设置掺量配比，从而达到性能的最优。贾飞等[30]将粉煤灰掺量增加到60%，再对其力学强度、吸水性、氯离子渗透性展开测试，结果表明，掺入大量粉煤灰的混凝土在经过28 d的养护后，其抗压强度达到了42.5 MPa，劈裂抗拉强度达到了3.4 MPa，可以与普通水泥混凝土接近。但粉煤灰的掺入也会对混凝土性能产生影响，FUZAIL等[31]研究发现，混凝土的抗压强度会随着粉煤灰的掺合量增加而降低，当粉煤灰掺量增加时，由于粉煤灰在常温下的水化反应缓慢，标准养护28 d后，其抗压强度、抗折强度均有所下降，28 d标准养护不足以使其发挥出最好的性能。张腾腾等[32]研究粉煤灰掺量对混凝土性能的影响，发现海水海砂高性能混凝土随着粉煤灰用量的增大，强度呈现递减的趋势，残余未水化粒子增多；粉煤灰的掺入量偏高或偏低都会使水泥材料的化学收缩增大，高温蒸养时粉煤灰掺量应≤ 30%，标准时粉煤灰掺量应≤ 50%。
将粉煤灰掺入混凝土，不仅能够减少水泥用量，还可以使结构更加紧密，抗裂性增强，提高耐力等。但由于粉煤灰在水化过程中会产生大量的氢氧化钙，导致其抗碳化能力下降，特别是在低钙粉煤灰中，在实际应用中应合理设置粉煤灰配比。
2.1.4 制备陶瓷产品
粉煤灰的化学组成与黏土、长石等类似，呈中空特性，可作为一种优质的陶瓷材料，替代部分黏土，以粉煤灰为主要原料，加入稳定剂、发泡剂，经高温烧结可制得强度高、耐腐蚀、耐湿、阻燃、隔热、绝缘等优良理化性能的陶瓷产品。目前，国内对粉煤灰制备陶瓷材料的应用范围主要是传统陶瓷、泡沫陶瓷、玻璃陶瓷。
陈芳[33]以粉煤灰、废玻璃粉为主要原料，加入硼酸稳定剂、硫酸盐发泡剂，制得了抗压强度8.01 MPa、气孔率71.5%的优良泡沫陶瓷，具有广阔的应用前景。KNIESS等[34]使用粉煤灰制备三元体系Li2Al2Si3O10陶瓷玻璃，获得了具有优良力学性能的纳米晶结构，且成本低廉，成形性高。赵飞洋等[35]用粉煤灰、玻璃粉、瓷粉为作为原料，添加5%硼酸和2.5%硫酸钠，烧成了一种轻便的泡沫陶瓷砖，制备出气孔率为71.5%、抗压强度为8.01 MPa的优良泡沫陶瓷。
粉煤灰制成的陶瓷在现代化的室内墙面和地面装饰中，既具有装饰效果，又具有良好的隔音和保温效果。但采用粉煤灰制备陶瓷材料，制备工艺复杂，成本投资较大，掺入量少，不利于推广使用。
2.2 燃煤炉渣的资源化利用
燃煤炉渣经研磨后形成的煤粉与粉煤灰、矿渣粉相似，具有一定的潜在活性，在化学激发和热激发作用下，具有一定火山灰活性，并显示出水硬性凝胶特性，在建筑材料、制备陶瓷产品等方面较好应用[36-40]。
2.2.1 混凝土掺料
燃煤炉渣是一种优良的道路工程材料，与粉煤灰性质类似，将燃煤炉渣、水泥、石灰等作为原料，掺入混凝土中，制备出的工程材料具有抗压强度高、密实度高、耐久性好等优点。
随着燃煤炉渣用量的增加，混凝土的抗压强度表现出了一个先上升后下降的过程，在燃煤炉渣添加量为20%～30%的情况下，其抗压强度最高可达80 MPa[41]。刘炜震等[41]以燃煤炉渣、水泥、砂子等作为原料，研制出适用于羊场湾煤矿的炉渣混凝土，抗压强度可达到15 MPa以上，并发现炉渣的掺量是影响混凝土强度的直接原因。黄凯等[42]将钢渣与燃煤炉渣掺入到混凝土中来制备32.5级水泥，并确定了最佳配比和细度控制指标，最终得出燃煤炉渣的初始粉磨效果较好，并以440 m3/kg的水泥试样为最佳。王宁等[43]利用粉煤灰、燃煤炉渣对混凝土抗压、吸水性能的影响进行了研究，结果表明，当粉煤灰取代率为15%、燃煤炉渣取代率为5%时,骨料颗粒直径小于20 mm，经28 d养护后，其抗压强度可达33.62 MPa，符合C30混凝土的强度要求。
将燃煤炉渣掺入混凝土中可有效提高水泥、混凝土的密实度、耐久性、抗压性和抗渗性。但燃煤炉渣的掺入量是影响混凝土抗压强度的主要因素，混凝土的强度会随着燃煤炉渣掺入量的增加而降低，并且燃煤炉渣必须经过机械活化等方式来充分激发自身活性，才能更好应用于混凝土。这也是限制燃煤炉渣资源化利用的原因之一。
2.2.2 人工湿地除磷
燃煤炉渣作为人工湿地基质，目前被国内外普遍运用[44-45]，燃煤炉渣不仅可以中和酸性物质，还能进行吸附、离子交换。燃煤炉渣在人工湿地中的应用有：处理生活污水、生态养殖污水中氮、磷、有机物、悬浮物等[46-47]。
赵泽宁[48]研究了燃煤炉渣和砾石对人工湿地除磷效果的影响，结果表明，炉渣和砾石垂直流人工湿地除磷效果好，它们对磷的平均脱除率分别为76%、65%，炉渣较砾石有更强的除磷能力。秦娟娟[49]研究了4种不同的填料（燃煤炉渣、沸石、陶粒、改性沸石）对人工湿地中除磷效果影响，发现对磷的静态饱和吸附量由大到小顺序是燃煤炉渣>陶粒>改性沸石>沸石，采用燃煤炉渣可以处理高含磷量的废水。
燃煤炉渣作为湿地的改良剂，可以有效吸附湿地中$ {\mathrm{P}\mathrm{O}}_{4}^{3-} $等离子，减少其对环境的污染，还可以改良盐碱地，减少土地资源的浪费。但燃煤炉渣吸附性能受pH值的影响，在处理含磷的人工湿地时，需要控制好pH值，后续进一步研究可将其深加工处理，增强其吸附能力。
2.2.3 制备陶瓷产品
燃煤炉渣的物理性能和化学组成与粉煤灰相近，其主要组成成分都有石英、钙长石、方解石、莫来石和磁铁矿等。因此，可以参考粉煤灰在陶瓷制品中的应用，使用燃煤炉渣来生产陶瓷制品。
GLYMOND、NAMKANE等[50-51]对燃煤炉渣制作陶瓷砖进行了较为深入的探讨，同时，还研究了烧结温度和掺入量对陶粒性能的影响。陈元[52]利用燃煤炉渣、粉煤灰、脱水污泥作为原料来制备陶粒吸附剂，吸附含铅的废水，结果表明，所制得的陶粒可以满足水处理用人工陶粒滤料的需要。吸附后的废水达到污水综合排放的标准。但采用燃煤炉渣制备陶瓷产品应用范围广较小，工艺繁琐，掺入量少，不利于推广使用。
2.3 煤气化渣的资源化利用
目前，国内外对煤气化渣资源化利用主要集中在建筑建材制造领域如：水泥、混凝土掺料、墙体材料制造。
2.3.1 水泥、混凝土掺料
在建筑工程中，建筑材料对回填使用要求较高，但细渣的含碳量较高，烧失量高，不适合在建材生产中使用，而粗渣含碳量低，烧失量低，结构致密，稳定性好，用作建筑建材中水泥和混凝土的掺合料能显著地提高其强度、密实度、耐久性，是一种较好的填料[53-54]。研究发现，在水泥浆体中加入煤气化渣，可以发挥成核的效果，对水泥的水化反应有利，增加了水泥浆体中水化产物的数量，缩短了凝结时间，还可以提高水泥浆体抗压强度[55]。
郭磊等[56]采用煤气化粗渣、细渣制取高模量沥青混凝土，改善了沥青浆体的弹性、刚性模量，有效地抑制道路车辙的发生。傅博等[57]在水泥中加入10%煤气化渣，使水泥浆中的水化产物含量提高，与普通水泥比较，添加气化渣后的水泥凝结时间缩短，抗压强度增加。盛燕萍等[58]以煤气化渣为原料，研究表明，在20%煤气化渣的配比下，水泥稳定碎石的最优干密度为2.46 g/cm3，最优含水率为6%，可取代水泥中的一些矿物组分，并可有效地改善水化产物的后期强度，在此基础上，以煤气化渣为主要原料，其抗压强度、劈裂强度、收缩等都进行了优化，可满足路面基层的工作需求。LUO等[54]发现，脱碳后的煤气化粗渣对水泥砂浆的流动性有利，鉴于粉煤灰具有良好的火山灰活性，这两种物质的协同作用会对水泥基材料的流动性和强度产生很好的影响。同时，煤气化渣的加入还能够改善碱激发混凝土的坍落度和早期强度，煤气化渣的粒度越细，混凝土的坍落度也就越大，强度也就越高。有利于改善碱激发混凝土的抗冻融循环性能[59]。
工程实践表明，将煤气化渣作为路基材料有很好的发展前景，且可经简单处理就可达到路基材料的要求，而且抗冻性能良好[60]，煤气化渣还可以使环氧树脂砂浆的抗压性能、粘结性能、强度和韧性得到极大的改善，这对其在道路修补材料中的推广应用有很大的帮助。但由于煤气化渣中含有部分残炭，较高的残炭会抑制气化渣与水泥之间的凝胶反应，降低混凝土的抗冻性能，因此对气化渣的烧失量要求比较严格，反应条件比较苛刻，对煤气化渣应用在道路建筑建材上产生了挑战。
2.3.2 墙体材料制造
煤气化渣的化学组成与工业砖相似，由煤气化渣、粉煤灰、煤矸石等为主，添加水泥、黏土等活性物质，组成混合料，SiO2、Al2O3、Fe2O3经水化反应，形成硅铝型玻璃体，与水化后的氧化钙发生反应，生成水化硅（铝）酸钙胶状玻璃体，通过一定的工艺，可以生产出符合国家标准的工业用砖。从而达到节能、环保的目的。
牛国峰[61]以煤气化渣为研究对象制备烧结砖，结果表明，当煤气化渣的掺入比例为45%，温度为
1150 ℃时，能够制备出抗压强度为49.71 MPa，密度1.5 g/cm3，吸水率21.66%的烧结砖。张成等[62]研究发现，当煤气化渣、水泥、粉煤灰的比例分别为6∶3∶1的时候，以石膏为激发剂，在100 ℃的条件下，蒸养18 h，从而生产出符合要求的蒸压砖。此外，还提出粉煤灰的粒度对砖的强度有较大的影响，因此需对颗粒较大的煤气化渣适当破碎成细粒级煤气化渣。利用煤气化渣为原料制备出抗压强度高的路面材料以及砖块，是一种有效的粉体资源化利用方法。然而，无论是粗渣还是细渣，都有较高的残炭，且多孔碳颗粒的存在，将使新拌混凝土的需水率增大，从而造成混凝土的沁水增多，引起制品的干缩变形。因此，为了防止砌体产品干缩变形，应采用含碳量较低的煤气化渣作为砌体材料。
3. 煤基灰/渣深加工高附加值利用
3.1 粉煤灰深加工高附加值利用
粉煤灰中的复杂组分限制了资源化利用率的提高，但同时也为高附加值利用提取提供了丰富的原料，粉煤灰富含Si、Al、Fe、C、S、Ge等有价元素，根据不同组分物化性质不同，可对粉煤灰进行有价组分分离与提取、污水吸附、合成农业产品等[13]。
3.1.1 提取氧化铝
近年来，氧化铝在市场上的需求不断增加，高品位铝土矿资源紧缺，以低廉的价格生产出Al2O3成为主流。粉煤灰中含有丰富的硅、铝成分，将粉煤灰与石灰石混合，在高温下进行煅烧，得到的液相经过脱硅、脱碳、煅烧等过程，最终得到氧化铝粉[63]，从粉煤灰中提取氧化铝，可以同时回收粉煤灰中的多元金属成分，实现了固废资源再利用。
孙培梅等[63]采用石灰石烧结法从粉煤灰中提取氧化铝，并将其与石灰石混合，在
1300 ～1400 ℃的温度下进行煅烧，最终获得氧化铝粉，并在碳酸钠溶液中的溶出率超过82%。杨再名等[64]利用碱石灰烧结法提取粉煤灰中的氧化铝，研究其配钙比、碱铝比对熟料的烧结特性、粉化特性及氧化铝溶出特性的影响，最终获得约90%的氧化铝浸出率。从粉煤灰中提取氧化铝具有能耗低、成本低的优点，且在酸的回收利用同时，能够实现较好的经济、社会、环境效益。但在烧结法中加入大量石灰时，会形成大量的残渣，还存在着工艺流程繁琐、高酸耗、难过滤、Fe、Al、Si难以分离等问题，尚未实现产业化。
3.1.2 提取稀有金属元素
粉煤灰中除了含有铝、铁，还含有微量锗、镓和铀等稀有金属元素。目前，国内外对粉煤灰中稀有元素的研究，侧重于稀有元素形态、浸出、萃取、酸浸等工艺。
KAMRAN等[65]利用甲基三辛基氯化铵萃取剂，成功地从粉煤灰中萃取出Ge。周小平等[66]以粉煤灰为主要原料，利用多种单酸及复合酸提取粉煤灰中Al、Fe、Ga元素，最终获得Al、Fe、Ga元素浸出率分别为82.58%、89.31%、70.25%。李超等[67]综述了盐酸提取镓的工艺并回收了镓，使得镓的回收率达85.74%。
从粉煤灰中提取稀有金属元素是实现深加工高附加值利用的重要途径，但稀有元素含量偏低，导致在金属回收时难富集，且存在成本高、工艺流程复杂、相关技术尚不成熟等缺点，难以规模化、产业化。
3.1.3 污水处理
粉煤灰质地疏松，呈多孔结构，比表面积大，微粒含量高，具有优良的吸附性，可以用作污水吸附剂，对废水中的无机物、有机物、染料和重金属离子（如Hg2+、Pb2+、Zn2+）具有良好的吸附作用[68-69]。
魏亚辉等[70]利用热处理方法制备粉煤灰吸附材料(FAH)，并研究FAH的粒径、时间、pH值等因素对COD和重金属吸附性能的影响，结果表明，FAH对Cu2+、Zn2+、Pb2+、Cd2+的去除率分别为95.9%、85.3%、79.3%、82.2%，具有很好的吸附效果。杨学子等[71]利用粉煤灰制备一种新型粉煤灰陶瓷颗粒，并应用于处理含磷污水，最大吸附量可达0.874 mg/g。黄强等[72]以粉煤灰为主要原料，对六价铬的吸附效果进行探索，研究表明，粉煤灰的加入量为0.6 g时，对六价铬去除率可达86%，吸附能力最大为14.87 mg/g，为粉煤灰处理重金属离子提供理论基础。
采用粉煤灰对废水进行处理，具有原料便宜、工艺简单、固废资源化等优点。但若利用酸来改性处理粉煤灰，会产生大量的酸性废液，对环境、水资源造成污染，后期需对废液进行无害化处理。
3.1.4 合成肥料
粉煤灰中含有磷、氮、钾等植物生长所需要的营养元素，以及硼、锌、锰、铁等促进农作物产量的微量元素，可替代肥料中的一些添加剂。因此，将粉煤灰与其他有机质混合，制作成适合农作物生长的肥料，不仅能够增加农作物产量，还可以改善农作物品质。
目前，利用粉煤灰合成的肥料有磁化肥、硅钾肥、硅钙肥、氮磷肥等[73-74]。孙联合等[75]通过使用粉煤灰制成的磁性肥料，对砂姜黑土区小麦进行试验研究，发现使用粉煤灰磁性肥料，可以促进小麦的生长，使其有效分蘖增多，提高产量，确定最佳施肥量为934.5 kg/hm2。胡兆平等[76]以粉煤灰和低品位磷矿为主要原料，研制出一种钙镁磷肥料，与传统肥料相比，用粉煤灰制成的肥料中的磷溶解率能高达90%，具有较高经济效益。
3.1.5 制作土壤改良剂
粉煤灰具有多孔结构和比表面积大的特点，将粉煤灰与其他肥料混合，经过高温焙烧，改变其表面结构，释放活性，与土壤中Pb、Cu、Cd等重金属离子发生离子交换吸附，制作成土壤改良剂，对酸性土壤具有一定调节作用。
黄齐真等[74]利用粉煤灰和白云石等原料，在
1000 ℃高温下焙烧，制成土壤改良剂，通过甘薯种植试验探究其作用效果，试验发现，制成的土壤改良剂不仅能够增加甘薯产量，还可以改良酸性土壤，使土壤中重金属离子大量去除。欧彦君[77]利用粉煤灰制作土壤调理剂，发现对土壤中的重金属有显著固定作用，制备的土壤改良剂能够稳定、持续提高玉米产量，符合中国及欧盟的食品标准。因此，将粉煤灰制成肥料、土壤改良剂应用在重金属污染地区，是一种对粉煤灰进行深加工处理的有效途径，该过程工艺简单、能耗低、污染小，不仅能降低其本身资源消耗，而且能改善土壤，增加农作物收成。但由于粉煤灰中的重金属元素会对土壤造成了一定的污染，故采用粉煤灰对土壤改良仍需要进行无害化处理，后续需深入研究。
3.2 燃煤炉渣深加工高附加值利用
由于燃煤炉渣含碳量以及有价金属元素含量较低，国内外对燃煤炉渣的综合利用较少，目前对于燃煤炉渣的深加工利用主要集中在污水处理领域。
3.2.1 污水处理
燃煤炉渣具有较大的床层孔隙度和吸水率，可有效吸附水中有机物、重金属离子、悬浮物（SS）、酸性物等，有良好吸附能力和中和能力，可在一定程度上代替活性炭，研究发现，利用酸改性，使吸附性能增加，更好地吸附水中Al3+、Fe2+、Ca2+等重金属离子，近年来许多学者对不同燃煤炉渣的吸附性作出许多相关研究[78-81]。
文科军等[82]利用改性后的燃煤炉渣去除生活污水中的TN、TP，结果表明，用酸改性后的燃煤炉渣对废水中TN、TP的去除作用明显，对TN的去除率达20.2%～33.16%、对TP的去除率可达30.15%～41.66%。高瑜[83]利用酸洗废液改性的燃煤炉渣处理含磷的污水，结果表明，改性后炉渣大幅降低了污水中磷的污染浓度，实现炉渣和工业废酸的有效利用。曾春慧等[84]研究了硫酸改性燃煤炉渣混合物的除磷效果，最佳去除率能够达到93.5%，符合国家污水排放一级标准,在此基础上，提出pH值与不同浓度的混合料是除磷效果的主要影响因素。
经改性后的炉渣吸附废水，可有效改善水中重金属离子，净化水质，但由于燃煤炉渣形成的温度、工艺特点、形态不规则等因素不同，且燃煤炉渣极易受pH值影响，一直没有得到很好的利用，探索燃煤炉渣的高值化利用方法，对固体废弃物资源化利用具有重大的实际意义。
3.3 煤气化渣深加工高附加值利用
3.3.1 制备介孔材料
煤气化渣含有大量硅元素，采用酸法浸出，特别是以盐酸为代表的强酸可以高效地脱除铁、钙等溶解态金属，制备出具有丰富介孔结构的无定形二氧化硅材料。相较于煤气化粗渣，细渣中铁、钙含量较低，更适用于制备介孔材料，且制备的介孔材料具有丰富的孔隙结构和较高的比表面积，具有良好应用前景[85]。
ZHANG、LIU等[86-87]利用盐酸处理煤气化细渣并将Fe、Ca 等金属氧化物溶出，得到比表面积为541 m2/g、孔体积为0.543 cm3/g，孔径在2～8 nm范围的介孔吸附剂，并将其进行胺改性用于吸附CO2。琚安坤[88]用煤气化渣制备介孔二氧化硅填料，其结果表明，制备的介孔二氧化硅/炭复合填料能够显著增强聚丙烯复合材料的力学强度，且在填料添加份数为20 phr时，聚丙烯复合材料达到最佳的拉伸强度(34.96 MPa)，基体结晶度最高可达34.06%。
煤气化渣制备介孔材料具有酸浸工艺简单、易操作的优点，但会产生多组分复杂废液，造成环境污染，因此后期需考虑对浸出液的处理问题。
3.3.2 制备活性炭
煤气化渣产量大、成本低、固定碳含量高、供应稳定。通过直接活化和残炭分离两种方式可以制备具有高附加值的活性炭，可有效吸附污水中重金属离子、无机物等。
WAGNER等[89]发现，煤气化过程中产生的残炭比表面积较大、孔隙结构发达，可以用作活性炭或优质碳产品的前驱体。姚阳阳[90]以水蒸汽为活化剂，激活粗渣中碳质组分，使粗渣中硅、铝组分经水热结晶成分子筛，得到能够高效吸附亚甲基蓝、重金属Cr3+的活性炭/分子筛复合吸附材料，去除率大于85%。XU等[91]利用KOH激活煤气化渣，再对负载Fe3+制备煤气化渣基活性炭，结果表明，当铁的质量分数为21%、甲基橙初始浓度250 mg/L时，对甲基橙的降解率达97%。
采用煤气化渣制备活性炭优点在于煤气化渣供应量大，价格低廉，在液相应用（包括水处理）及其它诸多领域能广泛使用。但是其制备工艺流程复杂、设备投资较大。
3.3.3 制备工业材料
煤气化渣具有比表面积大、多孔隙结构、碳硅铝含量偏高等特征，对煤气化渣进行酸浸泡、煅烧、氧化等步骤制备催化剂载体或对煤气化渣进行分选、分级、改性等加工工艺，制备碳硅复合材料、聚合氯化铝絮凝剂等工业材料，实现煤气化渣深加工高值化利用。
高艳春、李恒等[92-93]对煤气化渣先后用酸浸泡处理、高温煅烧、预氧化等工艺处理制备出具有良好性能的催化剂载体。艾伟东[94]、齐放[95]、顾彧彦等[96]以煤气化细渣为研究对象，经简单的分选、分级、改性等加工工艺制备出具有低成本、低密度的碳硅复合材料，为煤基固废中伴生非晶态硅资源高值化利用提供技术支撑。胡文豪等[97]利用煤气化渣的酸浸液，絮凝剂44%～50%的盐基度，制得了一种聚合氯化铝絮凝剂，符合GB/T 22627—2014中关于聚氯化铝水处理剂生产方法。
目前，在工业化生产中，很少有将煤气化渣用作合成材料的技术方案，将煤气化渣制备工业材料是实现高值化利用最有效的途径。但考虑到各种煤气化渣的物理化学特性存在着很大差别，大部分还在实验室研究中，实现规模化利用仍需一定条件，需要进一步拓宽煤气化渣的深加工利用途径。
3.3.4 污水处理
煤气化渣表面呈现多孔状结构，具有较高比表面积，因而被用于工业污水治理。根据申改燕等[98]、梁帮强[99]、谢小红等[100]研究发现，若对煤气化渣利用强酸或强碱进行改性，吸附效果会更好，甚至超过活性炭，实现高附加值利用。
徐会超等[101]利用硫酸和氢氧化钠改性航天炉渣，得出用硫酸改性后吸附率可达70%、氢氧化钠改性后吸附率达50%，并发现随着改性反应时间不断增加，吸附效果也在不断增加。王嘉麟[102]用煤气化灰渣制备活性炭吸附剂，并对制备的活性炭进行改性，研究对络合铜废水的吸附性能，结果表明，改性后的活性炭孔隙体积增大、孔隙增多，对络合铜的去除效率仍保持在70%左右。DUAN等[103]利用煤气化渣对含有低浓度汞的废水进行吸附，结果表明，吸附平衡只需要10～40 min，吸附过程符合准二级动力学速率方程。
当前，煤气化渣用于废水吸附工艺中已经取得了一定成效，但是应用到实际工业中，生产工艺较为复杂，可能会存在二次污染，且利用酸或碱改性不仅破坏了煤表面结构，还会造成药剂浪费、环境污染，后续需要根据实际情况进行优化研究和试验。
3.3.5 土壤改良
煤气化渣对改良土壤中的有机质具有重要意义，其所含钙、镁等元素具有促进有机物降解的作用，可以作为有机肥的添加剂。鉴于粗渣颗粒较大，而细渣具有较小的粒径和多孔率结构，更适合应用于改良土壤。在土壤中添加煤气化细渣不仅能增加农作物产量，还可以改善土壤酸碱状况，加快有机质分解，丰富土壤中的养分[104-105]。
朱丹丹[106]研究煤气化细渣的掺入对土壤、玉米和麦子的出苗率、玉米产量和品质的影响，结果表明，掺入细渣后，实验中的小麦、玉米出苗率达100%，在田间实验中，产量增加了18%。艾国等[107]以煤气化渣为原料，在煤矿区污染土壤中分别添加不同含量煤气化渣，探究对已污染土壤中紫花苜蓿苗木根系发育的影响，结果表明，加入后的煤气化渣能够显著增强植物根系的活性，提高其对环境胁迫的耐受性，还可以对煤矿区土壤进行修复，尤其是在30%煤气化渣和15%平菇菌糠下，抗性最强。
将煤气化渣添加到土壤中，提高了土壤的松散、透气性，具有保水、保肥、促作物生长、改善土壤渗透性等优点，但是由于其所含的重金属元素会对土壤和土壤产生一定的影响，因此，对于其所产生的环境风险，还需要进一步的研究。
4. 总结与展望
随着煤燃烧、气化、液化工艺在我国迅速发展，煤基灰/渣的处理问题迫在眉睫，开发高效、资源化利用煤基灰/渣势在必行。鉴于煤基灰/渣产量大、比表面积大、孔隙结构发达、含有丰富的Si、Al、Fe等成分，文章对煤基灰/渣的利用现状、存在问题进行系统分析和归纳，现对煤基灰/渣在资源化利用中出现的问题总结与未来展望如下：
4.1 问题总结
1）目前，煤基灰/渣的地域分布不平衡，多分布在我国的西北地区，消费地区多为东南地区，其运输较为困难且成本较大，造成市场容量和市场营销存在着较大差异，这是影响煤基/灰渣资源化利用的一个重要问题。
2）煤基灰/渣的比表面积较大、表面孔隙结构较为发达，导致煤基灰/渣在资源化或深加工高附加值利用中存在脱水困难这一问题，影响后续资源化利用效率。
3）提取金属元素或有价组分成本较高、工艺流程繁琐、高酸耗、难过滤、Fe、Al、Si难以分离、相关技术尚不成熟，难以规模化、产业化。
4）深加工处理可能会造成大量多组分复杂废液，如酸浸提取氧化铝、有价金属后的强酸性废液，酸碱法改性吸附污水中的重金属离子后的废液，造成有害成分的富集，对环境、水资源造成了一定的污染。
4.2 未来展望
1）未来我国大宗固废仍面临产生强度高、利用不充分、综合利用产品附加值低等严峻形势，开发煤基灰/渣资源化利用新途径迫在眉睫。可对煤基灰/渣分级利用，进一步提取其有用组分如硅、铝等，并在此基础上制备橡胶、催化剂、污水吸附剂等工业材料，从而实现煤基灰/渣的高效利用。但在制备工业材料的同时，应考虑后续产生废液的问题，需对后续废液进行有效处理，减少对环境污染。
2）探寻煤基灰/渣与其它固废联合利用，充分发挥各个固废的特点，实现多种固废综合利用，拓宽灰/渣深加工利用新渠道，简化工艺流程，降低成本，规模化提取金属元素、工业材料制备从而提高煤基灰/渣利用率，并将其大规模应用到商业化阶段。
3）适度开发煤基灰/渣生态领域的应用，尤其是在沙漠化防治与盐碱地改良，实现经济效益和环保效益双丰收。
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图 2 燃煤炉渣放大10180X的SEM图谱
Figure 2. SEM spectrum of coal furnace slag enlarged 10180X times
主要化学成分 SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO K2O MgO 质量分数/% 41.5 40.9 2.26 1.36 0.399 0.330 
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序号 粉煤灰矿物相 组成 1 莫来石 3Al2O3·2SiO2 2 石英 SiO2 3 赤铁矿 Fe2O3 4 刚玉 Al2O3 5 硅酸铝 Al2SiO5 6 硅酸钙 Ca2SiO4 7 石灰 CaO
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主要化学成分 SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO K2O MgO 煤渣含量/% 35.21 22.93 7.25 5.13 2.08 1.23
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序号 燃煤炉渣矿物相 组成 1 莫来石 3Al2O3·2SiO2 2 石英 SiO2 3 赤铁矿 Fe2O3 4 刚玉 Al2O3 5 夕线石 Al2O3·SiO2 6 钙长石 CaAl2Si2O8 7 磁铁矿 Fe3O4
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原料
炉型主要矿物质相质量分数/%
烧矢量/%SiO2 Al2O3 CaO Fe2O3 陕西粗渣 — 33.75 8.71 15.87 14.19 16.08 陕西细渣 — 14.86 7.72 8.16 8.73 52.91 天津粗渣 两段炉 27.33 14.43 19.04 23.90 5.53 天津细渣 两段炉 32.01 12.88 11.19 11.48 21.39 茂名粗渣 CE 22.58 10.10 24.40 17.61 13.51 茂名细渣 CE 29.81 14.74 9.71 5.57 30.46 枝江粗渣 Shell 23.98 12.80 9.34 45.58 29.61 枝江细渣 Shell 29.85 16.20 3.84 5.59 27.82 岳阳粗渣 Shell 24.19 12.21 13.0 9.14 32.03 岳阳细渣 Shell 26.21 15.38 4.85 4.84 41.72 宁夏细渣1 Texaco 27.07 8.84 9.41 8.12 31.28 宁夏细渣2 GSP 35.79 9.84 8.14 8.52 21.44 内蒙古粗渣 — 27.33 14.43 19.04 23.90 6.99
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