0 引 言
煤层气井的煤粉运移是排采过程中遇到的最严重问题之一，成为困扰煤层气开发的主要因素[1]。同时煤粉的产出是影响煤层气井连续稳定生产的关键因素[2]，一方面降低了裂缝导流能力，伤害率从40%增加到90%以上[3]，影响产气量[4-5]；另一方面会损坏排采设备，导致频繁的检泵和洗井，破坏了排采的连续性和稳定性，影响煤层气井开采经济效益[6-8]。对煤粉的治理控制方法中存在不同的观点：有文献认为要以较低的排液速度阻止煤粉运移，降低煤粉对渗透率的伤害[9]，也有认为需要增加排液速度以便煤粉有效排出，疏通地层提高渗透性[8]，或者通过控制生产压差，使得煤层基质中的煤粉颗粒不被排出，但渗流通道中的自由煤粉排出，以便改善煤层渗透性[10]。在实际排采过程中，对煤粉运移的临界流速很难准确控制，主要是由于随着煤粉颗粒半径和通道半径的不断减小，其发生运移的临界速度降低，导致煤粉更容易运移[11]，因此在实际生产中煤粉很难有效控制[1,12]。同时，在排采阶段当产水量较低时，水携带煤粉的能力降低，导致煤粉堆积[9]，降低了裂缝通道的渗透率，此时又导致产水量降低，形成一个恶性循环。在工艺措施方面，为了降低煤粉对泵的影响，在泵底下挂防砂筛管，或者在洗井时使用分散剂、悬浮煤粉[13]，但这些措施有效期普遍较短。有研究表明，大粒径煤粉在裂缝中的流动性，严重影响了压裂裂缝的导流能力，同时煤粉的聚集、桥堵是影响裂缝渗透率性的主要原因[6]。试验中也证明煤粉会排出一部分，另一部分堵塞在支撑剂孔隙中[14]。综合来看，目前的煤粉治理方法主要集中在对生产制度的控制，防止裂缝渗透率进一步降低。但对裂缝中已经形成伤害的储层，缺少有效的治理方法。为了尝试在裂缝中控制煤粉颗粒的运移，评价渗透率的改善情况，开展了超级分子膜(SMF)进行控煤粉的可行性研究。SMF是一种复配体系(A剂和B剂组成)的网状结构，使大颗粒煤粉能够吸附在该结构上，阻止其运移，对于小颗粒煤粉，则可以通过该结构的网格，进而实现阻止大颗粒运移，诱导小颗粒排出的目的，降低煤粉对裂缝通道的堵塞，提高渗透率。通过对沁水盆地某煤层气区块3号煤取样，分别磨成150 μm煤粉，开展了裂缝内控煤粉的效果评价试验：研究了不同煤粉含量及超级分子膜(SMF)浓度组合驱替填砂管时岩心的渗透率变化；找出了针对不同煤粉含量对应的SMF中A剂和B剂浓度组合关系；为裂缝通道中煤粉堵塞的治理提供了一种新的方向。
1 试 验
1.1 样品及试剂
1.1.1 煤粉样品
试验煤块取自沁水盆地的3号煤样，其在全区分布稳定，厚度为5～7 m，平均6.2 m。主要以原生结构煤为主，碎裂煤和碎粒煤次之。表现为中-低灰分特征，平均含量为15%。渗透率主要分布在(0.05～0.60)×10-3μm2，平均0.21 ×10-3μm2，局部发育裂隙，被少量方解石充填。根据X衍射分析，黏土成分主要为蒙脱石和伊利石等[15]。在排采过程中，进入井筒的煤粉主要为原生煤粉和次生煤粉，容易在压裂裂缝中产生堵塞[15]。产出的煤粉中90%以上的粒径在210 μm以下，因此研磨成200 μm以下的样品以测试SMF控煤粉的能力。
1.1.2 超级分子膜(SMF)溶液
SMF是一种多层叠合的网状结构，能够在该结构上有效吸附煤粉颗粒。药剂是一种复配体系，首先注入的A剂溶液在煤粉表面形成一层薄膜，这层薄膜包覆煤粉颗粒，接着注入B剂溶液，当B剂溶液遇到A剂溶液瞬间产生交联反应，形成网状交联体系(图1)。由于SMF具有网状结构，且分布在岩石的孔隙壁面上，当煤粉粒径超过SMF的网格大小后，煤粉将被吸附在孔隙壁面上，防止煤粉运移，低于一定粒径的则让其通过，排出到井筒，防止造成裂缝渗流通道堵塞。对煤粉颗粒的捕集粒径可以通过调整SMF中B剂的浓度，改变网状结构的大小。
图1 SMF单层网状结构示意
Fig.1 Schematic diagram of SMF single-layer network structure
1.1.3 岩样
由于煤粉主要来自煤层，但煤层基质孔隙度小[16]，渗透率低，注入的SMF药剂难以进入储层，因此不宜在煤储层中进行控煤粉。而压裂的人工裂缝的原始渗透率高达8～10 μm2，理论上能完全满足煤层气井产能的需要，但一旦煤粉产出，就会逐渐堆积在裂缝通道中，颗粒间形成架桥[6]，严重时完全堵塞孔隙通道，致使煤层气井排水降压困难。因此选择在人工裂缝通道中进行控煤粉，防止其在孔隙中运动，降低裂缝通道渗透率。试验为了评价在人工裂缝中控煤粉的效果，将制取岩心的石英砂粒径与实际压裂的粒径保持一致，为0.4～0.8 mm。
部分学者对裂缝中煤粉的伤害评价主要采用FCEX-100导流仪进行测试[6]，将砂子和煤粉按照设定的比例加工成岩板。但在试验过程中，由于出口端细小抑制了煤粉的排出，无法准确地评价控煤粉效果。为此采用长度为30 cm的填砂管制成岩心，然后在顶端施加5 MPa压力，模拟地层条件。最后抽真空并饱和水，记录孔隙体积。
1.2 试验方案
1.2.1 SMF浓度配比试验
配制50 mL质量分数为5%的A剂溶液，加入2.5 g的煤粉均匀混合，每次取出3 mL分别装在10根试管中。首先对比加入清水和A剂时煤粉的聚集情况，然后再依次加入质量分数为1%～10%的B剂2 mL，以1%递增。静置5 min后观察煤粉成团情况。在测试不同B剂用量影响时，采用7%质量分数的B剂分别加入3 mL的混合液中，每次0.5 mL递增，观察煤粉聚集情况(图2a)。
1.2.2 SMF岩心驱替试验
制作不同煤粉含量的填砂管，先用2 mL/min的排量，清水驱替5 PV(PV代表孔隙体积倍数)并记录渗透率以及驱替出的煤粉量，然后用某一浓度的A剂以2 mL/min的排量驱替1.2 PV，静置1 h后再以相同排量注入对应浓度的B剂1.2 PV，驱替完成后反应1 h，再用10 mL/min的排量(高排量驱替利于煤粉排出，便于评价控煤粉效果)，清水驱替5 PV，测量此时的渗透率和排出煤粉量。根据A、B剂配比试验结果设计不同的A剂和对应B剂的浓度，测试对渗透率的改善(图2b)。
1.2.3 SMF伤害评价试验
参照石油天然气行业标准SY/T 5107—2016《水基压裂液性能评价方法》、SY/T 5336—2006 《岩心分析方法》进行试验和评价。岩心加围压4 MPa，将氮气从岩心一端挤入岩心进行驱替，至流量及压差稳定，记录压差和流量，按达西公式计算损害前气测岩心渗透率K1。将SMF溶液(A、B剂按照一定浓度混合后)从岩心另一端进入岩心。岩心加围压4 MPa，驱替压差2.5 MPa，驱替2 h。测定岩心受到SMF溶液损害后的流动介质的渗透率K2，评价损害程度(图2c)。
图2 5%的煤粉和石英砂混合样品及填砂管加压过程抽真空示意
Fig.2 5% of pulverized coal and sand mixed samples, compaction process and vacuum pumping process of sand filling pipe
2 结论与讨论
2.1 SMF中A、B剂配比交联
仅加入5 mL清水时，煤粉状态未出现聚集成团的或者下沉的情况，当加入5%的A剂和1%的B剂时，则出现明显的聚集成团，煤粉混合液变清澈。因此加入SMF后能够有效聚集煤粉。
在不同B剂浓度组合试验中，由于不同浓度的A剂和B剂形成的网状结构的孔隙大小不同，导致煤粉吸附的形态差异较大，在相同浓度的A剂和煤粉混合液中(3 mL)，加入不同量的不同浓度的B剂(2 mL)，试验表明，当B剂体积分数高于2%时，试管内所有煤粉均能有效吸附在网状结构上，混合液由浑浊变清澈；随着B剂浓度的增加，聚集成团的煤粉由漂浮状态逐渐下沉，表明形成的网状结构越来越致密(图3)，且用黏度仪测试此时液体黏度为1～2 mPa·s。当固定B剂体积分数为7%时，改变加入的体积，可以看出，随着B剂的量增加，煤粉逐渐下沉，当达到3 mL时，网状结构破坏，煤粉呈现分散状态(图4)。
图3 不同浓度的B剂控煤粉效果(每次3 mL混合液+2 mL不同浓度B剂)
Fig.3 Effect of different concentration of B agent on coal powder control (3 mL mixture + 2 mL different concentration of B agent each time)
即采用SMF可以有效地将分散的煤粉快速聚集成团，使煤粉混合液变清澈，能够有效控制煤粉运移，但需要合理的SMF浓度和用量。
在试验中，当B剂浓度过高时或者用量过大时会破坏SMF形成的网络结构，不能使煤粉聚集。在实际的裂缝中，与其沟通的煤层节理缝较多，注入的过量SMF会滤失进入节理缝，不会出现类似试管中的情况，即某处的B剂浓度过高或用量过大。
图4 体积分数7%的B剂不同剂量时控煤粉效果
Fig.4 Effect of coal powder control at different B dosage of volume fraction 7%
由于在不同浓度下煤粉成团情况不同，因此需要找出不同浓度A、B剂组合时的成团状态，为后续裂缝中控煤粉时选择A、B剂浓度提供支持。由于在驱替试验中为了让A剂完全铺满整个裂缝空间，注入A剂量为1.2 PV,同时要使形成的网状结构能够布满整个岩心，加入B剂的量与A剂相同，因此在A、B浓度配比交联试验中，选用的体积比均为1∶1，试验结果如图5所示。从图5中可以看出，随着A剂浓度的增加，煤粉能够聚集成团，对应的B浓度也随之提高。当A剂体积分数为5%～15%时，能够聚集成团的B剂体积分数为3%～7%。在实际应用时，可以使用中间浓度的A剂和B剂，确保煤粉能够聚集成团。
图5 不同A、B剂浓度组合对应的吸附煤粉效果
Fig.5 Adsorption effect of coal powder corresponding to different concentration combinations of A and B agents
2.2 不同煤粉量的吸附效果
由于煤粉的含量不同时，对SMF的浓度和用量有不同的要求。分别制作了20 mL体积分数分别为1%、5%、10%的混合液。均采用体积分数10%的A剂和体积分数4%的B剂进行试验。从试验结果中可以看出，随着煤粉浓度增加，需要增加A剂和B剂的用量，但均能有效控制煤粉成团(图6、表1)。因此在实际压裂裂缝中如果煤粉含量过多，可以考虑增加A剂和B剂的量即可实现有效控制煤粉。
表1 不同煤粉含量时SMF用量
Table 1 SMF scale for different coal powder contents
煤粉含量/%体积分数/%用量/mLA剂B剂A剂B剂1104 1035104 151010104 2015
图6 体积分数为10%的A剂+体积分数4%的B剂控煤粉前后对比
Fig.6 Comparison of controlling coal powder with A agent of volume fraction 10% and B agent of volume fraction 4%
2.3 裂缝内渗透率改善效果分析
试验制作了不同煤粉含量的岩心，当不含煤粉时，填砂管渗透率为(8～10)×103 μm2，混入质量分数为2%～5%的煤粉时，其渗透率降为(200～600 )×10-3 μm2，渗透率降幅高达95%以上。
注入SMF之前，用清水测渗透率，在排出的液体中，可以看到明显的煤粉。在注入A剂和B剂过程中，产出煤粉量逐渐增加，注入A、B剂反应1 h以后，驱替出的水呈现清澈状态，仅含有极少量的煤粉(图7)。
图7 试验样品
Fig.7 Test samples
在驱替过程中为了能够让A剂和B剂能够充分反应设计的用量为1∶1，即均为1.2 PV的孔隙体积。结合表1中试验结果，采用能够聚集成团时的组合进行驱替。从驱替结果中看，采用SMF驱替后，混有煤粉的岩心渗透率提高倍数为2～6倍(图8)。B剂浓度在能控住煤粉的中间范围时，渗透率提高倍数最大，为6倍以上。主要是由于当SMF浓度越高时，其网状结构越密，一方面起到了控制更多煤粉运移的效果，另一方面网状结构过密，相对SMF浓度低时渗透性变低，当浓度低时，形成的网状结构孔隙过大，则不能有效控制所有煤粉。
图8 不同浓度的SMF驱替效果对比
Fig.8 Comparison of displacement effect of SMF with different concentration
从试验后的填砂管中冲洗出的石英砂和煤粉形态看出，煤粉基本都呈现块状或团状，而石英砂均为单个颗粒，表明SMF控制住了煤粉的运移，并未吸附石英砂，主要由于SMF网状结构中的层状网络结构的吸附力有限，因此对粒径较小的煤粉能够有效吸附，但不足以吸附粒径相对较大的石英砂。因此不影响压裂裂缝的原始孔隙结构(图9)，达到了控制煤粉运移的目标。
图9 驱替后填砂管中冲洗出来的砂子和煤粉
Fig.9 Sand and coal powder washed out in sand filling pipe after displacement
2.4 SMF对煤层基质的伤害评价
钻取2块煤层的岩心，加与地层压力相同的围压4 MPa，将氮气从岩心一端挤入岩心进行驱替，至流量及压差稳定，记录压差和流量，按达西公式计算 K1，然后将SMF溶液从岩心另一端注入岩心，驱替压差2.5 MPa，驱替2 h，测定岩心受到SMF溶液损害后的流动介质的渗透率K2(图10)。从试验结果中可以看出，岩心伤害率在12.5%～13.7%，低于标准的30%要求。
图10 1、2号岩心SMF伤害试验结果
Fig.10 Experimental results of SMF damage in cores 1 and 2
从试验中可以看出，采用SMF能够有效控制煤粉运移，减小在压裂裂缝中的堆积，提高压裂裂缝的渗透率，且对煤层基质的伤害较小。可以作为在排采过程中煤粉治理的一种有效措施。
3 结 论
1)SMF中A剂和B剂配制的浓度组合不同时，形成的网状结构不同，导致煤粉聚集成团的状态差异较大；A剂体积分数高于5%，B剂体积分数高于2%时能够有效使煤粉聚集成团。B剂浓度过高或者用量过大会导致试管中的煤粉不能有效成团。
2)随着煤粉浓度增加，需要增加A剂和B剂的用量，但均能有效控制煤粉成团。
3)采用SMF驱替后，混有煤粉的岩心渗透率提高倍数为2～6倍。B剂浓度合理时，渗透率提高倍数最大，为6倍以上。驱替后的岩心中的煤粉表现出成团的状态，清水驱替出的液体也未见明显煤粉，表明能够有效控制煤粉运移；当煤粉量聚集到一定程度后，则可以配合重复压裂将SMF的网状结构破坏，清洗出缝内煤粉。
4)液体伤害试验表明，SMF对煤层基质的伤害率低，伤害率在12.5%～13.7%，低于标准的30%要求，且能够实现裂缝内控制煤粉堵塞的效果。
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