0 引 言
我国因采煤引起的覆岩含水层破坏与地下水流失问题日趋严重；大规模煤炭开发不仅造成地下水位下降、恶化地表生态环境，还极易引发煤矿突水事故，严重影响矿井的绿色、安全、高效生产。 因此，开展覆岩采动破坏含水层修复与地下水资源保护的保水采煤理论与应用研究，对我国绿色矿山建设矿区生态修复具有重要指导意义[1-4]。 为了实现水体下的保水采煤，目前的研究主要从限制导水裂隙发育以避免含水层破坏、或将漏失地下水转移储存至采空区循环利用这2 类角度实施[4-8]；然而这类对策在我国一些富水或富煤矿区却通常难以适用。 富煤矿区煤炭生产的高产高效要求决定了导水裂隙发育的难以控制，而采空区有限的自由储水空间也限制了富水含水层大量漏失水体的安全储存。 因此，从其他角度研究适宜富水、富煤矿区顶板含水层保护与修复的理论和方法显得十分必要。
采动地下水的流失源于覆岩导水裂隙的产生，合理控制导水裂隙通道的水渗流能力是科学解决采动含水层生态修复难题的关键[2-4]。 为此，一些矿区曾尝试参照底板灰岩水害防治或地下工程施工等领域常用的注浆堵水技术[9]，开展顶板破坏含水层导水裂隙通道的注浆封堵工程试验[10-11]。 然而，现场实践发现，受覆岩导水裂隙发育范围广及其对浆体圈闭性差、动水冲蚀强等因素的影响，浆体“注不进”、“堵不住”、“成本高”等问题时有发生[11]，造成注浆封堵导水裂隙的含水层修复实践陷入困境。
事实上，已有一些理论研究与工程实践发现，导水裂隙在其产生后的长期演变过程中会发生一定程度的“自修复”效应，出现裂隙导水能力下降、导水裂隙带范围减小等现象[12-15]；这一现象的发生与采动破坏岩体水-气-岩相互作用过程中产生的化学沉淀反应密切相关。 裂隙面岩石矿物受溶解、溶蚀作用析出的铁、钙等离子会在一定的化学环境下与地下水阴阳离子或采空区CO2 等气体发生沉淀反应，出现 Fe(OH)3、CaCO3、CaSO4等沉淀物的生成及其对裂隙通道的封堵降渗现象，从而使得裂隙岩体呈现逐步修复的现象和特征。 由于上述化学沉淀反应的进程较为缓慢，单纯利用裂隙的自修复通常难以实现地下水的有效保护；为此文献[3，16-17]提出，充分利用地下水的化学特性，通过向采动含水层中注入可与地下水发生铁/钙质化学沉淀的“修复试剂”，促使沉淀物封堵覆岩导水裂隙通道，最终实现采动含水层的生态修复。 然而，对于铁/钙质化学沉淀究竟能对采动破坏岩体起到怎样的封堵修复效果、在特定条件下破坏岩体又会呈现怎样的水渗流变化特性等等问题目前尚未得到有效解答；而相关问题的研究势必会对化学沉淀封堵采动导水裂隙的含水层修复技术的形成起到积极的指导作用。 为此，选取采动岩体常呈现的破断裂隙通道和压破坏宏观孔隙通道这2 类典型状态，利用裂隙岩样模型和石英砂管模型，模拟采动岩体孔隙/裂隙的导水流动条件，开展沉淀物反应试剂的注入及孔隙/裂隙模型水渗流特性变化规律的试验研究，为揭示化学沉淀物对采动破坏岩体孔隙/裂隙通道的修复特性与规律提供基础。
1 化学沉淀物的“吸附-固结”封堵特性
如引言所述，采动破坏岩体在水-气-岩相互作用过程中产生的铁/钙质等化学沉淀物常易对导水裂隙通道形成明显的沉积封堵作用，而通过进一步调研也发现，这种因沉淀物或结垢物产生的封堵降渗现象在其他许多岩土工程领域也常有发生[18-22]。
研究表明，铁/钙质等沉淀物之所以会对岩体孔隙/裂隙等通道产生堵塞，主要源于它们在物理介质表面的“吸附-固结”作用。 由于它们通常具有较强的吸附性，极易吸附在岩石孔隙/裂隙等过流通道表面，并以此为核心继续吸附周围的沉淀物，并层层包裹、表现出结垢晶体不断生长的现象[18，23-24]；若环境中存在多种沉淀物时，各类沉淀物之间又会相互吸附，呈现“包藏-共沉-固结”[25]的结垢过程；经过一段时间的累积，最终形成具备一定耐冲蚀能力的致密结垢物或包结物，堵塞孔隙/裂隙通道，如图1所示。 为了进一步说明化学沉淀物的吸附-固结封堵特性，本节对相关研究现状进行了综述分析。
图1 铁/钙质沉淀物“吸附-固结”的结垢示意
Fig.1 Sketch map of scaling process of iron and calcium precipitate by function of adsorption and consolidation
地下水除铁领域常采用石英砂滤料对含铁污水进行接触氧化和过滤净化，以李圭白院士为代表的大量研究发现[23]，水中的Fe3/2+易被石英滤料吸附并氧化生成Fe(OH)3(图1)，Fe(OH)3逐步水化形成铁质活性滤膜Fe(OH)3·2H2O，该活性滤膜会以离子交换方式继续吸附水中的Fe3/2+，并催化Fe3/2+的氧化反应与沉淀过程，从而促使活性滤膜催化剂的再生。 如此循环，处于内层的Fe(OH)3会逐步脱水老化形成 Fe2 O3 固结体，而处于外层的新鲜Fe(OH)3则会一直以活性滤膜的形式吸附并催化Fe3/2+的化学沉淀过程。 正因为如此，在一些高含铁地下水处理厂通常能观察到滤层增厚和造粒现象，石英滤料的粒径可在短期内增大2 ～3 倍并呈“锈球”状，剖开锈球内部密实且呈棕黑相间的年轮状。显然，这种滤层增厚与造粒现象是由铁质沉淀物在石英表面的吸附、沉积、以及固结成垢作用引起。
石油开采领域常采用酸化储层或注水驱油的方式来增产提效[18-19，24-25]，由此常发生因外来流体与储层流体或矿物不配伍而出现的化学沉淀或结垢现象；注入的酸化液会溶解储层岩石中的Fe3/2+、Ca2+等金属离子，从而在一定化学环境下生成Fe(OH)3、CaF2等沉淀物；而用于驱油开采的注入水又易与高矿化度的油田水反应生成 CaCO3、CaSO4、BaSO4 等无机垢，这些沉淀物或结垢物吸附沉积在储层孔隙中，极易堵塞喉道，造成储层渗透率降低的损害现象。 此外，这些结垢物与注入水中的悬浮物、或结垢物与结垢物之间也会相互包裹，从而形成复合包裹体或包结物[25](图1b)，加重储层损害。
类似的，在水坝减压井或尾矿坝排渗、地下水人工回灌等水利工程实施过程中，也常易出现因铁/钙质沉淀物的吸附-固结而导致的化学淤堵现象。 减压井或尾矿坝[20-21]的排渗水体会使坝基或尾矿砂石(如黑云母、角闪石、方解石等)中的铁、钙等金属离子溶解析出，从而易与空气中的O2或CO2反应生成Fe(OH)3、CaCO3等沉淀物，它们吸附或充填在减压井壁和砂石间隙中最终造成淤堵。 而在向地表松散层中进行人工回灌地下水时[22]，也会出现因回灌水与地下水化学相或可溶盐浓度差异引起的铁/钙质沉淀及其化学堵塞现象，且回灌水中溶解氧或微生物的存在都会加速铁/钙质沉淀的产生过程并加剧其封堵性。
上述研究成果进一步证实了铁/钙质沉淀物在岩石等物理介质表面的吸附-固结性能，由于相关研究涉及的水文地质环境及其物理介质均与煤矿采动破坏地层存在明显差异，尚不能将上述研究成果直接用于化学沉淀物封堵采动导水裂隙的含水层修复实践中，需要专门针对采动破坏岩体的宏观导水通道发育特征及其水渗流条件，开展铁/钙质等化学沉淀对其修复降渗规律的研究。
2 铁/钙质化学沉淀对采动破坏岩体的修复降渗特性试验
2.1 试验方案设计
模拟地下水在采动破坏岩体导水通道中的流动过程，向水中注入可与其发生沉淀反应的试剂，以评价研究化学沉淀物对采动破坏岩体的修复降渗特性和规律。 考虑到采动岩体中的导水通道主要为岩层破断产生的裂隙通道和压剪屈服破坏形成的宏观孔隙通道(破碎岩体)这种类型，因此试验分别用裂隙岩样试件和石英砂管设计形成2 组试验方案。
1)试验方案1:裂隙岩样模型。 第一，将采集岩样加工为标准圆柱试件；采用压力试验机沿试件圆柱面加载，使其形成沿轴向贯穿试件的单一裂缝，以模拟采动岩层破断裂隙，如图2a 所示。 第二，将裂隙岩样的圆柱侧面用硅胶封抹，并将其封装至图3a所示的试验容器中；采用树脂胶充填封堵试件与容器之间的空隙。 第三，用NaHCO3 配制模拟地下水溶液(浓度1.38 g/L)，以模拟HCO3—Na 型弱碱性地下水条件，对应pH 值为8.43；采用蠕动泵将水溶液输至试验容器中，使其沿岩样裂隙通道自重向下渗流。 最后，选取FeSO4溶液为沉淀反应试剂(浓度1.93 g/L)，在模拟地下水沿裂隙岩样渗流过程中，将其同时注入容器中，以生成铁质沉淀物对裂隙通道形成封堵作用。
图2 试验裂隙岩样和石英砂
Fig.2 Fractured rock specimen and arenaceous quartz
图3 化学沉淀修复裂隙岩样模型和石英砂管模型的水渗流试验
Fig.3 Water seepage experiments about chemical precipitate restoring fractures rock sample and arenaceous quartz pipe
该组试验方案设计时，考虑到单纯地下水在岩体裂隙中渗流时也会发生因水-气-岩相互作用引起的自修复降渗现象[12-15]，因此，专门设置了无沉淀反应试剂加入的对照组(图3b 方案1-2)，以排除自修复的作用、单独对铁质化学沉淀的封堵降渗效果进行评价。
2)试验方案2:石英砂管模型。 首先，选用粒径为1～2 mm 的石英砂作为试验介质，将其装填入透明亚克力管中(管长1 000 mm，管径75 mm)，以模拟采动破碎岩体的宏观孔隙通道，对其的实测孔隙率为32.8%，如图2c 所示。 其次，用Na2SO4试剂配制模拟地下水溶液(Na2SO4溶液浓度为1.59 g/L)，以模拟SO4—Na 型中性地下水条件，对应pH 值为6.84；采用蠕动泵将水溶液由石英砂管一端输至试验容器中，使其沿石英砂孔隙通道向另一端渗流。最后，选取CaCl2溶液为沉淀反应试剂，在模拟地下水沿石英砂管渗流过程中，将其同时注入容器中(试剂浓度为2.89 g/L)，以生成钙质沉淀物对孔隙通道形成封堵作用。
如此，利用上述2 组试验方案，将能对2 种不同化学沉淀物对2 类不同导水通道的封堵修复效果进行对比分析。
2.2 试验过程
对于方案1-1 和方案2，模拟地下水溶液均以恒定速度注入试验容器，并维持试验模型进水口处的压力保持在40 cm 的水头(方案1-1 的进水口即为岩样上界面处)，以保证恒水压作用；而沉淀反应试剂同样采用蠕动泵注入，注入速度按照模拟地下水的注入速度灵活调整，即根据沉淀反应的关键离子能发生充分反应进行设定。 试验过程中间隔一段时间进行模型绝对渗透率的测试(试验初期和末期间隔 10 min～1 h，试验中期间隔 1 ～2 d)；渗透率测试时暂时关停模拟地下水和沉淀反应试剂的注入泵，首先测试水溶液温度并确定其粘度，其次根据水溶液渗流时其进水口水头降低一定高度对应的压力梯度、流量和速度，按照式(1)计算试验模型的绝对渗透率K。
其中，Q 为单位时间的水流量；A 为裂隙岩样或石英砂管的内截面积；μ 为水的粘度；L 为模型进、出水口间距；ΔP 为水通过模型前后的压差。 待试验模型的渗透率基本维持不变时结束试验，取出裂隙岩样和石英砂，将裂隙面和石英砂孔隙与试验前的初始状态进行对比，从而为评价沉淀物对试验模型的修复封堵效果提供基础。
而对于方案1-2，由于其未实施沉淀反应试剂的注入操作，因而模拟地下水溶液可采取静置的方式直接装入容器中(模拟水溶液与方案1-1 相同)。类似地，试验过程中间隔一段时间进行岩样绝对渗透率的测试，间隔时间可相对偏长些(试验初期和末期间隔 1 ～2 d，试验中期间隔 2 ～5 d)；渗透率测试方法与前述相同。
2.3 试验结果与分析
经过近42 d 的试验，获得了裂隙岩样模型及石英砂管模型的绝对渗透率变化曲线，如图4 所示。试验发现，无论是裂隙岩样模型还是石英砂管模型，铁/钙质沉淀物都对其孔隙/裂隙通道形成了显著的封堵作用，使得试验模型表现出水渗透性持续快速下降的现象。
图4 2 组方案对应孔隙/裂隙模型的绝对渗透率变化曲线
Fig.4 Varying curves of absolute permeability of 2 groups of experimental projects
对于裂隙岩样模型，虽然未注入沉淀反应试剂，其水渗透性也呈现下降趋势(即裂隙的自修复)，但其下降程度仍不及注入沉淀反应试剂时。 未注入沉淀反应试剂时，岩样绝对渗透率由初始的16.9 μm2经过2 d 快速下降至9.2 μm2；而后在58 d 内缓慢下降至4.5 μm2。 而在注入沉淀反应试剂条件下，岩样绝对渗透率由初始的15.1 μm2 仅经历约45 min即急剧降低为5.8 μm2，而后又在近40 d 内缓慢降低为0.01 μm2。 由此可见，相比裂隙岩样的自修复作用，铁质化学沉淀对裂隙的封堵修复作用无论从幅度和速度上都具备明显优势。
对于石英砂管模型(图4b)，也呈现出与上述裂隙岩样模型类似的“先快后慢”降渗特性。 受CaSO4沉淀物的封堵作用，石英砂管的绝对渗透率由初始的 62.3 μm2 仅经历约 10 min 即降低为 28.0 μm2，而后虽有短时的小幅回升，又在近10 d 内快速降低为2.5 μm2，最终经过约 30 d 降低为 0.1 μm2。 可见，在钙质沉淀物的封堵修复作用下，石英砂管的初期同时段内的降渗速率明显高于铁质沉淀物作用下的裂隙岩样，但试验末期其最终的渗透率绝对值相对偏高(相比裂隙岩样高10 倍)。
而试验结束后由模型中取出的裂隙岩样和石英砂受沉淀物封堵的宏观形态也证实了上述水渗透性变化过程。 如图5 所示，Fe(OH)3沉淀物在岩样裂隙面显著沉积，且无论是岩样试件上表面还是下表面，裂隙中的沉淀物堆积均表现出致密形态。 类似地，对于石英砂管模型(图6)，在靠近注水口一端的0.47 m 左右范围内取出的石英砂呈现一定的固结形态，且距离注水端越近，石英砂受固结程度越高、取出的固结石英团越大；而在另一端(出水端)的0.53 m 范围内，取出的石英砂仍处于松散状态，与试验前的状态相差不大。 可见，沉淀物对石英砂管不同区域的封堵修复作用并非均匀，它在水渗流路径上具有一定的扩散封堵范围，这一特征将影响导水通道的最终修复效果，具体将在后文详细讨论。
图5 铁质沉淀物封堵裂隙岩样
Fig.5 Ferrous sediment plugging rock fracture
图6 钙质沉淀物对石英砂的封堵、固结
Fig.6 Calcium sediment plugging and consolidating in arenaceous quartz pipe
3 讨 论
1)与石油开采工程中的储层结垢损害、水坝减压井或尾矿坝排渗时的化学淤堵以及地下水人工回灌工程中的注水井堵塞等工程地质现象类似，铁/钙质化学沉淀对煤层开采引起的破断岩层裂隙通道和破碎岩体孔隙通道都形成了显著封堵降渗作用，说明利用化学沉淀方法进行采动覆岩导水通道封堵的含水层生态修复对策[3，16-17]是可行的，开展化学沉淀修复采动破坏岩体孔隙/裂隙的降渗特性与规律的研究十分必要。
2)对比图4a 所示方案1 中有无沉淀反应试剂注入的2 个试验结果可知，注入沉淀反应试剂引起的岩样降渗过程实际是铁质沉淀物封堵与引言所述裂隙自修复这2 种作用叠加的结果。 若将方案1-2的裂隙岩样自修复降渗过程等同视为方案1-1 裂隙岩样的自修复降渗过程(两者并非同一裂隙岩样，实际自修复降渗过程可能略有差异)，则将两者的降渗曲线作差值可得到单纯由铁质沉淀物封堵引起的降渗值(图4a 所示的黑色虚线)。 从该曲线的变化趋势可见，随着试验时间的加长，沉淀物封堵作用引起的降渗效果逐步增大而后趋于稳定；说明在注入FeSO4沉淀反应试剂条件下，试验初期的降渗现象主要由裂隙自修复作用引起，且该作用主要为裂隙面岩石中黏土矿物的遇水膨胀作用[12-14]；而后随着试验的进行，铁质沉淀物生成量逐渐增多，其对裂隙封堵而引起的降渗效果也越趋明显。
3)对比裂隙岩样和石英砂管受沉淀物封堵的修复效果可见，石英砂管模型在初期的快速降渗时间明显偏长，且最终获得的修复效果也不如前者(试验末期渗透率值偏高)，这可能与石英砂管模型的宏观孔隙通道尺寸偏大有关(其初始渗透率明显高出 4 倍多)，也可能与 CaCO3 与 Fe(OH)3 沉淀物的吸附-固结特性有关。 显然，导水通道尺寸越大、沉淀物的吸附-固结能力越弱，所需用于封堵的沉淀物量也越多，从而所需的修复时间也越长。
4)无论是铁质沉淀物对裂隙岩样的修复，还是钙质沉淀物对石英砂管的修复，试验后期都呈现出降渗速率显著变缓的现象，这与入水口处沉淀物的积聚与封堵有关。 试验初期，生成的沉淀物会首先积聚在入水口处的导水通道中，由此将引起沉淀反应的关键离子难以快速迁移至导水通道的其他区域，生成的沉淀物大部分被阻隔在入水口附近，从而导致修复降渗效果逐渐变低。 图6 所示距注水端不同位置石英砂的固结形态差异也证实了这一点；说明沉淀物的扩散封堵具有一定的“覆盖半径”(由于裂隙岩样长度较小，故其试验过程中未体现出这一特征)。 显然，沉淀物的扩散封堵半径或范围是多因素共同影响下的结果，它与导水通道的宏观尺寸、地下水渗流及沉淀反应试剂的注入参数(流速、水压等)、以及沉淀物自身的吸附-固结特性(水化学环境会对其产生影响)等因素密切相关；导水通道的宏观尺寸越小、沉淀物的产生及其吸附-固结速度越快，则对应沉淀物的扩散封堵范围越小，沉淀封堵体的耐冲蚀承载能力及其封堵稳定性自然就越低，由此将最终影响到导水通道的修复效果。 因此，开展不同因素影响下不同化学沉淀物在不同类型导水通道中的扩散封堵特性与规律研究，对于科学指导化学沉淀封堵导水通道的含水层生态修复技术实践显得尤为重要；限于篇幅，未能详述，将另撰它文继续研究。
4 结 论
1)选取铁/钙质化学沉淀为代表，开展了沉淀物在孔隙/裂隙介质中“吸附-固结”的封堵特性研究综述分析，发现在注水采油、水坝减压井或尾矿坝排渗、地下水人工回灌等岩土工程领域普遍存在铁/钙质等化学沉淀对孔隙/裂隙通道的封堵降渗现象。这一现象主要源于沉淀物在物理介质表面的吸附与沉积成垢过程，不同沉淀物或沉淀物与颗粒杂质间也会相互吸附，呈现“包藏-共沉-固结”结垢晶体生长现象，从而加速孔隙/裂隙通道的封堵过程。
2)模拟地下水在采动岩体中的渗流条件，选取破断岩层裂隙通道和破碎岩体孔隙通道这2 类典型导水通道，开展了NaHCO3 弱碱性地下水条件下注入FeSO4试剂，Na2SO4中性地下水条件下注入CaCl2试剂的铁/钙质化学沉淀修复封堵试验，分别获得了铁质沉淀物对裂隙岩样模型、钙质沉淀物对石英砂管模型的封堵降渗规律，证实了利用化学沉淀方法进行采动覆岩导水通道封堵的含水层生态修复对策是可行的。
3)无论是裂隙岩样模型还是石英砂管模型，沉淀物封堵引起的降渗过程均呈现“先快后慢”的趋势。 石英砂管模型在试验初期的快速降渗时间明显偏长，且修复末期的绝对渗透率值也明显偏高，这与其宏观孔隙通道尺寸偏大、修复封堵难度偏高有关。裂隙岩样模型的降渗过程实际是铁质沉淀物的封堵以及岩样自身在水岩相互作用下发生的裂隙自修复这2 种作用叠加的结果，单纯由沉淀物封堵作用引起的降渗效果呈现先提高后稳定的趋势。
4)利用不同因素影响下不同化学沉淀物在不同类型导水通道中的扩散封堵特性与规律可开展化学沉淀封堵导水通道的含水层生态修复实践。 笔者仅是针对裂隙岩样和石英砂管在特定水、岩条件下受铁/钙质沉淀物封堵而呈现的降渗特性开展的初步试验研究，相关试验过程和试验结果相对简单，尚不足以指导上述导水通道封堵与含水层生态修复的工程实践；显然，当裂隙岩样的岩性、沉淀试剂的类型或浓度等试验条件发生改变时，相应化学沉淀物所产生的封堵修复效果也将有所不同。 限于篇幅未能展开，后续将开展更深入的研究。
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