0 引 言

水资源保护是煤炭绿色开采面临的重大技术难题。据统计，每年我国煤炭开采破坏地下水约80亿t，且矿井水利用率仅为25%左右[1]，损失的矿井水资源相当于我国每年工业和生活缺水量(100亿t)的60%。因此，有学者提出以“导储用”为核心的煤矿地下水库保水理念，突破以往“堵截”地下水的被动保水开采方式，开辟了煤炭开发与水资源保护利用的新途径[2]。煤矿地下水库可实现煤炭开采中的环境保护，并能提高资源回收率[3]。神东矿区大柳塔煤矿是我国第一个建设地下水库的矿井，大柳塔矿地下水库运行结果[4-5]表明，煤矿采空区冒落岩体与水库中水体发生水-岩作用，使水质得到改善，因此煤矿地下水库中水-岩相互作用和水体净化机理研究备受关注。目前，国内外学者对水-岩作用的研究已涉及地质学、地球化学、水文学、矿床学、环境保护、能源和天然资源研究等诸多领域[6]，环境保护领域探究水-岩相互作用机理，主要集中在模拟回灌水对地下水环境质量影响的研究。石旭飞等[7]通过室内试验和水文地球化学模拟分析人工回灌过程中水-岩作用机理，指出Ca2+、Mg2+、HC等主要来自于碳酸盐矿物的溶解，Na+主要来自岩盐的溶解。白国良等[8]采用淋溶试验方法，对入渗过程中主要污染物离子质量浓度的变化规律进行研究，发现酸性矿井水入渗过程中岩体与溶质会发生强烈的化学反应，矿物溶解使渗滤液内溶质(如Ca2+、Mg2+)质量浓度升高，同时使pH升高。ORLY等[9]通过实地研究和实验室模拟污水回灌到含水层地下水的地球化学演变过程指出，出水的化学成分主要受阳离子交换和碳酸钙溶解控制。REDWAN等[10]采用经典地球化学和多元统计工具评价了上埃及新填海区水化学特征和水-岩相互作用对地下水化学特性的影响，得出2者结合可有效识别和评价地下水化学中的水-岩相互作用过程。多元统计方法有助于把隐藏在大规模原始数据群体中的重要信息提取出来，把握数据的主要特征，从而简化原始变量的数目，达到有效揭示原始信息本质的效果。目前多元统计方法在研究地下水化学场方面应用广泛[11-14]。

由于地下水库环境封闭、复杂，且地下水库在煤炭工程实践领域是新生事物，目前以煤矿地下水库为背景的水-岩作用研究相对较少。为研究煤矿地下水库水体的净化机理等问题，有必要对地下水库水化学特征进行研究和分析。以神东大柳塔矿区煤矿1号、2号和3号地下水库为研究对象，对研究区原位进出水水样进行测试分析，运用地下水水化学分析方法和多元统计方法，对煤矿地下水库水体中主要离子(Na+、Ca2+、Mg2+)来源、途径进行判别，研究结果可对解析煤矿地下水库水体自净化机理，保障区域地下水水质安全和煤矿地下水库出水后续利用等提供理论依据及技术支持。

1 大柳塔煤矿概况

大柳塔煤矿位于陕西省榆林市神木县西北部，该矿的地质及钻孔资料揭示，矿区地层由老至新为三叠系上统永坪组(T3y)、侏罗系下统富县组(J1f)、侏罗系中下统延安组(J1-2y)、侏罗系中统直罗组(J2z)、第四系更新统及全新统。该煤矿主采2-2煤层和5-2煤层。在井田2-2煤层开采范围内，上覆基岩厚度大部分区域小于煤层开采后形成的导水裂隙带发育高度，部分局部区域甚至小于冒落带高度[15]，使得“两带”成为导通各种水源进入水库的主要通道。大柳塔矿2-2煤层可分为5个盘区，其中四盘区、老六盘区及新六盘区等3个采空区分别建成了1号、2号和3号地下水库，即水样采集目标水库，距地表深度约130 m。地下水库水源主要有3种，分别为地下各含水岩组含水、沿煤炭开采形成的裂隙带进入采空区的大气降水以及由排水管道注入采空区的井下生产污水。

2 煤矿地下水库水样采集与测试方法

2.1 地下水库水样采集

水样分别采自3座地下水库进出口，并采集采空区裂隙水样作对比样，具体采样点和水样特征见表1。

采样参照HJ 495—2009《水质采样方案设计技术规定》和HJ 494—2009《水质采样技术指导》。矿井水样现场采集后，用酸溶液对其进行预处理并密封、避光保存，冰袋低温保存后运回实验室。对部分水样进行0.45 μm滤膜处理，为后续离子测试分析做准备。

2.2 水质测试分析方法

依据DZ/T 0064—1993《地下水质检验方法》，在采样现场对水样进行pH、电导率EC测定，其他水质指标测试在实验室完成。采用重量法测定固体悬浮物(SS)和溶解性总固体(TDS)，比浊法测定浊度，滴定法测定HC质量浓度。用酚酞和甲基橙做指示剂，用酸标准溶液滴定水样，根据其所消耗的酸标准溶液体积来计算HC的质量浓度。采用离子色谱仪(IC)测定Cl-、S质量浓度，色谱条件为：淋洗液为0.001 8 mol/L碳酸钠+0.001 7 mol/L碳酸氢钠，进样量25 μL，淋洗液流速为1.0～2.0 mL/min，再生液流速由淋洗液流速确定。采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-MS)测定K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Fe3+、Mn2+、Sb2+、Cr2+,Zn2+,Cu2+等金属离子质量浓度，采用快速消解分光光度法测定化学需氧量(COD)。上述室内试验均测3次，取平均值进行后续分析。

采用主成分分析和相关分析等统计学方法，分析地下水库水体各水化学指标之间的关系，判断水体中主要离子来源。

3 结果与讨论

3.1 地下水库进出水水化学特征

选择EC、pH、TDS、COD等化学指标表征进出水水质基本特征，选择等地下水中普遍存在的离子表征水体水化学特征。考虑到煤矿生产中存在重金属污染物等情况，重点监测重金属的部分指标，通过以上指标的最大值、最小值、平均值来描述地下水库水体整体特征。将进出水的水质指标测定结果和GB/T 14848—2017《地下水质量标准》中的分类及标准值进行对比，判断地下水库进出水水质情况。

3.1.1 一般化学指标

表2为水样化学成分，由表2知地下水库进出水pH为6.98～8.22，平均为7.22，根据酸碱度水平可将该区地下水归类为中性-弱碱性水，pH整体水平表明该含水层未出现重金属污染情况。电导率表征溶液中可溶性盐浓度，地下水库水样电导率为1 627～1 937 μS/cm，平均为1 780 μS/cm。水样中溶解性总固体质量浓度为质量浓度814～976 mg/L，平均为889 mg/L，标准差为51.84，说明大部分样品的TDS与均值相差较大，平均TDS不能表征该区地下水样的整体特征。该区地下水TDS表明所采水样均属淡水(TDS<1 000 mg/L)。出口处EC和TDS的降低表明盐分离子的下降，水库水质有转好趋势。

3.1.2 主要阴阳离子

由表2可知，地下水库水体阳离子中Na+含量和Ca2+含量较大，Na+平均质量浓度为168.27 mg/L，最小和最大分别为131.98、218.78 mg/L，Ca2+平均质量浓度为158.61 mg/L，最小、最大分别为126.45、213.56 mg/L，Na+和Ca2+为该地下水的主要阳离子。同时Na+在地下水库每个出水口的含量均大于其进水口的含量，随地下水的流动而增加，而Ca2+含量随水流流动有减小趋势，与Na+含量变化相反。水样中K+、Mg2+含量较低，其中K+平均质量浓度为0.23 mg/L，大多数采样点浓度为0.01 mg/L，1号水库400采样点的浓度最大为1.52 mg/L，因为K+含量低，所以整体变化小。Mg2+质量浓度的平均为8.54 mg/L，在该地下水中浓度较低，浓度不稳定且变化规律不明显，需按路径细化分析。

水样阴离子中S和Cl-含量较大，S是地下水库中主要阴离子，平均质量浓度为344.93 mg/L，最小和最大分别为310.80、387.12 mg/L。出水中S含量低于其在进水中含量，与Ca2+变化规律相同。Cl-平均质量浓度为293.16 mg/L，最小、最大分别为266.54、320.34 mg/L，Cl-含量变化无明显规律，但其浓度一直维持在较高水平，是水样中主要的阴离子，在1号地下水库出水口处浓度低于进水口，在2号和3号地下水库出水口处浓度相比进水口处有所上升。HC平均质量浓度为113.58 mg/L，最小和最大分别为107.86、120.01 mg/L，随地下水的流动而浓度减小，但数值变化幅度小。

3.1.3 重金属离子

煤矿地下水库矿进出水重金属离子质量浓度见表3。由表3知，Fe3+、Mn2+含量相对较高，Fe3+的质量浓度最小和最大分别为0.01、12.67 mg/L ，进出水含量差异较大，Mn2+的质量浓度最小和最大分别为0.02、1.35 mg/L，进出水变化差异较小。Sb2+、Cr2+、Cu2+、Zn2+质量浓度相对偏低，平均为0.01 mg/L。通过测定地下水库进出水Fe3+、Mn2+含量知，出水处的Fe3+、Mn2+含量下降显著，可见在地下水库中Fe3+、Mn2+发生了吸附和沉淀作用。

3.1.4 进出水质情况分析

表4为煤矿地下水库进出水和裂隙水水质分析检测结果。参照GB/T 14848—2017《地下水环境质量标准》，煤矿地下水库进出水水质总体符合地下水Ⅴ类水质量标准。结合表2和表3可知，与进水水质相比较，出水的悬浮物、浊度明显降低，总硬度减小，Na+和Cl-浓度增加，Ca2+浓度减少，Cl-和S浓度均达到地下水Ⅳ类水质标准，且与裂隙水水质相近；Fe3+、Mn2+的去除效率显著，Fe3+质量浓度由进口处的9.84 mg/L下降至出口处的1.06 mg/L，下降了89%，Mn2+质量浓度由进口处的0.68 mg/L下降至出口处的0.04 mg/L，下降了94%；COD质量浓度由进口处的51.87 mg/L下降至出口处的30.17 mg/L，下降了42%，表明有机物污染物的去除效果明显。

由上可知，地下水库对有机污染物、重金属污染物去除效果显著，悬浮物和总硬度的降低及离子浓度的变化[16]表明，煤矿地下水库中水体与垮落岩体可能发生了物理沉降、吸附和离子交换等水-岩相互作用。地下水中主要化学组分的绝对含量的增加或降低说明，地下水化学环境发生了全面变化，地下水库水质改善明显。

3.2 地下水库进出水水化学类型分析

3.2.1 舒卡列夫分类的水化学类型分析

舒卡列夫分类法是依据地下水中离子当量浓度和其矿化度，进行水化学类型划分的常用方法，离子包括6类：Ca2+、Na+(K+合并于Na+)、Mg2+、Cl-、HC和S。计算每类离子的毫克当量百分数(meq/L，以一个电荷为单位的离子摩尔占比)，以25%为分级分类标准，将各类离子进行组合，共划分为49个不同类别，用数字编号，同时以矿化度划分为A、B、C和D四个类别。最后将离子的49个类别和矿化度的4个类别进行组合，得到地下水水化学类型。计算地下水库进出水水样中离子的毫克当量百分数可知,占比大于25%的阳离子有Ca2+和Na+，阴离子有S和Cl-，属第39号，同时所有水样的矿化度均小于1.5 g/L，为A类别。因此初步判断地下水库的水化学类型是39-A，即Na+·Ca2+- S·Cl-型。

3.2.2 Piper三线图的水化学演化分析

水化学图在研究地下水的水文地球化学规律时意义重大。Hill在1940年首次利用三线图对水化学类型进行分类，Piper在此基础上修改与完善，并于1944年创立Piper三线图。利用GW_Chart软件对地下水库进出水水样中测得的和S等7类离子进行模拟分析，结果如图1所示。

地下水进出水中阳离子的毫克当量百分数占比重少，各水样中阳离子有明显差异，阴离子的毫克当量百分数占比重大，阴离子变化不大，Cl-毫克当量百分数总是大于S。经计算在进水水样中，Ca2+占比最大，为53.71%～64.01%，Na+含量次之，占比最小的是Mg2+。在出水水样中，Ca2+毫克当量百分数占比下降，同时出水水样中Na+含量增加明显，由进水的35.92%～38.46%上升至出水的48.01%～57.50%，尤其是在3号水库中的进水口至出水口点位，Na+的毫克当量百分数增加至60.07%。

将各类离子的毫克摩尔当量百分数投影于菱形图(图1)，得到煤矿地下水库水体进出水的水化学类型：进水点S1、S2和S3的水样为Ca2+·Na+ - Cl-·S型，出水点位S4、S5、S6和S7的水样为Na+·Ca2+ - Cl-·S型。这说明地下水从进水端至出水端，在整个地下水库的径流区，发生了一系列的水文地球化学作用。由于不同阳离子的吸附能力存在强弱差异，除浓度因素影响外，阳离子本身的吸附能力也不同，地下水中阳离子的吸附能力 Ca2+>Mg2+>K+>Na+。发生的化学反应主要是：

Ca2+(水)(岩)→Na+(水)(岩)

Ca2+(水)+Na+(水)(岩)→Na+(水)(岩)

Mg2+(水)(岩)→Na+(水)(岩)

Mg2+(水)+Na+(水)(岩)→Na+(水)(岩)

综上反应过程，完成了Ca2+·Na+ - Cl-·S型水向Na+·Ca2+- Cl-·S型水的演替，解释了Na+和Ca2+的离子交换过程。

3.3 地下水库水化学特征形成机制分析

3.3.1 水质指标相关性分析

表5为进出水水质指标相关性矩阵，由表5可知， EC与TDS、Fe达到极显著相关，同时EC与浓度达到显著相关，说明电导率与上述离子的溶解关系密切，并且其变化与EC变化趋势基本相同；TDS与Fe3+、S、Ca2+达到极显著相关，说明水体中溶解了方解石和含有黄铁矿的高岭石、伊利石等，且上述离子对TDS的贡献较大；Na+与Fe3+、COD达到了极显著负相关、与S达到了显著负相关，且在进出水数值上表现出相反趋势，说明上述物质有可能他与Na+发生了交换吸附。Fe3+与S达到显著相关，Ca2+与S达到显著相关，说明上述元素可能来源相同，主要来自于方解石和含有黄铁矿的高岭石、伊利石等；K+、Mg2+显著性相关，说明该2种还原性较强的离子可能有相同的矿物溶解来源，比如伊利石或硅酸盐矿物。此外，pH与其他指标无显著相关性，这与地下水环境是中性、中性偏弱碱性有关；Cl-与其他指标无显著相关性，这与氯化物化学性质相对稳定有关，同时说明其来源相对复杂，可能包括岩盐的溶解等。

3.3.2 主成分分析

采用主成分分析法，构建具有代表性的若干综合因子，在不损失或少损失信息的前提下从多个变量中构建相互独立的综合变量。主成分特征值和贡献率是选择主成分的依据，通常取特征值大于1或者累积贡献率大于85%的特征值为对应主成分。在地下水水质指标选择上，由于pH与其他指标无显著相关性，且数值变化较小，故选用除pH外的其余12个指标。表6是特征值大于1时对应的4个主成分，累计贡献率达到94.82%，前4个主成分已涵盖12个地下水指标所包含的信息，其中第1个主成分的贡献率最大，达到了49.15%。主成分分析用尽可能少的指标反映尽量多的信息，故选取前4个主成分代表地下水库水体的总体情况。表7为进出水指标公因子方差结果，由表7可知，每项指标的共性方差均>0.8，说明4个主成分能够较好地反映各原始指标变量的大部分信息。

注:*表示p<0.05时达到显著性水平，**表示p<0.01时达到极显著水平；EC单位为μS/cm;TDS、COD及各离子浓度单位为mg/L。

表8为最大正交旋转法生成的主成分分析矩阵。由表8主成分分析结果可知，主成分1的主要影响因子有Ca2+、S、EC、TDS，主成分2的主要影响因子有Cl-、Mn2+，主成分3的主要影响因子有COD，主成分4的主要影响因子有Mg2+、K+。主成分1中EC和TDS是水样的整体性指标，表征可溶性盐浓度和溶解的固体浓度，上述指标在出水处下降，表明可溶性盐离子的浓度在下降，可溶性物质在减少；S和EC、TDS表现为相同的下降趋势，说明易溶的硫酸盐发生了部分溶解，结合表5相关性分析知，Ca2+与S离子有共同来源，可能为方解石和含有黄铁矿的高岭石、伊利石等。上述分析可说明主成分1代表了溶滤作用，贡献率达49.15%，随溶滤作用延续，岩层含有的氯化物不断转入水中而贫化，相对易溶的硫酸盐成为迁入水中的主要组分，持续时间越久，地下水库水体中的TDS、EC越低，水库中的水体主要成分以难溶的硅酸盐、碳酸盐离子为主。

主成分2贡献率17.86%，主要影响因子有Cl-、Mn2+，代表着混合作用。Mn的主要来源是生产污水，Cl-存在于裂隙水中和各含水岩组含水中，3者汇聚于地下水库中，形成混合作用。Cl-在水质净化过程中无明显变化规律。在1号水库出水口处，Cl-与TDS、EC表现为相反的趋势，与Na+相关性很弱，否定了溶滤作用的影响。同时氯化物在地下水系统中相对稳定，不易发生物理化学反应，其在2号和3号地下水库浓度的上升，可能是各含水岩组含水中少量Cl-、裂隙水中Cl-、生产污水中的少量Cl-的叠加效应所致。

主成分3贡献率为17.65%，主要影响因子是COD，COD代表了有机污染物的含量，矿区生产作业过程中会产生大量有机污染物，采空区的井下生产污水通过排水管道注入水库中，所以主成分3代表着外界干扰。主成分4贡献率为10.16%，主要影响因子Mg2+、K+，2者含量不高，但还原性较强，可与岩体中的Na+发生离子交换，主成分4代表了阳离子交换。各水质指标的主成分分析表明，影响地下水库水质影响因素较多，溶滤作用、混合作用、外界干扰、阳离子交换均可共同影响水质。同时，主成分分析结果也验证了水岩作用是复杂开放体系中非平衡的地球化学过程[6]。

3.3.3 离子比值法

根据水质分析结果及水化学类型分析知，煤矿地下水库出水Na+增多，Ca2+和S减少，说明在水-岩相互作用下水体中的Ca2+和S被垮落岩石吸附固定，并发生了矿物溶解作用。

采用Na+和Cl-的离子比值法分析水-岩相互作用过程中Na+的主要来源[17-18]。若(Cl-，Na+/ Cl-)散点沿比为1的直线分布，则Na+来源于岩盐的溶解；若散点位于比为1的直线上方，表明Na+主要来自硅酸盐矿物的溶解。文献[19-20]研究发现可通过与γ(Ca2++Mg2+)的比值关系确定水中Ca2+和Mg2+主要来源，当时，地下水中离子Ca2+和Mg2+主要来源于硅酸盐矿物和蒸发岩矿物的溶解作用；当时，地下水中离子Ca2+和Mg2+主要来源于碳酸盐矿物的溶解作用。图2为水样中Cl-与Na+/Cl-摩尔浓度的散点图，由图2可知，3个水库进水水样的(Cl-，Na+/ Cl-)散点均处于Na+和Cl-的摩尔浓度比为1的直线下方，2号和3号水库出水水样与裂隙水水样的Na+和Cl-的摩尔浓度比大于1，则Na+相对于Cl-过量，且1号水库出水水样的Na+和Cl-的摩尔浓度比均大于进水水样。

表明煤矿地下水库中发生了Na+的溶出作用，且主要来自硅酸盐矿物的溶解(比如钠长石等)。图3为水样中与(Ca2++Mg2+)的散点图，由图3可知，进水水样(γ(HCO3-+SO42-)，γ(Ca2++Mg2+))散点沿毫克当量浓度比d=1∶1分布，而所有出水水样和裂隙水样点均位于毫克当量浓度比为1的直线下方，表明水中的Ca2+和Mg2+的主要来源是硅酸盐矿物的溶解。由图3还知，所有出水和裂隙水水样的(Ca2++Mg2+)相对于亏缺，Na+过量和(Ca2++Mg2+)亏缺可能是因为为阳离子交换反应过程释放Na+而减少了水中的Ca2+和Mg2+导致。

4 结 论

1)大柳塔地区煤矿地下水库水体的主要水化学类型由进水的Ca2+·Na+-Cl-·S型逐步向出水的型转变，水库净化过程中发生了阳离子交换。

2)通过对地下水库水质的分析，进出水水质总体符合地下水V类标准，出水的悬浮物、浊度、EC和TDS等指标明显降低，有机物和重金属去除效果明显，COD、Fe、Mn平均去除率分别达到了42%、89%、94%，水质明显得到改善。

3)水-岩作用研究发现，煤矿地下水库水体中的Na+、Ca2+、Mg2+主要来自硅酸盐矿物的溶解。对水质各项指标进行相关性、主成分分析，表明是溶滤作用、混合作用、外界干扰、阳离子交换影响着地下水库水体的净化过程，结合主成分分析的结果，表明溶滤作用起着主导作用。

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Analysis of hydrochemical characteristics and formation mechanism in coal mine underground reservoir

HAN Jiaming1, GAO Ju1, DU Kun1, CHEN Mengyuan1, JIANG Binbin1,2, ZHANG Kai1

(1.School of Chemical and Environmental Engineering, China University of Mining and Technology-Beijing, Beijing 100083,China; 2.State Key Laboratory of Water Resource Protection and Utilization, Beijing 100011, China)

Abstract:Groundwater resources are destroyed seriously during the process of coal mining activities, which is difficult to solve throughout the green coal mining. The coal mine underground reservoir effectively solves the problems of mine drainage protection and water resource recycling. In order to clarify the mechanism of water purification in coal mine underground reservoir, this paper analyzed the water hydrochemical characteristics and formation mechanism of underground reservoirs, based on the determination of water quality index of in-situ incoming and outgoing water samples in Shendong Daliuta Coal Mine, the combination of correlation analysis, principal component analysis and other multivariate statistical methods with Schukalev classification, Piper trigram and other hydrochemical analysis methods and ion ratio method. The results show that the self-purification effect of underground reservoir in coal mine is significant. The indicators of SS, NTU, EC and TDS are significantly reduced. The average removal rates of COD, Fe3+ and Mn2+ reach 42%, 89% and 94% respectively. The hydrochemical type is gradually changed from Ca2+·Na+ - Cl-·S type of influent to Na+·Ca2+- Cl-·S type of effluent. Cation exchange occurs in the process of reservoir purification. The results of multivariate statistical analysis show that filtration, mixing, external interference and cation exchange affect the purification process of coal mine underground reservoir water quality, among which filtration plays a leading role. Na+, Ca2+ and Mg2+ mainly come from the dissolution of silicate minerals.

Key words:coal mine underground reservoir; hydrochemical characteristics;water-rock interaction; correlation analysis; principal component analysis

韩佳明，高 举，杜 坤，等.煤矿地下水库水体水化学特征及其成因解析[J].煤炭科学技术,2020,48(11)：223-231.doi:10.13199/j.cnki.cst.2020.11.028

HAN Jiaming, GAO Ju, DU Kun,et al.Analysis of hydrochemical characteristics and formation mechanism in coal mine underground reservoir[J].Coal Science and Technology，2020，48(11)：223-231.doi:10.13199/j.cnki.cst.2020.11.028

收稿日期：2020-04-25；责任编辑：郭 鑫

基金项目：国家重点研发计划基金资助项目(2018YFC0406404)；中国矿业大学(北京)中央高校基本科研业务费资助项目(2020YJSHH12)；神华集团科技创新资助项目(SHJT-16-28)

作者简介：韩佳明(1982—)，男，吉林长春人，博士研究生。E-mail:han2009@cumtb.edu.cn

通信作者：张 凯(1984—)，男，辽宁朝阳人，副教授，博士。E-mail: zhangkai@cumtb.edu.cn

中图分类号：TD741

文献标志码：A

文章编号：0253-2336(2020)11-0223-09