超声波作用下煤体微观结构的试验研究

宋 超1,姜永东2,王苏健1,王 鹏1,李 业2,宋 晓2

(1.陕西煤业化工技术研究院有限责任公司,陕西 西安 710065;2.重庆大学 煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室,重庆 400044)

摘 要:为了揭示声震法提高煤层气抽采率的微观机理,通过扫描电镜、比表面积及孔径分析仪、核磁共振分析仪,试验研究了超声波处理对煤微观结构的影响。试验研究表明:超声波的机械振动效应能清洗干净含水煤体表面及裂隙通道中的微颗粒,打开煤中的封闭孔,局部破碎松软煤体,产生新的裂隙;超声波处理后,煤的总孔容、比表面积、平均孔径、孔隙率增大,T2谱峰值增大、煤孔裂隙连通性增加,有利于煤层气的解吸、扩散和渗流;超声波处理后,煤对N2吸附量增加,吸附与解吸过程存在吸附滞后现象,形成较大的滞后环,滞后环属于类型C;煤的孔隙、裂隙结构受超声波空化效应、机械振动效应和热效应的影响。研究内容为声震法提高煤层气抽采率提供了依据。

关键词:超声波;煤微观结构;SEM;瓦斯抽采

中图分类号:P618

文献标志码:A

文章编号:0253-2336(2019)05-0139-06

Experimental study on micro-structure of coal by ultrasonic treatment

SONG Chao1,JIANG Yongdong2,WANG Sujian1,WANG Peng1,LI Ye2,SONG Xiao2

(1.Shaanxi Coal and Chemical Technology Institute Co.,Ltd., Xian 710065, China;2.State Key Laboratory ofCoal Mine Disaster Dynamics and Control, Chongqing University, Chongqing 400044, China))

Abstract:This paper is devoted to reveal the microscopic mechanism of ultrasonic vibrating to improve coalbed methane extraction rate. The effects of ultrasonic treatment on the micro-structure of coal is investigated using scanning electron microscopy, surface area and aperture analyzer, and nuclear magnetic resonance analyzer. The results show that the vibration of ultrasonic can clean the micro-particles on the surface of the water-containing coal and in crack channel, open the sealing pores in the coal, and partially break the loose coal, thus creating new cracks in coal. After the ultrasonic treatment, the total pore volume, specific surface area, average pore diameter, porosity, and T2 spectrum peak of coal all increase. The connectivity of coal pore fracture also increases, which is beneficial to the desorption, diffusion, and seepage of coalbed methane. Furthermore, the N2 adsorption ability of coal increases after ultrasonic treatment because there is adsorption hysteresis in the process of adsorption and desorption, which results in the formation of a large type C hysteresis loop in the isothermal adsorption desorption curve. The porous and fissure structures of coal are changed by ultrasonic cavitation, mechanical vibration, and thermal effect. This study provides a reference for improving coalbed methane extraction rate using ultrasonic treatment.

Key words:ultrasonic; micro-structure of coal; scanning electron microscopy; gas extraction

收稿日期:2018-12-01

责任编辑:王晓珍

基金项目:国家自然科学基金面上资助项目(51574049);教育部创新团队资助项目(IRT_17R112)

作者简介:宋 超(1986—),男,河北唐山人,工程师,博士研究生。E-mail: 63592273@qq.com

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宋 超,姜永东,王苏健,等.超声波作用下煤体微观结构的试验研究[J].煤炭科学技术,2019,47(5):139-144.doi:10.13199/j.cnki.cst.2019.05.022

SONG Chao,JIANG Yongdong,WANG Sujian,et al.Experimental study on micro-structure of coal by ultrasonic treatment[J].Coal Science and Technology,2019,47(5):139-144.doi:10.13199/j.cnki.cst.2019.05.022

0 引言

我国煤层气资源丰富,埋深2 000 m以浅的资源储量达3.68×1013 m3 [1]。复杂的地质条件制约了我国煤层气的高效开采,为了提高煤层气的抽采率,当前国内外主要采用水平井[2]、水力压裂[3]、水力割缝[4]、注气[5]、预裂爆破、物理场激励等[6-7]方法进行储层改造和增渗处理。

鉴于超声波具有适应性强、操作简单、耗费低、零污染等优点[8],被广泛运用在石油工程领域[8-9],20世纪90年代中期,重庆大学鲜学福院士提出了用可控声震法来提高煤层气抽采率的学术构想,并系统地研究了地球物理场作用下煤层气的吸附、解吸、渗流规律,建立了地球物理场作用下的煤层气渗流理论。姜永东等[10-13]进一步对不同频率、声强的超声波作用下煤层气的吸附、解吸、扩散和渗流规律展开深入研究,建立了声场作用下煤层气吸附、解吸模型,应力场、温度场、声场耦合下煤层气渗流方程。肖晓春等[14]通过CT扫描得出,超声波作用后煤的裂隙宽度和数量增加,渗透率增大。文献[15]试验研究了超声波在不同有效应力下对煤储层渗透率的影响,得出超声波作用后煤储层渗透率提高30%~60%,并通过数值模拟分析了不同声压和围压下裂隙的扩展和煤体的变形,发现围压越大,超声波破裂影响范围越小,在频率恒定下可通过提高超声波功率来增大裂隙的扩展范围,但未通过试验验证。文献[16]采用核磁共振、热成像和波速测量方法研究了频率28 kHz、功率30 W超声波作用对煤孔裂隙的影响,试验得出超声波作用后孔隙率增加,孔径增大,纵波波速降低,提出了超声波强化煤层气抽采的概念模型。

综上所述,超声波能改变煤的孔隙、裂隙结构和促进煤层气解吸、运移,对提高煤层气抽采率有较好的效果,其中超声波对煤结构的影响研究较少,笔者利用扫描电镜(SEM)、多分子层吸附(BET)、核磁共振(NMR)技术各自的优点,开展了不同功率超声波处理前后煤结构的试验研究。

1 试验样品及方法

1.1 试验样品

试验煤样采自重庆市渝阳煤矿8号煤层,煤样的工业分析参数水分、灰分和挥发分分别为1.84%、13.42%、8.86%。

1.2 试验设备和方法

煤样预处理为自主研发的超声波水浴槽,如图1所示,主要由超声波发生器、换能器、温度控制器、水浴槽等组成,设备功率9 kW可调,频率25、28、40 kHz可调,温度传感器的精度为0.1 ℃,水浴槽尺寸为600 mm×500 mm×450 mm,将煤样放入水浴槽中,设置试验参数,开启超声波发生器处理煤样,该设备还可以试验研究超声波作用下煤吸附、解吸甲烷规律。本次试验频率为25 kHz,水浴初始温度为室温。

1—超声波发生器;2—温度控制器;3—温度传感器;
4—超声换能器;5—恒温管;6—煤样
图1 超声波水浴槽示意
Fig.1 Schematic diagram of ultrasonic bath

在超声波作用下煤样表面微观结构的试验研究中,超声波处理功率为3 kW,煤样处理时间1 h,煤样规格为ø25 mm×20 mm的圆柱体,共3个样品(编号为CB1-1、CB1-2、CB1-3),对超声波处理前后的煤样(煤样处于饱水状态)进行扫描。

煤样孔结构测试采用ASAP 2020M全自动比表面积与孔隙度分析仪,煤样为1 g,粒径为0.18~0.25 mm,共3个样品(编号为CB1-1、CB1-2、CB1-3),对超声波处理前后的煤样进行BET试验,超声波功率分别为3.0、4.5、6.0、7.5 kW,煤样处理时间30 min。

煤样核磁共振分析采用MacroMR12-150H-I ,磁场强度为0.3 T,脉冲频率范围 1~42 MHz,磁体温度25~40 ℃可调,磁体均匀度为25×10-6,射频功率300 W。煤样为ø25 mm×50 mm的圆柱体,共2个样品(编号为CN1-1、CN1-2),将煤样放入水中达到饱和,然后进行超声波处理,功率分别为3、6、9 kW,处理时间30 min,然后进行低场核磁共振测试。

2 试验

2.1 SEM试验

图2—图4为超声波处理前后煤的表面形态,可以看出,超声波处理后,煤体表面、裂隙通道变得干净,部分裂隙被贯通(图2中的ABC),煤表面形成了新的微孔隙(图3中的AB;图4中的BC),煤表面的松散颗粒脱落(图4中的AD),这与文献[17]所得的结论一致。其原因是超声波的机械振动效应能破碎煤体,超声波能清洗煤体表面及裂隙通道中的微颗粒,新孔隙、裂隙的形成和连通为煤层气流动提供了通道,有利于煤层气的渗流。

2.2 BET试验

2.2.1 超声波处理后煤的孔体积与比表面积

不同功率的超声波处理后煤的总孔容、比表面积见表1和图5,可以看出:超声波处理后煤的总孔容、比表面积随功率的增大而增加,总孔容平均值与功率呈线性关系。

图 2 超声波处理前后煤样表面形态(CS1-1)
Fig.2 Surface morphology of coal before and after ultrasonic treatment (CS1-1)

图3 超声波处理前后煤样表面形态(CS1-2)
Fig.3 Surface morphology of coal before and after ultrasonic treatment (CS1-2)

功率4.5、6.0、7.5 kW超声波处理后总孔容平均值分别增加21.3%、46.5%、59.5%,平均比表面积分别增加28.9%、37.8%、82.6%。煤储层中含大量的封闭孔,它的存在将严重影响煤层气的抽采甚至诱发瓦斯事故,AD Alexeev[18]得出,封闭孔对孔隙率的贡献超过60%,文献[17]将大功率超声换能器插入水煤浆中,得出超声波对煤粒有破碎作用,功率越大对煤粒的破碎效果越好,且能打开部分封闭孔,增加孔隙的连通性。

图4 超声波处理前后煤样表面形态(CS1-3)
Fig.4 Surface morphology of coal before and after ultrasonic treatment (CS1-3)

表1 不同功率的超声波处理前后煤的孔结构参数
Table 1 Pore structure parameters of coal before and after ultrasonic treatment of different power

试件编号超声波功率/kW总孔容/(cm3·g-1)比表面积/(cm2·g-1)平均孔径/nmCB1-103.55×10-40.188 64.270 23.03.78×10-40.228 54.352 04.54.16×10-40.273 34.557 16.04.31×10-40.295 64.766 27.54.57×10-40.390 54.702 0CB1-203.66×10-40.219 54.064 83.04.18×10-40.265 63.876 54.54.54×10-40.379 94.570 96.05.10×10-40.340 04.436 97.55.55×10-40.414 94.669 2CB1-301.82×10-40.266 93.030 83.01.47×10-40.235 83.434 44.52.24×10-40.256 33.760 06.03.81×10-40.295 34.090 37.54.28×10-40.452 44.807 3

图5 不同功率超声波处理前后煤的总孔容和比表面积
Fig.5 Total pore volume and specific surface area of coal before and after the ultrasonic treatment of different power

2.2.2 超声波处理后煤的孔径与孔隙率

超声波处理后煤的平均孔径见表1和如图6所示,孔隙率变化如图7所示,可知:平均孔径、孔隙率随超声波功率的增加而增大,且孔隙率与功率呈线性关系。这与文献 [19]研究的污泥平均孔尺寸随超声波能量增加而增大的结论是一致的,孔隙率的增大利于煤层气的解吸、扩散、渗流。

2.2.3 低温氮等温吸附/解吸试验

不同功率的超声波处理后煤吸附、解吸N2特性如图8所示,从图8中可以看出:煤吸附、解吸N2规律相似,根据BDDT分类,吸附曲线属于Ⅱ类吸附,在低压时形成单分子层吸附,但随压力的增高,产生多分子层吸附甚至凝聚现象,使得吸附量急剧增加[20]

图6 平均孔径与超声波功率关系曲线
Fig.6 Relationship between average diameter and ultrasonic power

图7 孔隙率与超声波功率的关系
Fig.7 Relationship between porosity and ultrasonic power

超声波处理前后,煤样的低温氮吸附、解吸过程均存在吸附滞后现象,形成较大的滞后环,主要由煤中大孔、中孔的毛细管凝聚引起[21],可根据滞后环的类型可判断孔的几何形态,根据De Boer分类,该吸附环属于类型C(楔型孔)。超声波处理后对孔型的影响很小,煤对N2吸附量增加,煤样CB1-1、CB1-2、CB1-3未处理时的吸附量分别为0.216、0.242、0.157 cm3/g,通过25 kHz、7.5 kW的超声波处理后吸附量分别为0.276、0.339、0.232 cm3/g,吸附量增加了27%~47%,其原因是超声波处理后煤的比表面积、孔隙率增加,封闭孔部分被打开,因此吸附量增大。

图8 不同功率的超声波处理前后煤吸附解吸N2曲线
Fig.8 N2 adsorption and desorption curves of coal before and after ultrasonic treatment of different power

2.3 NMR测试

NMR是一种无损检测技术,原理见文献[22]。不同功率超声波处理后煤的T2分布如图9所示,试验结果表明,未处理和超声波处理后的煤样的T2谱均呈三峰分布(P1P2P3),超声波处理后P1P2P3的峰值增加,P1所对应的峰值明显大于P2P3,表明孔隙所占比例最大。P1P2P3之间连续性差,超声波处理后峰谱P2P3的连续性增加,表明超声作用后孔裂隙数量增大。结合BET测试结果,该煤样主要以小孔和中孔为主,且孔之间连续性较好,参照姚艳斌等[23]对孔裂隙的划分:小孔(T2<10 ms)、中孔(10 ms≤T2≤100 ms)、大孔或裂隙(T2>100 ms),将试验煤样划分为孔隙(T2<10 ms)、微裂隙(10 ms≤T2≤100 ms)和宏观裂隙(T2>100 ms),与前面SEM和BET测试结果相吻合。

图9 不同功率超声波处理前后煤的T2分布曲线
Fig.9 Curves of T2 distribution of coal before and after different power ultrasonic treatment

3 超声波对煤结构的影响机理

此次试验,煤样超声波处理后,煤结构发生了一些改变,都源于超声波的空化效应、机械振动效应、热效应。

煤储层含有大量的水,超声波在煤储层中传播时,使煤中水的压强、密度等发生周期性起伏变化,当压力减小时,水体内部或水煤界面上会出现结构断裂,形成空腔,空化核的缩踏或者破裂,产生高温高压的气流,形成一个指向固体界面的喷注,对界面形成冲击压力,该压力和温度分别为100 MPa和5 000 K[24],使煤基质孔裂隙破裂。A.Brotchie[25]得出,在超声波频率低于500 kHz时,空化泡的半径随着超声波功率的增大而增大,文献[26]得出,随着空化时间的增加,对材料结构的影响越容易。

超声波是一种机械波,纵波产生拉应力、压应力,使煤体质点产生疏密相间的纵向振动。横波产生剪应力,使煤体质点产生具有波峰和波谷的横向振动。图2中AB点、图3中B点是在超声波强烈的振动作用下,煤体强度薄弱处产生破裂、脱落,使煤体裂隙连通率增加,渗透率增大。另外振动时,固、气界面的频率不同,产生的加速度和振幅不同,使气体-固体界面产生相对运动,达到一定的程度就有撕裂的趋势,使气体和煤岩的附着力减弱,有利于瓦斯从煤表面脱附、扩散。

试验研究了声波作用下含瓦斯煤的热效应,气压分别为0.2、0.4、0.6 MPa,声波频率15 kHz、功率1 000 W,试验结果如图10所示,由图10可得:随声波作用时间的增加,含瓦斯煤体的温度增加,初始温度增加较快,然后趋于平缓,表明声波在介质中传播是能量的传播,煤体吸收声波能量后温度升高,给煤中的瓦斯解吸持续提供能量。

图10 声波作用下含瓦斯煤热效应
Fig.10 Thermal effect of coal containing gas under sound waves

4 结论

1)SEM试验结果表明,超声波的机械振动效应能清洗干净煤体表面及裂隙通道中的微颗粒,局部破碎松散煤体,新孔隙、裂隙的形成和封闭孔的连通有利于煤层气的渗流。

2)BET试验结果表明,超声波处理后,煤的总孔容、比表面积、孔径、孔隙率增大,且孔隙率与超声波功率呈线性关系。

3)SEM、BET和NMR试验结果表明,超声波处理后煤的T2谱峰值增大,煤的孔隙、微裂隙和宏观裂隙增加,连通性增强。

4)煤的孔裂隙结构受超声波空化效应、机械振动效应、热效应3个方面的影响。

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