摘 要：煤矿开采外排矿井水可能对地表水系水质产生影响，为了研究榆神矿区地表水的水质状况，采集了秃尾河和榆溪河沿程的地表水样各5组，采用数理统计法分析了地表水的水化学特征；运用Piper三线图分析了地表水的水化学类型及其主要离子组成特征；采用Gibbs图和离子相关关系等方法探讨了地表水主要离子的来源及其影响因素。研究结果表明：榆神矿区秃尾河水的TDS为404.32～794.17 mg/L，平均为529.68 mg/L，榆溪河水的TDS为303.73～434.77 mg/L，平均为356.88 mg/L，均为弱碱性淡水。地表水阳离子均以Ca2+和 Na+为主，秃尾河水的Ca2+和 Na+平均质量浓度分别为63.33和46.63 mg/L，而榆溪河水的Ca2+和 Na+平均质量浓度分别为61.08和16.44 mg/L；阴离子均以
为主，秃尾河和榆溪河水的平均质量浓度分别为294.96和225.34 mg/L，地表水的水化学类型以
为主。秃尾河地表水各水化学参数呈现从上游到下游逐渐降低趋势，而榆溪河地表水各水化学参数呈现从上游到下游逐渐升高的趋势。根据地表水中各化学指标间的相互关系矩阵可知，TDS与
和都存在显著的正相关关系，说明这些离子均对TDS有明显的贡献。分别与K+、Na+、Ca2+存在显著的相关关系，说明这些离子可能来源于同一样物质，可能来源于含钠硅酸盐的溶解。地表水中主要离子主要来源于硅酸盐的岩石风化溶解以及阳离子交换作用，其中
和Cl-的浓度局部较高，大部分浓度均较低，说明地表水局部地段受人类活动的轻微影响，但由于河流的径流、混合和稀释等作用，人类活动对地表水水质的影响有限。
煤炭在我国经济发展中占据着举足轻重的地位[1]。2018年，中国原煤产量累计达35.4亿t，同比增长5.2%[2]。在中国的能源生产和消耗中，煤炭一直占有60%以上的比例，且在短时间内，煤炭仍将作为中国主要的能源来源。但是在煤炭生产中，为防止各种水害事故的发生，需要在煤炭开采前或者开采中外排大量的地下水[3]，一方面可能造成局部地下水位急剧下降，影响地下水系统的补径排条件[4]，进而影响当地地表水与地下水的相互关系，间接影响地表水的水质；一方面矿井水直接外排至地表水中可能直接造成当地地表水的二次污染[5]。这种间接或者直接对地表水的影响最终将改变地表水的用途，造成水质型水资源缺水[6]。因此，实时掌握矿区尤其是干旱半干旱区矿区地表水的水质状况刻不容缓。地表水的水化学特征可以直接反映其水质状况，其影响因素的分析可以间接了解地表水水质可能发生的变化[7-8]。因此，研究地表水的水化学特征及其影响因素尤为重要。近年来，已有学者开始关注矿区的地表水水质相关问题。如孔令健等[9]研究了淮北临涣矿采煤沉陷区地下水和地表水的水化学特征及其影响因素;孙红福等[10]研究了重庆西部干旱区地下水和水库的水质状况。这些研究均说明了采矿对地表水和地下水有一定的影响。
榆神矿区地处陕北干旱半干旱地区，水资源缺乏，生态环境脆弱[11]。榆神矿区分布有大量的生产矿井，且开采的均是浅埋煤层，受第四系萨拉乌苏组含水层的威胁，开采前及开采中需要外排大量的顶板水。这必将影响第四系浅层含水层的补径排条件，同时一些靠近地表河流的矿井私自外排或经过初步净化后外排矿井水可能对河流水质造成影响。为此，本研究以榆神矿区的地表河流-秃尾河和榆溪河为研究对象，沿程各处采集河流的水样进行测试分析，研究并探讨地表水的水化学特征及其影响因素，以期为当地水资源管理和矿井水合理排放提供一定的依据。
榆神矿区位于鄂尔多斯盆地中部，隶属于榆林市和神木市。榆神矿区地处陕北干旱半干旱地区，降雨稀少，多年平均降水量约为436 mm，蒸发强烈，多年平均蒸发量达1 700 mm以上[12]，导致当地地表水和地下水水资源相对稀缺，生态环境相对脆弱[13]。榆神矿区蕴藏侏罗系煤系地层，埋藏浅，储存量大，煤质好，易于开采，近年来原煤年产量超36 000万t[14]。榆神矿区地表水系主要是秃尾河和榆溪河水系。秃尾河起源于神木市瑶镇乡，自西北向东南流经神木市，最终汇入黄河，其多年平均径流量约为10.4 m3/s[15]。秃尾河流经区域多处建有傍河水源地，供当地居民生活用水。榆溪河发源于榆阳区小壕兔乡，由北向南径流，流经整个榆阳区，最终汇入黄河，其多年平均径流量约为11.75 m3/s[16]。榆溪河中下游分布有诸如红石峡水源地的大型供水水源地。
根据榆神矿区地表水系的分布规律以及煤炭资源开发现状，于2015年7月分别对秃尾河和榆溪河地表水进行了水样采集，总计10组地表水样品，其中秃尾河和榆溪河水样各5组(图1)。水样采集后根据GB/T 14848—2017《地下水质量标准》[17]中相关规定进行样品的检测，检测的主要项目为
和pH值。
图1 榆神矿区取样点位置分布
Fig.1 Locations of sampling points in Yushen Mining Area
1)离子组成特征。本次研究共收集地表水样10组，其中秃尾河和榆溪河各5组，其各水化学参数的测试值统计见表1。
表1 榆神矿区地表水主要离子质量浓度统计
Table 1 Statistical of main ion concentration of surface water
离子秃尾河水离子质量浓度/(mg·L-1)最小值最大值平均值榆溪河水离子质量浓度/(mg·L-1)最小值最大值平均值K+1.944.403.041.513.052.17Na+13.5068.5546.6311.4025.7016.44Ca2+38.4895.3963.3346.9073.7561.08Mg2+14.3439.2623.695.8314.5810.44Cl-7.0362.3732.306.5416.0010.75SO2-432.6987.2455.8412.9736.3220.71HCO-3248.80419.30294.96202.60259.40225.34NO-33.7716.989.231.4024.209.17TDS404.32794.17529.68303.73434.77356.88pH7.787.997.887.357.807.68
秃尾河的T1和T4水样点、榆溪河的Y4和Y5水样点的Cl-和
质量浓度相对较高，这些采样点基本位于当地村庄中，人口较密集，初步判断两河流局部地表水可能受到人为活动的轻微影响。秃尾河地表水阳离子质量浓度的关系为Ca2+>Na+>Mg2+>K+，阴离子质量浓度的关系为
和
占明显的优势，榆溪河地表水的阴阳离子质量浓度同样存在类似的关系，但是秃尾河中各离子的浓度普遍大于榆溪河。
秃尾河地表水中各水化学参数呈现从上游到下游逐渐降低趋势，而榆溪河地表水中各水化学参数呈现从上游到下游逐渐升高的趋势(图2)。榆溪河右岸的榆神矿区分布有大量的生产和在建矿井，煤矿建设和生产当中均需要外排大量的矿井水，这对榆溪河地表水的水质产生了一定的影响[18]，而秃尾河周边矿井相对较少，在河流地表水径流、混合和稀释作用下，采矿对秃尾河地表水的水质似乎影响甚微。
图2 秃尾河和榆溪河地表水水化学参数沿程变化
Fig.2 Changes of surface water chemical parameters along Tuwei River and Yuxi River
2)水化学类型。Piper三线图有助于了解地表水的主要离子组成和水化学类型[19]。根据榆神矿区地表水的主要离子含量绘制Piper三线图(图3)。
图3 地表水Piper三线图
Fig.3 Piper tri-linear diagram of surface water
由图3可看出，秃尾河和榆溪河地表水样品均靠近
端元，远离
和Cl-端元，阴离子以为主(右下角阴离子三角图中)；在阳离子三角图中，地表水样品分布在靠近Ca2+端元，Na+和 Mg2+含量次之，这些离子可能来自硅酸盐，碳酸盐以及蒸发岩的风化溶解。所有地表水样均位于上部菱形的左角，说明碳酸硬度超过50%，碱土金属超过碱金属，弱酸超过强酸[20]，榆神矿区秃尾河和榆溪河地表水主要的水化学类型均为HC
-Ca2+。
3)化学指标间相互关系。地表水中的各离子并非单独存在的，在一定程度上均存在着联系，其相关关系能够反映离子的主要来源[21]。
从榆神矿区地表水中各化学指标间的相互关系矩阵(表2)可看出，TDS与
和都存在显著的正相关关系(P<0.01)，说明这些离子均对TDS有明显的贡献，其中TDS与
的相关系数达0.971，相关性显著，说明是TDS的最主要来源。但是TDS与主要离子Ca2+相关性不明显，说明Ca2+可能发生了一些化学反应，比如阳离子交换作用，扰乱Ca2+的含量，导致TDS与Ca2+的相关性不强。分别与K+、Na+、Ca2+，Na+与Mg2+都存在显著的相关关系，说明这些离子可能来源于同一样物质，可能来源于碳酸盐和硅酸盐(含钠硅酸盐)的溶解。与Ca2+相关系数为0.288，相关性不显著，说明石膏不是的主要来源，间接反映采煤外排的矿井水对地表水的影响有限。Na+与Cl-的相关系数为0.917，相关性显著，且其质量浓度均较低，说明Cl-主要来源于大气降水。
表2 各化学指标间相互关系
Table 2 Relationships among chemical indicators
项目K+Na+Ca2+Mg2+Cl-SO2-4HCO-3NO-3pHTDSK+10.860∗∗0.2040.927∗∗0.951∗∗0.874∗∗0.744∗0.509-0.0040.860∗∗Na+10.0020.863∗∗0.917∗∗0.939∗∗0.673∗0.3230.2070.819∗∗Ca2+10.280.2460.2880.716∗0.5170.2450.557Mg2+10.953∗∗0.928∗∗0.842∗∗0.4290.1190.921∗∗Cl-10.923∗∗0.803∗∗0.4810.0780.914∗∗SO2-410.862∗∗0.3880.3510.944∗∗HCO-310.5230.2930.971∗∗NO-310.1510.555pH10.274TDS 1
注：**在0.01 水平(双侧)上显著相关；*在 0.05 水平(双侧)上显著相关。
1)岩石风化。地表水在沿程径流的过程中，不断与河床的矿物发生反应，同时也不断接受大气降水和蒸发的影响。研究地表水的影响机制对掌握地表水的水化学成因有着非常重要的影响[22]。Gibbs最早提出利用TDS与Na+、Ca2+、Cl-和的相互关系来研究世界河流地表水的形成机制，包括蒸发结晶作用、岩石风化以及大气降水作用[23]。近年来，国内外学者已经广泛采用Gibbs图来探讨地表水的形成机制[23-24]。
笔者利用Gibbs图对秃尾河和榆溪河地表水样品进行了分析(图4)，榆神矿区地表水水样的TDS均较低(<1 000 mg/L)，ρ(Na+)/ρ(Na++Ca2+)比值均小于
比值均小于0.3，所有地表水样品均落于岩石风化控制区域，说明榆神矿区地表水的形成机制主要是岩石风化控制，蒸发结晶和大气降水贡献较小。
图4 榆神矿区地表水Gibbs图
Fig.4 Gibbs map of surface water in Yushen Mining Area
Mg2+与Na+、Ca2+的关系也被用来确定地表水的形成作用[7]。榆神矿区地表水ρ(Mg2+)/ρ(Na+)多数均大于1，ρ(Mg2+)/ρ(Ca2+)基本都小于1(图5)，这种高ρ(M
)/ρ(Na+)比值、低ρ(Mg2+)/ρ(Ca2+)比值说明榆神矿区地表水主要受水岩相互作用和钙盐的淋滤。
图5 地表水Mg2+/Na+与Mg2+/Ca2+浓度关系
Fig.5 Relationships between ρ(Mg2+)/ρ((Na+)and ρ(Mg2+)/ρ(Ca2+)of surface water
阳离子交换也是地表水水化学成分形成的另一种重要作用[25]。ρ(K++Na+-Cl-)和
的关系常用来确定地表水中是否发生阳离子交换作用，如果发生了阳离子交换作用，则两者的关系应该为斜率在-1左右[7]。榆神矿区秃尾河和榆溪河地表水样品间关系为Y=-0.888 4+0.196 2(R2=0.901)(图6a)，说明榆神矿区地表水确实发生了阳离子交换作用。
国外学者Schoeller提出了2个指标(CAI1和CAI2)来判断地表水中发生了何种阳离子交换作用[7,26],其计算公式为
(1)
(2)
如果2个指标均为正值，说明发生了阳离子交换作用(反应式(3))，如果两指标均为负值，说明发生了反阳离子交换作用(反应式(4))[7,22]。
2Na+(地下水)+(Ca2++Mg)2+(围岩)=
(Ca2++Mg2+)(地下水)+2Na+(围岩)
(3)
(Ca2++Mg2+)(地下水)+2Na+(围岩)=2Na+(地下水)+(Ca2++Mg2+)(围岩)
(4)
由图6b可看出，CAI1和CAI2两指标均为负值，说明了地表水中发生了反阳离子交换作用，这与之前的判断一致。
图6 榆神矿区地表水(K++Na+-Cl-)和
以及CAl1和CAI2关系
Fig.6 Relationships between(K++Na+-Cl-)and 
2)人为活动影响。榆神矿区地表水水质良好，矿化度基本小于500 mg/L，各离子含量均较低。因此高浓度可代表受到采煤活动的影响，高浓度可代表受到人类生活和农业活动的影响[27]，而高Cl-浓度可代表受到工业活动的影响[28]。根据文献[28]，榆神矿区
和Cl-质量浓度的背景值分别为60、10和30 mg/L。以此为界限，将榆神矿区地表水10组水样划分为3组(图7)，其中水样点T1和T4的
和c(Cl-)>30 mg/L，说明受到一定程度的采煤、工业、农业和人类生活的影响；水样点Y4和Y5的
mg/L和c(Cl-)<30 mg/L，说明受到一定程度的农业生活的影响；其他水样点基本不受人类活动的影响。但是由于秃尾河和榆溪河径流量大，河流附近的工业、农业和人类生活污水的排放量有限，经过河流的径流、混合和稀释作用，地表水质受到的影响则显得轻微，因此人类活动对地表水水质有轻微的影响。
图7 地表水
和Cl-与
的关系
Fig.7 Relationships between 
of surface water
从上述讨论可知，榆神矿区地表水主要受岩石风化作用控制，且主要以岩石的风化溶解和钙盐的淋滤为主。从榆神矿区蒸发岩、硅酸盐和碳酸盐的
和Mg2+/Na+浓度的关系[30](图8)可知看出，榆神矿区地表水样品分布在硅酸盐岩和碳酸盐岩端元，但更靠近硅酸盐岩端元，说明地表水受到硅酸盐岩和碳酸盐岩风化的共同影响，但硅酸盐岩风化溶解的贡献更大。
图8 榆神矿区地表水Ca2+/Na+与
和Mg2+/Na+浓度比的关系
Fig.8 Relationships between 
Mg2+/Na+ from surface water in Yushen Mining Area
地表水中各离子的比例关系可判断其主要来源[7]，榆神矿区地表水中各离子比例关系如图9所示。榆神矿区地表水中的ρ(Na+)/ρ(Cl-)均大于1(图9a),大于海水和大气降水中的ρ(Na+)/ρ(Cl-)比值(0.86)。如果ρ(Na+)和ρ(Cl-)来源于蒸发岩的溶解，则ρ(Na+)/ρ(Cl-)等于1，而榆神矿区的比值大于1，说明大气降水和蒸发盐岩的风化溶解并非地表水中离子的主要来源，而多出来的Na+主要来自含钠硅酸盐的风化溶解。
当
等于1时，说明水体中的
和Mg2+来源于白云石，方解石和石膏的风化溶解。榆神矿区比值均大于1(图9d)，说明石膏不是这些离子的主要来源。
水体中ρ(Ca2+)/ρ(Mg2+)的比值可定性判断其是否来源于白云石、方解石和硅酸盐。如果ρ(Ca2+)/ρ(Mg2+)的比值等于1，则说明它们主要来源于白云石的风化溶解；如果ρ(Ca2+)/ρ(Mg2+)的比值在1～2，则说明它们主要来源于方解石的风化溶解；如果ρ(Ca2+)/ρ(Mg2+)的比值大于2，则说明它们主要来源于硅酸盐的风化溶解[30]。榆神矿区地表水样品中的ρ(Ca2+)/ρ(Mg2+)的比值70%均大于2(图9b)，说明Ca2+和 Mg2+主要来源于硅酸盐的风化溶解。在碳酸盐溶解中，
理论值等于2，而榆神矿区绝大部分水样的ρ(Ca2++Mg2+)/ρ(HCO3)比值大于2，多出来的(Ca2++Mg2+)一部分来自硅酸盐的溶解(式(5)和式(6))，一部分来自阳离子交换作用(式(3))。
图9 榆神矿区地表水离子间相关关系
Fig.9 Correlation between surface water ions in Yushen Mining Area
2CaAl2Si2O8+4CO2+6H2O=2Al2Si2O5(OH)4+2Ca2++4HC
(5)
2CaAl2Si2O8·2NaAlSi3O8+6CO2+9H2O=3Al2Si2O5(OH)4+2Ca2++2Na++6HC+4SiO2
(6)
1)秃尾河和榆溪河为弱碱性淡水，地表水中阳离子主要为Ca2+和 Na+，阴离子主要为
主要的水化学类型为HC-Ca2+。
2)TDS分别与和都存在显著的正相关关系。分别与K+、Na+、Ca2+，Na+与Mg2+都存在显著的相关关系。与Ca2+相关性不显著。Na+与Cl-的相关性显著。
3)榆神矿区地表水中主要离子主要来源于硅酸盐的岩石风化溶解以及阳离子交换作用。地表水局部地段受人类活动的轻微影响，但影响有限。
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Abstract:The outflow of mine water from coal mining may have an impact on the water quality of surface water systems.In order to study the present situation of surface water quality in Yushen Mining Area, five groups of surface water samples along the Tuwei River and Yuxi River were collected on July 2015.The hydrochemical characteristics of surface water were analyzed by mathematical statistics.Piper three-line analysis was used to analyze the hydro-chemical types of surface water and the main ion composition characteristics.The sources of major ions in surface water and their influencing factors were discussed by Gibbs diagram and ion correlation method.The results show that the TDS of the Tuwei River in the study area ranged from 404.32 to 794.17 mg/L, with an average of 529.68 mg/L, and the TDS of Yuxi River was from 303.73 to 434.77 mg/L, with an average of 356.88 mg/L, all of which were weak bases.The surface water cations were dominated by Ca2+ and Na+.The average concentrations of Ca2+ and Na+ in the Tuwei River were 63.33 and 46.63 mg/L respectively.The average concentrations of Ca2+ and Na+ in the Yunxi River were 61.08 and 16.44 mg/L respectively.Anions were mainly 
chemical parameters of surface water in the Tuwei River surface gradually decreased from upstream to downstream, while those in Yuxi River increased gradually from upstream to downstream.According to the correlation matrix of various chemical indexes in surface water, there was a significant positive correlation between TDS and K+,Na+,Mg2+, 
was significantly correlated with K+, Na+and Ca2+ respectively, suggesting that these ions may be derived from the same substance and may be derived from the dissolution of sodium-containing silicates.The main ions in surface water were mainly derived from weathering and dissolution of silicate rocks and cation exchange.The concentrations of 
and Cl- in surface water were locally higher, but most of them were lower.This indicate that the local area of surface water was slightly affected by human activities, but the impact of human activities on surface water quality was limited due to the effects of river runoff, mixing and dilution.
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