0 引 言
建国以来，煤炭资源一直是天津地区经济社会发展的能源支柱。然而，煤炭资源的过渡消耗也造成了一系列的环境问题。据统计，天津市燃煤排放的SO2约占全市SO2排放总量的95%、氮氧化物排放占总量的70%、烟粉尘排放占总量的80%。目前，在京津冀协同发展国家重大战略的大环境下，天津市政府将大气污染防治作为“美丽天津·一号工程”的首要任务，最大限度地削减燃煤。由此，导致天然气消耗量由2014年的33亿m3快速上升至2015年的50亿m3。天津是个富煤、少气的城市，2015年天津市天然气总产量为20亿m3，其余30亿m3缺口均为外省输入。煤炭地下气化是一种煤层原位开采技术，能够把灰渣等残留物保留在地下，将建井、采煤、地面气化三大工艺合而为一，具有安全性好、投资少、效率高、污染少等优点[1-4]。若按天津地区肥煤每吨可生产300～400 m3天然气的标准估算，天津地下煤炭储量可成为清洁能源的重要来源。
煤炭地下气化被誉为第二代采煤法，深受各国重视[5-6]。前苏联是世界上进行地下气化现场试验最早的国家，到20世纪60年代末已建站12座，用于发电或作为工业燃料气。美国于1946年开展相关研究，至1990年进行了大量试验，发明了控制后退进气孔法(CRIP)，其能源部宣称，若再发生能源危机，将广泛使用该技术生产中热值煤气。澳大利亚近年来开展地下气化工作较为活跃，自1998年以来，完成了五代气化炉试验，初步形成了可用于商业化运行及商业化复制的地下气化炉型及技术。加拿大阿尔伯塔省政府于2010年开展了深部煤层的地下气化，气化深度为1 400 m，并取得成功。1988年，欧盟的6个成员国建立了欧洲地下煤炭气化工作组，开展了大量的研究工作。我国于20世纪50年代开始了煤炭地下气化技术的研究，先后在江苏徐州、河北唐山、山东新汶、山西昔阳、内蒙古乌兰察布等地建立了8座工业化应用地下气化站，为我国煤炭地下气化技术的研究与应用奠定了基础，大幅推进了我国煤炭地下气化技术的工业化和产业化进程。
梁杰[7]介绍了采用不同气化剂开展地下气化所获得煤气的组分、热值及利用方向，空气气化获得热值在4.18 MJ/Nm3以上的煤气可用于工业锅炉燃烧和发电，氧气浓度为80%时煤气有效组分可达60%以上，可作为化工合成的原料气。刘淑琴等[8]介绍了煤炭地下气化的工艺过程、技术特征、技术发展历程，并指出通过科学选址并采取地下水污染防控措施，可以使煤炭地下气化成为新一代的绿色化学采煤技术，具有广阔的应用前景。马保国等[9]研究了碱/碱土金属盐对高灰分煤粉燃烧的催化作用，认为在煤炭燃烧过程中，用NaCl作为催化剂可有效提高煤燃烧反应速率，且燃烧放热量加。本次试验气化用海水中含有大量的NaCl，可对地下煤层的气化起到很好的催化作用，提高出口煤气有效组分的含量。天津市域地下埋藏着丰富的气煤和肥煤，预测埋深在2 000 m以浅的资源量为350亿t[10]。王志刚等[11]研究结果表明，天津西南部的静海区为目前最适宜开展无井式煤炭地下气化的地区[11]，并研究了天津市西南部地区二叠系山西组的地层特征，认为该区为页岩气优等有利开发区，将页岩气和煤层地下气化进行有机结合，可以彻底解决天津市能源供应紧张的难题[12]。陈锋等[13]、赵娟等[14]均开展了O2-CO2-清水作为气化剂的煤炭地下气化研究工作，均认为该技术能够提高煤气中有效组分的含量，适合用于合成天然气，但此方法需大量淡水资源，天津地区淡水资源匮乏，不适合采用此方法。因此，在综合研究煤炭地下气化工艺流程和技术方法特点的基础上，结合静海区煤炭特征，笔者首次利用O2(体积分数40%～100%)-CO2-海(清)水作为气化剂进行煤炭地下气化模拟试验研究，以指导现场煤炭地下气化工作。
1 试 验
1.1 地下气化模拟试验系统
地下气化模拟试验系统包括气化炉体及地压模拟系统、后退注气系统、测控系统和煤气净化放空装置[15-16](图1)。
试验气化炉体内膛尺寸长×宽×深为450 cm×117 cm×131 cm，由底板、气化煤层、顶板、表土层、保温层、封闭层、钢板等组成。煤层底板和顶板厚度分别为30、40 cm，主要材料为河砂、黏土和水的混合物，填充后压实；气化煤层由大块原煤铺设而成，煤块尺寸为10 cm×10 cm×10 cm～15 cm×15 cm×15 cm，分层堆砌，缝隙较大处用黏煤混合物拌着碎小煤块进行填充，整个气化煤层铺设分3次完成，共计35 cm；煤层顶底板各铺设厚度为5 cm的底煤，使煤层和顶底板之间密实接触，还原煤层顶底与顶底板接触的原始状态；表土层上部铺设石棉保温层，厚度3 cm。
地压模拟系统由4套加压油缸、支撑框架、导向装置、压力板和液压控制系统组成，铺设完毕后开启液压装置，进行整个炉体加压。模拟试验过程温度通过铂铑-铂铑、镍铬-镍硅热电偶测量，温度场共配置了 15×5排75个测点，观测燃空区扩展的范围和速度；煤气组分采用多参数红外煤气组分在线分析仪测定；煤层里气样组分经AGT冷凝器净化后采用岛津GC-2014型气相色谱分析仪进行分析；氧气采用质量流量计和转子流量计测量；注入海水流量采用转子流量计测量；出口煤气流量采用涡街流量计，配合转子流量计测量，进行现场显示和校正；顶板淋水系统用于模拟顶板含水层水的涌入，淋水量采用液位计测量。
图1 煤炭地下气化模拟试验系统
Fig.1 Simulated testing system of UCG
后退注气系统通过双套管型气、水输送柔性管及液压密封与释放装置完成。气化通道为直径80 mm的玻璃钢管，通过人工抽拉的方式进行后退。气、水输送通过双套管的内层管输送氧气，外层管输送海水完成。
煤气净化系统由空喷塔、洗涤塔、脱硫塔、捕滴塔和过滤器组成，产生的粗煤气经过净化系统后在燃烧炉燃烧，以观察煤气燃烧的稳定性。
1.2 煤样
试验所选煤样为天津南部地区中等煤化程度、黏结性极强的36号肥煤，着火点为330 ℃，氧化后着火点为325 ℃。试验煤样煤质指标见表1。
表1 煤样工业分析及元素分析
Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal sample
工业分析/%MadAdVdFCd元素分析/%w(C)dafw(H)dafw(O)dafw(N)dafw(S)daf热量Qgr.ad/(MJ·kg-1)0.8417.0732.0950.8481.394.8211.670.791.3328.45
1.3 试验过程
为了检查气化炉的密封性和内部的渗透情况，在试验正式开始前，开展了气化炉静压泄压试验和动态漏失率测定。气化炉静态泄压试验的下降速率为0.88 kPa/min，符合静态泄压试验要求；动态漏失率测定相对漏失率为2.80%，达到了点火试验的要求[17]。
试验从生产出合格的煤气(热值为3 MJ/m3)开始，到不能生产出合格的煤气时停炉结束，经历了CO2-富氧体积分数(40%、60%、80%、100%)-海(清)水连续气化，有效气化时间为123 h，获得了不同气化阶段气化参数[18-20]。
2 海水地下气化结果分析
2.1 煤气各组分随富氧浓度的变化
在海水气化过程中，不同富氧浓度下煤气稳定组分的平均值见表2，随富氧浓度变化各组分含量变化曲线如图2所示。
表2 海水地下气化试验工艺参数和煤气组分
Table 2 Technical parameters and gas components of seawater UCG
序号O2体积分数/%CO2流量/(Nm3·h-1)O2流量/(Nm3·h-1)总注气量/(Nm3·h-1)注水量/(kg·h-1)出口煤气流量/(Nm3·h-1)燃煤量/(kg·h-1)体积分数/%O2CO2COH2CH41405.403.609.006.5023.3414.980.0917.1327.2026.0111.52603.605.409.006.5017.678.26037.5032.5020.505.03801.807.209.006.5019.738.81025.4135.6329.645.924纯氧09.009.006.5024.4217.84031.5530.8928.585.88
图2 煤气各组分随富氧浓度的变化规律
Fig.2 Change rule of gas components with oxygen enrichment concentration
2.2 CO含量变化规律
在地下气化过程中，CO的生成是吸热反应，是导致炉内温度由1 300 ℃逐渐降温至400～500 ℃的重要因素之一(图3)。CO的生成必须在较高的炉温下进行，需要吸收大量热能，理论上需温度超过650 ℃，而实际气化过程中CO的生成基本在900 ℃以上，生成CO后炉温则会迅速下降至600 ℃以下。从图2中可以看出，随着O2浓度x的增加，CO含量y基本遵循函数y=-0.006x2+1.042x-3.875的变化规律。在富氧浓度为80%时，出口煤气组分CO含量最高，为35.63%。在地下气化过程中，生成CO的反应非常复杂。煤气中CO含量随O2浓度的增加而逐渐增大，但是增长速率逐渐减小，当富氧体积分数达到80%以上时，增长速率趋近于0，原因在于气化反应是一个自热式的反应过程，需要经过C与O2进行氧化来释放热量，为C与海水和CO2的还原反应创造条件，而随着富氧浓度的升高，剧烈的氧化反应释放大量热量，使还原反应强度随之提高，煤气中CO的浓度逐渐增大。但当采用纯氧气化时，CO浓度仍未见升高，反而略有下降，这是由于O2浓度过高，使部分CO重新生成CO2。
图3 富氧(80%)-CO2-海水连续气化温度场扩展示意
Fig.3 Enhanced graph on temperature filed of enriched oxygen(80%)-CO2-sea water continuous gasification
2.3 H2含量变化规律
在地下气化过程中，H2组分在温度达到550 ℃时才开始出现，在700～750 ℃时产量达到最大值。
从图2可以看出，随着O2体积分数x的增加，H2含量y基本遵循函数y=0.002x2-0.305x+32.52变化规律。在富氧浓度为40%时，出口煤气组分H2含量较高，达到26.01%，富氧浓度为60%时，含量下降至20.5%，之后缓慢上升，O2体积分数为80%时达到最高值，含量为29.64%，随着O2体积分数继续增加反而逐渐降低，当采用纯氧气化时，H2含量为28.58%。
1)气化用煤块在向模型试验台填加的过程中，会掺入一部分水，导致气化煤层整体水分高于后期正常气化时水分，在气化炉点燃后，煤层升温，煤层中的原有水分也与模拟煤层涌水的淋滤海水一同蒸发，并在高温下分解。在气化初期，因煤层中水分较高，H2产量也较高。而当O2体积分数提高到60%时，煤层中的水分已消耗殆尽，仅剩下气化的海水参与反应，H2生产趋于正常，消除了填加气化煤块时掺入的水分的影响，随着O2浓度继续提高，煤层温度升高，水蒸气分解率提高，H2含量逐渐增加。当O2体积分数为80%时，H2含量趋于稳定，上升幅度减小，当采用纯氧气化时，仍未见升高，反而略有下降，说明O2浓度过高，则导致温度过高，会使部分H2燃烧。
2)煤层在热解反应时，H2的释放由芳香结构和氢化芳香结构发生缩聚脱氢反应生成，缩聚反应是放热反应，要求较高的活化能，因此需要在高温下才能有H2组分逸出，但过高的温度，如用纯氧进行气化时，导致炉内大于900 ℃的氧化带空间增大，还原带缩小，不但降低了H2产量，还会导致部分H2燃烧，进一步降低降H2组分含量。
2.4 CH4含量变化规律
在地下气化过程中，CH4的逸出分为3个阶段。第1个阶段是400 ℃以下，此阶段产生的甲烷主要是由于烟煤中所吸附的甲烷气体在加热作用下逸出得来，是生产CH4的主要来源。第2个阶段是400～500 ℃，在此阶段中煤中含有甲氧基，侧链中含有甲基类官能团的长链破碎脱落，与H反应生成CH4。第3个阶段是550～650 ℃，煤中含有甲基类的高分子环烷烃，高温下由于C—C链断裂，生成CH4。
从图2可以看出，随着O2浓度的增加，出口煤气组分中CH4含量基本遵循函数y=0.004x2-0.645x+30.41变化规律。O2浓度为40%时，为气化初始阶段，煤层中挥发分较高，还赋存有大量常温或低温就可以析出的煤层气，气化煤层点燃后，煤层整体温度升高，导致煤层中的易挥发的挥发分大量裂解，煤层气大量析出。CH4主要来源于煤层中挥发分的裂解和煤层中煤层气的析出，气化初期煤层热解范围较大，CH4含量最高，为11.5%。随着气化过程的进行，煤层热解范围逐渐减小，使CH4浓度逐渐减小。随着O2浓度的继续增加，煤层热解温度升高，CH4含量缓慢增加，富氧浓度增加至80%时，CH4含量达到最大值，为5.92%。当富氧浓度继续增加，用纯氧进行气化时，因为后期煤层热解范围的减小，同时炉内气化温度继续升高至700 ℃以上，在海水中碱金属催化作用下，CH4将与CO2发生重整反应：CH4+CO2
2CO+2H2，降低了CH4含量，为5.88%，说明影响CH4产量的主要因素是煤层中挥发分的含量，而通过化学反应生成的CH4产量为次要因素，并且温度过高将导致CH4产量降低，这与文献[21]的研究成果一致。
2.5 有效组分含量的变化规律
以O2-CO2-海水作为气化剂，天津南部地区煤层地下气化出口煤气中主要组分为CO2、CO、H2和CH4，其中有效组分为CO、H2和CH4。通过图2可以看出，有效组分含量变化随O2浓度的增加基本遵循函数y=0.000 5x2-0.000 6x+61.917变化规律。当富氧浓度为80%时，有效组分含量最高，达71.19%；其次为富氧浓度为40%时，有效组分含量为64.71%。富氧浓度为40%时有效组分含量较高主要是因为原始煤层挥发分、煤层气和水含量较高所致。以O2-CO2-海水作为气化剂，天津南部地区煤层地下气化出口煤气有效组分含量在O2浓度低于80%时，随O2浓度的增加而增加，与富氧浓度成正相关，当O2体积分数增加到80%时，有效组分含量
最高，为71.19%。当采用纯氧气化时，由于O2和有效组分的二次反应，有效组分含量反而下降。
2.6 热值变化规律
在海水气化过程中，不同富氧浓度下煤气热值的平均值见表3，随不同富氧浓度煤气热值变化曲线如图4所示。
表3 不同富氧浓度的煤气热值
Table 3 Gas calorific value under different oxygen enrichment concentration
O2体积分数/%406080纯氧煤气热值/(MJ·Nm-3)10.26.79.68.6
从图4可以看出，随着O2浓度x的增加，出口煤气热值y基本遵循函数y=0.001 6 x2-0.228 3 x+16.315的变化规律。由于气化试验初期煤层的挥发分较高，导致气化初期煤气中CH4浓度偏高，使煤气热值高达10.23 MJ/Nm3；但是从整个气化过程来看，煤气热值在富氧浓度为80%时，达到最大值，为9.6 MJ/Nm3。
图4 煤气热值随富氧浓度的变化规律
Fig.4 Change rule of gas calorific value with oxygen enrichment concentration
3 海水催化效果分析
在煤炭气化过程中，经常通过添加碱金属盐类促进煤燃烧。本次气化用海水取自天津港附近海域，浓度大于1 mg/kg的阳离子主要有Na+、Ca2+、Mg2+和K+等(表4)。虽然含量较低，但依然能够起到一定的催化作用，能够降低参加反应物质所需的活化能，即使在较低的温度下，反应依然能够进行。
表4 海水中主要组分的浓度[22]
Table 4 Concentrations of major components in sea water
组分Cl-Na+SO2-4Mg2+Ca2+K+HCO-3Br-Sr2+F-浓度/(mmol·dm-3)482.50413.6024.9547.049.118.762.060.740.080.06
为探讨海水气化与清水气化的差异，将海水气化剂改为清水进行气化，共试验6 h，与相同条件下海水气化生产的煤气的组分和热值的对比情况见表5。从表5可以看出，与富氧-CO2-水气化过程相比，在富氧-CO2-海水气化过程中，海水中金属化合物对C与CO2和H2O的还原反应具有一定的催化作用，提高CO2和H2O的还原率，使煤气中的CO2浓度降低，有效组分的含量和热值升高，分别提高6.88%和18.62%。由此可见，用海水代替清水作为气化剂，有助于提高煤炭地下气化过程的气化效果。煤炭地下气化过程主要分为氧化带、还原带和干馏干燥带。氧化带为放热反应带，温度为900～1 600 ℃；还原带为吸热反应带，温度为600～900 ℃；当温度降低到600 ℃以下，就过渡到干馏干燥带。氧化带中C和O2生成大量CO2，由于催化作用，海水中的金属离子提高了固定碳表面的活性，导致富氧消耗加快，温度急剧升高，氧化带缩短。还原带中所发生反应主要为CO2和C生成CO、H2O和C生成H2和CO、CO和H2O生成H2和CO2，属于气气反应，存在着反应物间的电动势，反应的难易取决于电动势的大小，因反应过程有金属离子的参与，导致反应物之间产生极性相反的离子电位差，以减弱反应物间的电动势，从而使反应物活化，降低反应温度，较易生成最终产物，这就导致海水气化时CO产量降低、CH4和H2产量升高；本区煤层大量失重在450 ℃左右，即未燃烧煤层高于450 ℃挥发分会大量析出，因金属离子催化作用使还原带的长度增加，导致干馏干燥带长度也相应增加，煤中CH4析出量增加，也是导致最终产物CH4含量增加的一个重要因素。
表5 富氧(80%)-CO2-海(清)水煤气的组分和热值的平均值对比
Table 5 Comparison of average value for gas components and calorific value of oxygen enrichment (80%)-CO2-sea(fresh)water
气化阶段体积分数/%O2CO2COH2CH4N2有效组分体积分数/%煤气热值/(MJ·Nm-3)CO2-清水0.2327.6735.6828.154.313.9768.138.54CO2-海水023.9735.2331.046.553.2172.8210.13
4 气化参数的修正
本次气化工艺参数主要来源于模拟试验，由于模拟试验难以模拟到现场煤层大范围热解过程，因此工艺参数在模拟试验的基础上，结合天津南部地区拟气化煤层的数据，对工艺参数进行理论计算，对模拟试验工艺参数进行修正。
煤炭地下气化过程可以分为干馏过程和气化过程，生产的煤气则是干馏煤气和气化煤气的总和，所以在物料平衡的计算中，分别对干馏过程和气化过程进行物料衡算，求得干馏煤气和气化煤气的组成、数量等参数(图5)。
图5 煤炭地下气化过程物料平衡模型
Fig.5 Model of mass balance in the process of UCG
根据质量守恒定律，进入系统的总物料等于离开系统的总物料。气化过程的物料平衡，在理论上应对参加反应的每个元素进行平衡，但这样将会异常复杂，故在实际生产中，常仅就其中比较重要的元素进行计算。本次计算仅选取C、H、O三种元素进行计算，通过4个方程式即可求解。
1)碳平衡方程：a+b=c。其中：a为地下气化所产煤气中的CO含量，kmol；b为地下气化所产煤气中的CO2含量，kmol；c为进入气化区参与反应的总含碳量，kmol。
2)氢平衡方程：e+f=g。其中：e为地下气化所产煤气中的H2含量，kmol；f为地下气化所产煤气中的H2O(g)含量，kmol；g为进入气化区参与反应的总含氢量，kmol。
3)氧平衡方程：a+b=j。其中，j为进入气化区参与反应的总含氧量，kmol。
4)平衡常数方程：
其中：Kp为经验常数，通过现场生产出口煤气回归分析，可得到Kp=0.122 0～0.125 0，本次计算取中间值0.123 5；η为进入气化区的碳含量与气化剂中氧含量之比，根据现场试验数据回归所得η=1.61～1.71，本次计算取中间值1.66；α2为气化剂中O2与CO2的体积比。将相应数据代入方程，求解即可得气化煤气量，再加上干馏煤气量，则可计算得出气化煤气总量和相应的组分、热值(表6)。将模拟试验值、理论计算值进行加权平均后，获得天津南部地区煤层富氧浓度80%-CO2-海水地下气化现场生产煤气组分及热值等工艺参数。
表6 模拟试验和理论计算煤气的组分含量和热值参数
Table 6 Gas components and calorific value with test and theoretical calculation
项目煤气组分体积分数/%H2COCH4CO2O2煤气热值/(MJ·Nm-3)模拟试验29.6435.635.9225.4109.6理论计算33.1233.164.1328.5309.6修正后数据31.3834.405.0326.9709.6
5 结 论
1)基于模拟试验结果，以富氧-CO2-海水开展天津南部地区煤层地下气化工作，从煤气有效组分H2、CO和CH4综合考虑，最佳富氧浓度为80%。富氧浓度低于80%时，生产煤气中有效组分含量及热值与富氧浓度呈正相关；富氧浓度大于80%时，随着富氧浓度增加，有效组分含量及热值均呈缓慢下降趋势。
2)海水中金属化合物对C与CO2和H2O的还原反应具有一定的催化作用，用海水代替清水作为气化剂，有助于提高煤炭地下气化的有用组分含量和热值，分别提高6.88%和18.62%。
3)通过开展最佳富氧浓度煤炭地下气化的物料衡算，对天津南部煤层模拟试验数据进行了修正，富氧浓度80%-CO2-海水开展天津南部地区煤层地下气化现场生产的煤气组分为：H2体积分数为31.38%，CO为34.40%，CH4为5.03%，CO2为26.97%，热值为9.6 MJ/Nm3。
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