0 引 言

在成煤过程中常伴随着元素的迁移和富集，元素的规律性变化对于指示沉积环境和沉积物源具有重要的研究意义，同时元素表征指数的变化可用于指示和恢复成煤环境[1]。微量元素与稀土元素在沉积物中所占比例较小，其变化范围与分布规律在分析研究沉积环境的过程中具有重要意义[1]。尤其是一些对古环境具有指向意义的元素，如Sr、Ba、V、Co、Ni等，它们可以反映古水体的盐度及氧化还原环境[2]。针对不同研究区的地质背景，不同时代的成煤环境，通常伴随着一种或多种因素导致煤中元素的迁移和富集[3]。以山西大同及神府-东胜煤田为例，其侏罗系煤层中的大部分微量元素含量较低。其中山西大同煤层中Ti、As、Hg、Cd、Cl、Ni等有害或有毒元素高于全国均值[4]，神府-东胜煤田煤层中除Mn、Co、Be、Ti外，其他有害元素的含量均低于全国均值[5]。分析讨论元素的分散与富集，有利于揭示某些元素在煤中的分布规律、富集成矿机理等，为进一步的成矿预测以及成矿模式的建立奠定基础。通过煤中敏感元素的异常和元素表征指数的变化，来推断研究区泥炭沉积时期的古环境变化特征，为后期煤的煤质分析和煤中矿物的工业化提取奠定理论基础。

三塘湖煤田是中国最大的整装煤田之一，为中国“疆煤东运”“疆电东送”战略的实施提供了良好的资源保障[6]。中侏罗世含煤建造极为发育，为典型的陆相成因煤田。然而，针对三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤沉积环境的研究并不完善，笔者在前人的研究基础上，对该区块煤中的微量元素与稀土元素进一步分析，并针对部分元素富集的原因进行讨论以及对各表征指数所指示的环境变化情况进行了总结，以期为该区块煤中古环境特征的确定提供依据。

1 地质背景

三塘湖盆地位于东天山北麓，是中国西部典型的叠合型盆地。盆地经历多期次的变化，自晚古生代起经历了：中、晚石炭纪—早二叠纪碰撞前陆盆地、晚二叠纪—三叠纪周缘前陆盆地、侏罗纪—新生代类周缘前陆盆地。形成了现今两隆一坳格局，自北向南可分为东北冲断隆起带，中央坳陷带，西南逆冲推覆带。其中中央凹陷区自西向东共划分为库木苏凹陷、巴润塔拉凸起、汉水泉凹陷、石头梅凸起、条湖凹陷及岔哈泉凸起等Ⅱ级构造单元[7-10](图1)。研究区位于汉水泉凹陷西北部，面积约750 km2，东西长约60 km，南北平均宽约10 km。西山窑组地层内主要含煤地层有22层，广泛分布于勘查区内，地层出露较少，厚度总体变化不大。

新疆三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤工业分析表明：各煤层总体为中灰分、高挥发分、低硫煤，灰分为4.47%～42.52%，干燥无灰基挥发分为39.36%～52.45%，全硫为0.2%～1.3%。其中在8煤下段、14煤、19煤、20煤等煤层中灰分相对较高，属于高灰分；在9煤中段、9煤下段和22煤中全硫相对较高，属于低中硫煤。灰分中矿物组成以SiO2、Al2O3为主，其次是CaO、Fe3O4、Na2O、TiO2、SO3、K2O、MnO2、P2O5(表1)。各煤层发热量均值为26.25～28.87 MJ/kg，为高热值煤。西山窑组煤样镜质组含量为65.74%～97.01%，其中多数样品镜质组含量为70%～90%，平均含量为82.21%，以均质镜质体和基质镜质体为主。惰质组在含量次之，含量为1.93%～34.00%，以半丝质体为主。

2 样品和试验

本次研究主要参照GB/T 482—2008《煤层煤样采取方法》，并根据三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组主采煤层的发育特征及分布情况，系统采集了11个煤层的22件样品并进行了试验分析，其中13煤、15煤、18煤、19煤、20煤、22煤层各取样1件，8煤、14煤、17煤层各取样2件，7煤取样3件，9煤取样7件。微量元素和稀土元素分析手段包括：K1050X型氧等离子体低温灰化仪(LTA)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)，将煤样分成2份，分别进行低温灰化的ICP-MS以及原煤的ICP-MS测试。

低温灰化采用K1050X型氧等离子体低温灰化仪，灰化时用瓷舟称取1 g(煤样磨至500目)煤粉样送至真空反应腔内，灰化功率设定为70 W，并维持反应腔内6 kPa的真空度，单次灰化时间设定为1.5 h，完全灰化时间大约需要12 h，灰化结束后进行LA-ICP-MS的测定。将低温灰化后的煤样和原煤样进行硝酸和氢氟酸2次溶样处理，将预处理过的溶液采用电感耦合等离子质谱(ICP-MS)进行测定。

3 试验结果

3.1 微量元素地球化学特征

通过富集系数法以及将煤样测试结果与中国上陆壳各种微量元素平均值相比较的方法，对煤中微量元素的分散和富集程度进行研究[11]。与中国上陆壳相比，三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤层中富集的元素有V、Cu、As、Rb、Sr，富集系数大于1，而Li、Be、F、Cl、Sc、Cr、Co、Zn、Ga、Zr、Nb、Sn、Cs、Ba、Hf、Ta、Tl、Pb、Th、U的富集系数小于0.5，其余的元素均值小于或接近于中国上陆壳均值。依据煤中微量元素与中国上陆壳之比大于6则为富集的原则[12]，研究区As的富集系数高达20.4，属高砷煤(表2)。与中国煤中均值、世界煤中均值相比较，三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤中，Sc、V、Co、Cu、Ga、As、Rb、Sr、Cs、Ba相对富集(表2)。

注：此处S元素含量指百分含量，%。

3.2 稀土元素地球化学特征

稀土元素通常分为LREE(轻稀土)和HREE(重稀土)。三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤层中未低温灰化过的稀土元素总量为45.86～80.41 μg/g，平均为63.14 μg/g，低于沉积岩稀土元素标准(北美页岩稀土元素总量(NASC)173.21 μg/g)，也低于我国煤中均值稀土元素总量(117.69 μg/g)[15](表3)。低温灰化后的稀土元素总量为174.83～258.44 μg/g，平均为216.64 μg/g，远高于未低温灰化的稀土元素的总量以及均值，说明稀土元素大多富集于有机质中。轻重稀土元素比值(LREE/HREE)变化中等，LREE明显亏损，HREE相对富集，δCe均值为0.9，呈微弱负异常。δEu均值为1.15，δEu呈微弱正异常(表3)。研究区煤层中稀土元素分布模式基本一致，它们均明显地向左倾，且元素从La到Lu，稀土元素标准化值逐渐升高。未低温灰化的样品显示Eu处出现正异常，稀土元素分布模式呈左低右高的宽缓“峰”型曲线。但La-Sm段曲线较陡，斜率较大，Gd-Lu段曲线较缓，斜率较小，且轻稀土元素相对亏损而重稀土元素相对富集。低温灰化的样品走势与未低温灰化的样品大致相同，而曲线均在未低温灰化的上部，数值偏大，可以表明稀土元素大多富集于有机质中(图2)。

注：δCe：Ce元素的异常程度，为Ce，La，Pr元素球粒陨石标准化值)；δEu：Eu元素的异常程度，为Eu，Sm，Gd元素球粒陨石标准化值)。

4 讨 论

4.1 元素富集因素分析

1)V。与中国上陆壳、中国煤中均值、世界煤中均值相比，三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤层中钒元素相对富集(表2)。黏土矿物是钒的主要赋存矿物，黏土矿物中伊利石含钒较丰富，以V2O5为主。XRD结果显示，三塘湖西山窑组煤层中矿物含量较高，且以黏土矿物(高岭石、伊利石等)、石英及非晶质为主[16](图3)。因此，三塘湖西山窑组煤层中钒元素富集可能是由于黏土矿物含量较高导致的。

2)Cu。Cu常以碳酸盐结合态、黄铁矿结合态、有机态及硅酸盐结合态等形式赋存，同时Cu元素含量与黏土矿物以及黄铁矿呈显著正相关[17]。而三塘湖汉水泉区西山窑组煤层中可见菱铁矿、黄铁矿、方解石和黏土等无机矿物以粒状、透镜状和结核状等形态发育于各煤层或充填于裂隙和层理面中[16]，由此推测Cu元素的赋存状态可能以黄铁矿结合态及碳酸盐岩结合态为主，部分赋存于有机质和硅酸盐结合态中。

3)Ga。研究区煤中的Ga元素与中国煤中均值和世界煤中均值相比，相对富集。代世峰等[18]在对准格尔地区黑岱沟矿煤层的研究中发现超大型镓矿床，并认为镓以勃姆石为载体大量富集。但大多数该领域的学者认为Ga通常与黏土矿物联系紧密，且大部分以类质同象替换铝赋存在硅铝酸盐的矿物中[19]。本区煤层中黏土矿物含量较高，且灰分中以SiO2、Al2O3为主(表1)，由此推断，本区Ga元素可能多数存在于黏土矿物或硅铝酸盐的矿物中。

4)As。三塘湖煤田属于典型的高砷煤，其赋存状态与贵州地区典型的海相成因高砷煤不同。张雨瑶首次对汉水泉矿区煤中砷的赋存状态进行了研究，通过逐级化学提取和双轨道原子荧光的方法将砷的赋存状态分为硫化物结合态砷、残余砷、有机结合态砷和吸附砷[16]。文献[20]对逐级化学提取方法进行了改进，得出了该地区砷的赋存形式主要为砷酸盐的结论。三塘湖煤田煤层埋深浅，地下水矿化程度较低，为弱咸水，在这样的表生条件下，高砷煤中的含砷黄铁矿极不稳定，极易被氧化成为砷酸根离子，进而被铁的氧化物和氢氧化物吸附。同时，pH值为7.8～8.1的环境，有利于砷酸盐矿物的沉淀析出和保持稳定，从而形成了以砷酸盐态为主的砷赋存模式[20]。

4.2 元素的环境指示意义

通常煤中含量较高的为常量元素，但其对环境变化的指向性意义不明显，而微量元素对于环境比较敏感，尤其是Ni、Co、Ge、V、Zn、K、Na、Ca和Cl等，通过敏感元素的指数关系可以进行古环境恢复和沉积物来源的判断[21]。此次选取的表征指数有δEu、S、Sr/Ba、V/(V+Ni)、V/Cr、Ni/Co。

1)δEu。Eu异常通常是用δEu来表示，可作为氧化还原环境的指示元素。在表4.2中可看出，低温灰化和未低温灰化的δEu未有明显变化，均值分别为1.14和1.15，均显示出微弱正异常(表3)。表明三塘湖煤田汉水泉矿区在中侏罗世时期接受的沉积物源离湖岸较远，且其主力煤层处于弱碱性的氧化环境。三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤中Eu异常可能不具有准确的氧化还原指示效果，因为在成煤过程中，研究区内伴随着热液运动，而热液运动可能导致Eu异常[22]。

2)S。煤中硫的含量高低，可以反映沉积环境主体上是受海水还是内陆淡水的影响。含量较高是与海水有关，含量较低与内陆淡水有关[23]。三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤层中全硫含量为0.2%～1.3%，平均为0.75%，属于低硫煤，表明该区域煤层主要形成于内陆淡水环境(表2)。研究区的成煤环境为沼泽环境，植物主要接受降水补给，而受地表水和地下水的影响较弱，所以研究区内往往形成的是低硫煤[24]。

3)Sr、Ba。Sr/Ba比值可以推断研究区的古盐度：Sr/Ba的值大于1为咸水介质，小于1为淡水介质[25]。三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤层中Sr/Ba的值大多数大于1，说明三塘湖在该时期为沼泽水体咸化时期(表4)。造成沼泽水体咸化的原因可能是由于气候干燥导致水位下降，水体发生蒸发浓缩作用，从而致使水体矿化度增加。

4)V、Ni、Co、Cr。镍、钒为2种铁族元素，化学性质较活泼。V、Ni比值可具有氧化还原指示作用和判断沉积物为海相沉积还是陆相沉积的作用。V/(V+Ni)可判断水体分层情况和氧化还原情况，V/(V+Ni)介于0.4～0.6为水体分层弱的贫氧环境，介于0.60～0.84为水体分层不强的厌氧环境，大于0.84为水体分层的厌氧环境[26]；V、Ni的含量比值大于1为海相沉积，小于1为陆相沉积[27]。而三塘湖煤田汉水泉矿区西山窑组煤层中V/(V+Ni)值为0.13～0.88，平均为0.51，表明该区域总体上是水体分层弱的贫氧环境(表4)。

V、Cr的比值是反映古环境的重要参数之一，因两者地球化学性质差异较大，V主要吸附于自生有机质中，而Cr多吸附于陆源黏土之上，因此在成煤过程中受氧化还原影响较小。两者比值小于2时表示氧化环境，大于2时表示还原环境[28]。研究区西山窑组煤层中V/Cr值为0.23～4.78，均值为2.5，表明其古环境主体上为还原环境，局部为氧化环境。

Ni、Co元素是水体氧化还原的重要指示元素，Ni/Co小于2.5为氧化环境，2.5～5.0为还原环境，大于5为贫氧环境[29]。研究区煤层中Ni/Co值为0.6～4.0，多数煤层Ni/Co值处于2.5～5.0，说明该研究区主体上处于还原环境(表4)。

5)表征指数垂向上变化趋势。崔光来等[30]在研究焉耆盆地侏罗系泥炭的沉积环境时通过Sr、Ba关系指出该盆地水介质从淡水变为半咸水，水体逐渐咸化，但在该阶段仍处于淡水环境。三塘湖煤田西山窑组煤层在7、9、15、17、19、20、22号煤层中Sr/Ba值大于1，表明在这个时期沼泽水体处于咸化过程，但总体处于淡水环境与焉耆盆地沼泽水体变化情况相似。刘瑞[31]在分析太平矿以及云南勐托矿成煤盆地时通过Ni、Co、Cr间的关系指出两矿区各煤层的沉积环境变化情况[31]。因此通过敏感元素指示关系可明显看出，三塘湖煤田西山窑组在8煤、9煤(6、7、12)、13煤、14煤、15煤、18煤、19煤、20煤中Ni/Co值为2.5～5.0，表明在此阶段处于还原环境(图4)。

在8、9(6、7)、14、15、18、19、20号煤层中V/(V+Ni)值为0.60～0.84，表明这个时期处于水体分层弱的还原环境，在9煤(12)、13煤中V/(V+Ni)值大于0.84，表明成煤环境处于水体分层的厌氧环境。在7煤、9煤、17煤、22煤中V/Cr值小于2，表明在成煤时期的沉积环境为氧化环境，与之V/(V+Ni)值所表征基本对应(图4)。

综上所述，研究区7煤、9煤、17煤、22煤处于氧化环境，8煤、13煤、14煤、15煤、18煤、19煤、20煤处于还原环境，垂向上呈氧化还原交替变化的古环境特征，推断三塘湖煤田西山窑组含煤岩系在沉积阶段主体上为湖侵过程，期间伴随多次小范围的湖侵湖退[32]。

5 结 论

1)三塘湖煤田西山窑组煤层中富集的元素有V、Cu、As、Rb、Sr，富集系数大于1，而Li、Be、F、Cl、Sc、Cr、Co、Zn、Ga、Zr、Nb、Sn、Cs、Ba、Hf、Ta、Tl、Pb、Th、U的富集系数小于0.5，其余的元素均值小于或接近于中国上陆壳均值。三塘湖西山窑组煤中富集系数大多小于6，最大的为As，其富集系数高达20.4，属高砷煤。

2)三塘湖煤田西山窑组煤层中富集稀土元素，低温灰化后的稀土元素含量为174.83～258.44 μg/g，均值为216.64 μg/g，未低温灰化后的稀土元素含量为45.86～80.41 μg/g，均值为63.14 μg/g，说明稀土元素大多富集于有机质中。L/HREE为3.5～5.5，均值为4.5，表明LREE明显亏损，HREE相对富集。δCe的均值为0.90，呈微弱负异常，δEu值为1.12～1.18，均值为1.15，呈微弱正异常。

3)三塘湖煤田西山窑组煤层中钒元素富集可能是由于黏土矿物含量较高导致的；Cu元素的赋存状态可能以黄铁矿结合态及碳酸盐岩结合态为主，部分赋存与有机态和硅酸盐结合态中；Ga元素可能多数存在于黏土矿物或硅铝酸盐的矿物中；而As的赋存状态以砷酸盐态为主。

4)δEu、Sr/Ba、V/(V+Ni)、V/Cr、Ni/Co及全硫的含量总体上反映三塘湖煤田西山窑组泥炭的沉积环境主体为陆相淡水还原环境。 在7、9、17、22号煤层处于氧化环境，8、13、14、15、18、19、20号煤层处于还原环境，垂向上呈氧化还原交替变化的古环境特征，推断三塘湖煤田西山窑组含煤岩系在沉积阶段主体上为湖侵过程，期间伴随多次小范围的湖退。

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Geochemical characteristics of coal and sedimentary environment significance in Xishanyao Formation of Santanghu Coalfield

HE Jing1,HUANG Tao2,FENG Shuo1 ,TIAN Jijun1,YANG Bo1,HAO Huili1

(1.Institute of Geology and Mining Engineering, Xinjiang University, Urumqi 830047, China；2.No.161 Geological Exploration Team,Bureau of Xinjiang Coalfield Geological, Urumqi 830009,China)

Abstract:In order to find out the enrichment of elements in Xishanyao Formation coal,Hanshuiquan mining area, Santanghu Coalfield, Xinjiang, the indication of element characterization index to the environmentis analyzed toreveal the characteristics of sedimentary environment change.Based on coalfield geology, geochemistry and other theoretical methods, with low temperature ashing, ICP-MS and other means, the content data of trace elements and rare earth elements in coal is obtained and analyzed.The results show that trace elements V, Cu, As, Rb and Sr are relatively enriched in coal. The distribution forms of rare earth elements show that the light rare earth element (LREE) is obviously deficit while the heavy rare earth element (HREE)is relatively enriched and it also indicates that Ce shows negative anomaly and Eu appears to positive anomaly. The content of rare earth elements after low temperature ash is much higher than that of untreated, which indicates that most of the rare earth elements exist in organic matter.The enrichment of V and Ga in coal seams in the study area is related to the high content of clay minerals; Cu is associated with pyrite; As mainly exists in the form of arsenopyrite. The contents of δEu, Sr/Ba, V(V+Ni), V/Cr, Ni/Co and S generally reflect that the sedimentary environment in the study area is continental fresh water reduction environment and partly weak oxidation environment. No.7, 9, 17, 22 coal seams are in Paleo-oxidizing environment, No.8, 13, 14, 15, 18, 19, 20 coal seams are in a reducing environment and Paleo-environment is characterized by alternating redox reduction in vertical direction. It is inferred that the coal-bearing rock series is a lake transgression process in the main body of sedimentary stage of Xishanyao Formation in Santanghu Coalfield, accompanied by many small-scale lake transgression-lake regression processes.

Key words:coal seam;geochemistry; trace elements; rare earth elements; Paleo-environment

中图分类号：TD163

文献标志码：A

文章编号：0253-2336(2020)05-0173-09

何 静，黄 涛，冯 烁，等.三塘湖煤田西山窑组煤地球化学特征及沉积环境意义[J].煤炭科学技术,2020,48(5)：173-181.doi:10.13199/j.cnki.cst.2020.05.024

HE Jing,HUANG Tao,FENG Shuo,et al.Geochemical characteristics of coal and sedimentary environment significance in Xishanyao Formation of Santanghu Coalfield[J].Coal Science and Technology，2020，48(5)：173-181.doi:10.13199/j.cnki.cst.2020.05.024

收稿日期：2019-12-01；

责任编辑：曾康生

基金项目：国家自然科学基金资助项目(41662010)；新疆维吾尔自治区青年教师科研培育基金资助项目(XJEDU2016S038)

作者简介：何 静(1992—)，男，新疆伊犁人，硕士研究生。 E-mail：1505920472@qq.com

通讯作者：冯 烁(1987—)，男，新疆乌鲁木齐人， 讲师。E-mail：ayanamiboa@126.com