0 引 言

瓦斯抽采是瓦斯灾害防治的根本措施。合理的瓦斯抽采参数设计需要建立在准确分析工作面瓦斯涌出来源的基础上，其中，采空区与回风上隅角瓦斯防治是工作面瓦斯治理的重中之重。对于类似西山矿区的近距离非稳定高突煤层群赋存条件，依据工程经验确定的抽采方法及参数，往往导致很多生产区域的瓦斯抽采工程与该区域瓦斯赋存及渗流条件匹配性较差，抽采效果也难以满足矿井安全高效生产的需求。量化工作面瓦斯涌出来源比例不仅是矿井设计和灾害防治的基础，同样也是矿井瓦斯抽采工程设计的重要前提[1-2]。

目前传统的矿井瓦斯涌出量预测方法主要有矿山统计法、分源预测法和神经网络预测法等[3-6]，但上述方法所预测的结果通常与实测值相差很大，且并不适用于定量判别回采工作面瓦斯涌出来源比例，存在一定的局限性。在近距离煤层群赋存条件下，卸压瓦斯来源较多，且邻近层的瓦斯涌出相互干扰，导致定量判定瓦斯来源及比例的难度较大。稳定碳氢同位素法，既能反映瓦斯的赋存条件与成因类型，也可作为定量判别工作面瓦斯涌出来源比例的有效方法，近年来在我国部分煤矿中得以成功应用并取得一些成果[7-12]。柴永兴等[8]基于碳同位素法，引入了二端元线性混合模型，定量分析朱集矿地面钻井、采空区等的混合瓦斯来源，精确获得混合瓦斯源中各主采煤层所占百分比，误差在0.05%以内。高宏等[9]借助碳氢同位素法，建立了混合瓦斯气体同位素的计算公式，对凤凰山矿几个工作面的瓦斯来源分析反算，有效指导了瓦斯抽采设计。周伟等[11]以沁水盆地寺河矿为研究对象，利用建立的N端元线性混合模型，实现了对工作面采空区瓦斯涌出来源的准确量化和动态反映。

以上研究所采集混合瓦斯来自不同位置瓦斯钻孔，均为中高浓度范围，未涉及极低浓度情况下瓦斯的定量溯源。稳定碳氢同位素法的基本原理是瓦斯气体混合前后碳、氢同位素总量各自保持不变，可研究各瓦斯来源的比例[13-16]。然而，当混合气样中瓦斯浓度较低时，质谱响应的电信号偏低，导致结果不准确，并直接影响定量溯源结果的可靠性。前期工作的大量试验证明，应用稳定碳氢同位素法实现涌出瓦斯可靠定量溯源的一个必要条件是瓦斯体积分数不低于10%。回采工作面上隅角与回风巷等地点直接采样瓦斯体积分数低于1%，因此需要预先分离取样，提高其甲烷浓度。

活性炭、沸石类分子筛和碳分子筛是目前应用最多也是最具商业前景的吸附剂。碳分子筛主要利用吸附动力学效应使气体彼此分离，由于其对甲烷也有较强的吸附作用，因此不适用于分离浓度过低的瓦斯。沸石分子筛主要通过诱导分子极化选择吸附气体，由于甲烷极化率大于氮气和氧气，会优先被吸附，实现分离。SAHA等[17]从吸附平衡特性和动力学特性2个方面证实了利用5A分子筛从CH4/CO2混合气体中分离提纯甲烷的可能性。SILVA等[18]从理论上分析了从CH4/N2混合气体中分离提纯甲烷的性能。5A分子筛也被AL-NADDAF等[19]用来分离CO/CH4/N2/H2混合气体。活性炭主要利用吸附平衡原理分离甲烷、氮气和氧气，利用吸附平衡时甲烷的吸附量远大于氮气和氧气，进而在一定程度上分离甲烷。OLAJOSSY等[20]利用三塔变压吸附，在300 kPa压力下从CH4/N2/O2混合气体中将甲烷体积分数由55.2%提高到98.0%。GU等[21]利用单塔变压吸附，在压力900 kPa下从CH4/N2混合气体中将甲烷体积分数由30.0%提高到66.6%。ZHOU等[22]利用双塔七步吸附技术，研究了甲烷富集过程，在压力300 kPa下从CH4/N2/O2混合气体中将甲烷体积分数由25.0%提高到50.4%。SALEMAN等[23]利用双回流吸附技术，在压力500 kPa下从CH4/N2/CO2混合气体中将甲烷体积分数由2.4%提高到51.3%。

目前，关于通过吸附分离甲烷提高瓦斯溯源可靠性的研究尚未见报道，为实现煤层群开采工作面瓦斯的精准定量溯源，笔者提出了瓦斯精准定量溯源原理，构建了高效分离低浓度瓦斯方法，对比确定了优化的吸附剂种类和吸附柱尺寸，将体积分数低于1%的瓦斯分离提高到10%以上，在发展N端元线性混合模型基础上，对回采工作面全浓度范围瓦斯(上隅角、回风巷和采空区等)的各来源比例进行定量分析。研究结果可以为抽采瓦斯的设计及防治提供理论指导。

1 工程概况

笔者选取西山矿区东曲矿12514、28810和屯兰矿12505、28118四个试验工作面。工作面概况如下：

1.1 东曲矿试验工作面

12514工作面位于东曲矿五采区，走向长度1 232～1 200 m，倾斜长为220 m。工作面所采煤层为2号煤层，平均煤厚为1.31 m，属稳定型煤层。2号煤层上、下邻近层分别为02号与4号煤层。02号煤层的厚度仅为0.2 m左右，因此不考虑该煤层的卸压瓦斯涌出，即认为12514工作面无上邻近煤层。2号煤层与4上号煤层间距为2.5 m左右，4上号与4号煤层间距为1.2 m左右。12514工作面采用“U”型通风系统，轨道巷进风，运输巷回风。该工作面的瓦斯抽采体系为：煤层顺层钻孔预抽2号煤层瓦斯，底抽巷钻孔预抽4上号与4号煤层的瓦斯，采空区埋管和高位、低位裂隙带钻孔抽采采空区瓦斯。

28810工作面位于东曲矿八采区，走向长度1 099～1 038 m，倾斜长为201 m。工作面所采煤层为8号煤层，煤层总厚在3.53～5.89 m，属稳定型煤层。8号煤层上、下邻近层分别为7、9号煤层，7号至8号煤的层间距约为32 m，8号至9号煤的层间距约为4 m。工作面采用“U”型通风系统，轨道巷进风，运输巷回风。该工作面的瓦斯抽采体系为：在运输巷施工顺层钻孔预抽8号煤层瓦斯，底抽巷钻孔预抽9号煤层瓦斯，瓦斯治理巷横贯插管抽采采空区瓦斯，高抽巷抽采上邻近层7号煤层的卸压瓦斯。

1.2 屯兰矿试验工作面

12505工作面位于屯兰矿南五盘区，走向长1 647～1 706 m，倾斜长235 m。工作面所采煤层为2号煤层，煤岩层总厚4.5 m，属稳定型煤层。2号煤层上邻近层为02号煤层，下邻近层为4号煤层，2号煤层上距02号煤层约13.93 m，下距4号煤层平均7.78 m左右。工作面采用“U”型通风系统，12505运输巷进风，12505轨道巷回风。

28118工作面位于屯兰矿北一盘区，走向长1 455～1 550 m，倾斜长200～235 m。工作面所采煤层为8号煤层，煤层总厚2.3～3.3 m，属稳定型煤层。8号煤层上邻近层为7号煤层，下邻近层为9号煤层，上距7号煤层平均17.62 m左右，下距9号煤层平均13.78 m左右。工作面采用“U”型通风系统，轨道巷进风，运输巷回风。

12505和28118工作面采用的瓦斯抽采技术主要有：采用顺层钻孔预抽本煤层瓦斯，在底抽巷布置顺层钻孔预抽下邻近层瓦斯；工作面回采期间，利用顶板走向钻孔抽采上邻近层卸压瓦斯，在回风巷布置埋管抽采采空区瓦斯，同时利用底抽巷顺层钻孔继续抽采下邻近层卸压瓦斯。此外，12505工作面还布置高抽巷抽采上邻近层卸压瓦斯。

2 低浓度瓦斯溯源技术原理

2.1 N端元线性混合模型

基于气体混合前后同位素总量不变的原理，针对不同元素，利用公式(1)分别建立方程，形成联立的n元一次方程组，求解N端元中各端元瓦斯涌出比例[7]。以甲烷碳同位素为例，V1、V2、…、Vn为混合气体中各端元瓦斯涌出比例(%)，V1+V2+…+Vn=1；δ1、δ2、…、δn分别为各端元甲烷的碳同位素值；δmix为混合瓦斯中甲烷碳的同位素值。即有

δmix=δ1V1+δ2V2+…+δnVn

(1)

笔者采用二端元、三端元线性混合模型，适用于所选4个试验工作面上邻近层、本煤层、下邻近层各端元瓦斯来源比例的定量分析。

2.2 低浓度瓦斯分离与精准溯源

吸附剂性能和吸附柱尺寸直接决定了混合气体的分离效率。利用多功能吸附穿透曲线分析仪，试验对比了4A分子筛(钠A型分子筛，Na2O·Al2O3·2SiO2·9/2H2O)、5A分子筛(钙A型分子筛，3/4CaO·1/4Na2O·Al2O3·2SiO2·9/2H2O)和活性炭对低浓度瓦斯的吸附分离性能。低浓度瓦斯设定为3%/87%/10%的CH4/N2/O2混合气体，吸附柱为长60 cm、直径2 cm的不锈钢管，柱中填充吸附剂。混合气体以1 L/min的流速流经吸附柱，在吸附柱出口通过在线质谱实时检测各组分浓度变化，绘制穿透曲线。穿透曲线结果可用于判断不同吸附剂对混合气体的分离能力，并直接为分离过程的设计提供参数。

甲烷、氮气、氧气在4A分子筛、5A分子筛和活性炭上的穿透曲线如图1所示。对于3种吸附剂，氧气、氮气均先于甲烷穿透，并且O2与N2均存在浓度升高后下降的过程，即分别出现“鼓包”。对O2来说，主要是因为N2在吸附剂上的吸附作用强于O2，存在竞争吸附，吸附过程中O2浓度锋面前移的速度比N2快，当后续的N2浓度锋面到达该处时，由于N2较强的吸附作用会使得部分已经吸附的O2发生解吸，该部分O2会与随后进气中的O2一起从吸附剂床层中流出，因此浓度会上升，高于初始混合气中的浓度，形成“鼓包”；同理，对N2来说，则是因为CH4的吸附作用强于N2，发生竞争吸附所致。以吸附能力最强的甲烷作为目标气体，甲烷穿透时间越长，氮气和氧气穿透时间越短，说明分离效果越好。由穿透曲线可看出，活性炭中甲烷穿透时间为125 s，大于5A分子筛和4A分子筛中甲烷的穿透时间，表明一次吸附分离过程中，以活性炭为吸附剂，得到的产品气甲烷浓度高于4A分子筛和5A分子筛。因此，首选活性炭作为吸附剂。

将吸附柱的长度设定为60 cm，试验研究了直径分别为1.0、2.0、3.0 cm时吸附柱对瓦斯混合气体的分离效果。从穿透曲线结果可以看出(图2)，一定直径范围内，瓦斯的分离效果随吸附柱直径的增加而增加，直径3.0 cm的吸附柱对混合气体的分离效果最好，考虑到装置便携性及所需处理气量等因素，直径3.0 cm吸附柱已满足需求。

选定长度60 cm、直径3.0 cm的吸附柱，测试1%～30%的低体积分数瓦斯单柱提纯效果。

根据穿透曲线结果，当吸附柱出口检测到甲烷流出时，停止进气，利用真空泵抽取吸附柱中的解吸气，直至真空度达到-90 kPa，保证所吸附的甲烷完全解吸。测试所得产品气体积分数并计算甲烷回收率，结果见表1。经一次分离，甲烷体积分数可由1%提高到2.51%，回收率高达91.1%。因此，该吸附剂尺寸适用于现场工况。

采集各煤层煤样解吸出来的瓦斯，作为混合瓦斯源判别的端元气体。利用高负压抽气筒采集混合瓦斯气样，采样方法选择球胆采样法。工作面回风上隅角与回风巷等位置瓦斯体积分数低于1%，因此，需要将气体进行分离使其体积分数达到10%以上，进行稳定碳、氢同位素测试。低浓度瓦斯高效分离及溯源技术原理如图3所示，基于以上试验结果，分离装置采用长度60 cm、直径3.0 cm的双吸附柱，以活性炭作为吸附剂，将回风上隅角、回风巷和采空区采集到的低浓度瓦斯气样，通过真空泵，经转子流量计，以一定流速流经吸附柱，氮气和氧气先于甲烷穿透吸附柱，实现气体的分离，利用真空泵抽取吸附柱中的解吸气，继续循环分离，经过多次吸附分离，直至产品气中甲烷体积分数达到10%以上，进行稳定碳、氢同位素测试。

甲烷碳、氢同位素值(δ13CCH4和δ2HCH4)利用Delta plus XP稳定同位素质谱仪测试。具体方法为：取气体100 μL，注入到进样口，经过极性分离后进入同位素质谱仪中进行检测，各类样品的测定精度用实验室工作标准控制，标准样品重复分析误差<0.02%，每个样品均平行测试3次，结果取平均值。

3 工作面瓦斯涌出来源比例定量分析

3.1 混合瓦斯来源判别计算

东曲矿12514工作面涌出瓦斯来源主要有该煤层(2号)和下邻近层(4上号与4号)，由于4上号与4号煤层距离较近，可作为组合层进行分析，采用二端元线性混合模型，需测定甲烷碳同位素。东曲矿28810工作面和屯兰矿12505、28118工作面涌出瓦斯来源均主要包括上邻近层、煤层和下邻近层，采用三端元线性混合模型，需测定甲烷碳、氢同位素。各煤层端元气体和不同取样地点瓦斯的同位素测定结果见表2—表4，计算所得工作面涌出瓦斯各端元所占比例见表5和表6。

3.2 不同工作面瓦斯涌出来源比例分析

东曲矿12514工作面未考虑上邻近层，4上号与4号组合层作为下邻近层。由表5中计算结果可知，采空区瓦斯中本煤层占比较小，仅为采空区遗煤释放的瓦斯，而63.3%的瓦斯来源为下邻近层，因为大量下邻近层瓦斯首先沿采空区中部裂隙涌入采空区，之后在漏风流带动下进入工作面和回风巷，为此该工作面应加强对下邻近层瓦斯的抽采，从而提高瓦斯治理效果。在上隅角和回风巷中，除了从采空区涌出的遗煤释放瓦斯外，还包括了工作面落煤释放的瓦斯，因此导致上隅角和回风巷中本煤层瓦斯的占比升高。

东曲矿28810工作面采空区瓦斯主要来源于本煤层与下邻近层，其中，本煤层释放的瓦斯主要为采空区遗煤释放的瓦斯，占到采空区瓦斯总量的56.6%，由于高抽巷对上邻近层卸压瓦斯向采空区流动的截流作用，大幅减少了上邻近层瓦斯涌入，瓦斯体积分数仅为2.0%。工作面上隅角瓦斯只有5.3%来自上邻近层，本煤层占比达到77.6%，因此应着力加大本煤层瓦斯抽采强度，从而降低本煤层瓦斯含量。

从采空区到上隅角和回风巷，上邻近层瓦斯占比呈现上升趋势，而下邻近层瓦斯的占比下降，根本原因在于邻近层与回采空间的裂隙通道分布特征。根据对工作面回采过程中采动裂隙动态演化特征的研究，上邻近层与回采空间的裂隙通道首先出现在回采工作面附近，因此一部分上邻近层卸压瓦斯从回采工作面区域涌出，造成上隅角和回风巷中的上邻近层瓦斯占比升高；而下邻近层与回采空间的裂隙通道主要位于采空区中部区域，因此下邻近层瓦斯主要涌入采空区中，仅有一部分的下邻近层瓦斯在漏风的扰动作用下从上隅角涌出，造成下邻近层瓦斯在上隅角和回风巷中的比例下降。

屯兰矿12505工作面采空区瓦斯主要来源于本煤层与上邻近层(表6)，其中，本煤层释放的瓦斯占比为61%左右，由于底抽巷预抽效果较好，致使下邻近层瓦斯涌入较少，工作面布置的高抽巷和顶板走向钻孔也对上邻近层卸压瓦斯向采空区流动起到了截流作用，使上邻近层所占比例小于本煤层。上隅角瓦斯以本煤层与上邻近层为主，下邻近层由于在开采之前进行底抽巷预抽，瓦斯涌出占比小于5%。

屯兰矿28118工作面采空区和上隅角瓦斯来源于下邻近层的比例明显大于12505工作面，上邻近层瓦斯占比不到5%。由于瓦斯含量较小，而且顶板钻孔也起到显著的截流效果，阻止了来自上邻近层的瓦斯涌入采煤工作面。因此，28118工作面应加强对其下邻近层的抽采，从而避免下部煤层瓦斯涌入采空区和工作面，由此充分说明了相同矿山不同工作面的瓦斯涌出情况依然存在较大差异，应遵循“一面一策”的瓦斯治理原则，而瓦斯溯源分析结果对于指导不同工作面因地制宜开展瓦斯治理具有重要意义。

3.3 瓦斯涌出来源比例随工作面推进的规律

屯兰矿12505、28118工作面采空区、上隅角瓦斯的各来源比例随工作面推进变化如图4、图5所示。可以得出：

1)采空区、上隅角瓦斯各来源比例随工作面向前推进基本保持稳定；有部分来源的占比发生了波动，但变化幅度都较小，基本小于10%。如12505工作面上隅角混合瓦斯以2号煤为主，比例占70%以上，并随工作面的推进大致在70%～80%波动。

2)当采动充分发展后，如28118工作面在与开切眼间距大于314.5 m的区域中推进时，各来源瓦斯占比基本保持不变；与此不同的是，12505工作面上隅角处，混合瓦斯以本煤层为主，其上邻近层瓦斯涌出占比随工作面推进也呈波动状态，但总体呈下降趋势，在工作面推进至50 m和260 m时，比例分别占14.8%和14.2%，下邻近层瓦斯占比由0.7%上升到4.8%和4.5%。

4 结 论

1)提出了煤层群开采工作面瓦斯精准定量溯源原理，并构建了高效分离低浓度瓦斯方法，可将工作面不同地点瓦斯分离取样，使其体积分数达到10%以上。

2)研究了近距离煤层群赋存条件下回采工作面区域不同地点瓦斯的各来源比例：采空区、上隅角、回风巷的瓦斯主要来源于本煤层卸压瓦斯(占比在46.1%～88.7%)，但不同工作面的上、下邻近层瓦斯涌出情况存在较大差异，需具体分析确定重点抽采目标。

3)工作面推进过程中，各地点瓦斯中各来源比例仅发生小幅波动(波动范围小于10%)，表明在工作面生产过程中，各瓦斯来源比例基本保持稳定。定量追溯的瓦斯各来源占比，为精准确定回采工作面瓦斯的重点抽采目标提供了科学依据。

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Principle and technology of precise and quantitative gas traceability in coal seam group mining face

ZHOU Fubao1,2,LIU Hong1,2, LIU Yingke1,2, KANG Jianhong1,2, HE Zhihong3

(1.Key Laboratory of Gas and Fire Control for Coal Mines, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China;2.State Key Laboratory of Coal Resources and Safe Mining, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China;3.Xishan Coal Electricity Group Co.， Ltd., Taiyuan 030024, China)

Abstract:Quantitative analysis of the source and proportion of gas emission from longwall face of coal seams is an important prerequisite for mine gas drainage design and management. The stable hydrocarbon isotope method is based on the principle that the total amount of carbon and hydrogen isotopes remain unchanged before and after the gas is mixed. It can quantitatively calculate the proportion of each source of gas in the working face and become an effective method for accurate and quantitative traceability of the gas at the working face. The necessary condition for the realization of stable hydrocarbon isotope analysis is that the concentration of gas mixture is not less than 10%. In this regard, the principle of accurate and quantitative gas traceability at the coal mining face was firstly proposed,and a method for efficiently separating low-concentration gas was constructed.The separation law of methane, oxygen and nitrogen in the adsorption column was compared and the optimized adsorbent and the size of the adsorption column were compared and determined. The ultra-low concentration gas in the upper corner, return airway and other places was separated and further measured for carbon and hydrogen isotopes.Then, based on the measued carbon and hydrogen isotope values of methane in the end-member gas of each coal seam and the mixed gas at different positions of the longwall face,the proportion and regularity of gas sources in each position of the four tested longwall faces (Dongqu mine and Tunlan mine in Xishan mining area) were quantitatively analyzed using the linear mixing model of two and three end members. Finally, the key gas drainage targets for the working face of the short-distance coal seams were determined: Only 5% of the gas in the upper corners come from the upper adjacent seam, and the current coal seam accounts for 78%, indicating that efforts should be made to increase the gas drainage intensity of the current coal seam. The gas in the gob, upper corner and return airway mainly comes from the pressure relief gas in the current coal seam, and the proportion of gas from the upper adjacent layer shows an upward trend from the goaf to the upper corner and return airway. The ratio of each source in the gob and upper corner gas is less affected by the advancement of the working face and remains basically stable. The technology of precise and quantitative traceability of gas in coal seam mining face is easy to implement and has significant effects. It effectively solves the major engineering problems of precise and quantitative traceability in places such as upper corners and return airways.

Key words:coal seams; hydrogen and carbon isotopes; gas emission; quantitative traceability

中图分类号：TD712

文献标志码：A

文章编号：0253-2336(2021)05-0011-08

周福宝，刘 宏，刘应科，等.煤层群开采工作面瓦斯精准定量溯源原理与技术[J].煤炭科学技术,2021,49(5)：11-18.doi:10.13199/j.cnki.cst.2021.05.002

ZHOU Fubao,LIU Hong, LIU Yingke,et al.Principle and technology of precise and quantitative gas traceability in coal seam group mining face[J].Coal Science and Technology，2021，49(5)：11-18.doi:10.13199/j.cnki.cst.2021.05.002

收稿日期：2020-11-12；责任编辑：王晓珍

基金项目：河北省自然科学基金生态智慧矿山联合基金资助项目(E2020402075)；中央高校基本科研业务费资助项目(2018CXTD01)

作者简介：周福宝(1976—)，男，江苏南京人，教授，博士生导师，博士。Tel：0516-83590097，E-mail：f.zhou@cumt.edu.cn