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2020年9月22日，中国政府承诺力争于2030年前达到CO2排放峰值，努力争取2060年前实现碳中和[1]。当前我国仍处在工业化和城镇化高速发展阶段，面临着巨大的碳减排压力[2]。在兼顾经济发展与碳排放长远目标的背景下，未来中国实现碳中和将更多依赖于碳封存等负碳排放技术[3]，届时碳封存安全将成为关键科技问题。
地质封存是典型的负碳排放技术，通过管道将超临界CO2注入到油气田、咸水层或不可采煤层的密闭地质构造中，可形成长时间或者永久性地对CO2的封存，该方法也因此被认为是CO2封存的首要选择[4]。煤炭是CO2的天然吸附剂，其对CO2的吸附能力约为CH4的2倍[5-6]，且煤层封存CO2的同时可实现煤层气的高效采收[7]，具有明显的经济优势。自20世纪90年代初，世界各国陆续开展煤层CO2埋存探索[8]，其中美国、加拿大先后于1995年、1997年实施了煤层注入CO2试验，验证了煤层大量储存CO2的可行性[9-10]。我国也在2002年与加拿大合作在山西沁水盆地的TL-003井进行了注CO2提高煤层气采收的微型先导性试验[11]。目前煤层CO2封存仍处于探索示范阶段，商业化、规模化推广尚未开展。
我国1 000 m以深的煤炭资源储量约占总储量的53%，其中包含大量灾害严重煤层和不可采煤层。与此同时，由于技术局限和环保要求，每年均有大量煤矿关闭退出，可为煤层碳封存提供源源不断的天然场所。例如，2022年，山东省将关闭退出年产30万t以下和采深超千米的冲击地压煤矿，共计3 400万t/a，重庆市将退出14座煤矿，产量共计1 150万t/a。煤层CO2封存技术相较于油气田封存和深部咸水层封存成本更低，同时可提高煤层气采出率[8,12]，增加经济效益，符合国家绿色发展理念。因此，煤层CO2封存或将成为我国碳封存的主要途径。
基于此，梳理了煤层CO2封存技术进展，分析了煤层储碳面临的安全问题，并总结提出了煤层CO2安全封存4项关键技术。研究结果对于进一步明确我国煤层碳封存下阶段攻关内容，尽早实现我国煤层碳封存规模化、商业化，服务我国碳达峰、碳中和目标，具有重要的战略意义和参考价值。
煤层作为储气层具有2个方面显著特征[13-14]：①在一定温度和压力作用下煤层具有吸附和容纳气体的能力；②煤层在成煤作用及地质运动的作用下形成了双重孔隙结构介质[15](图1)，包含原生的微孔结构和次生的大孔隙、裂隙结构，该结构可为煤层气的储集和运移提供必要的场所和通道[16]。煤层的吸附性实质是煤层固体表面与气体的一种表面作用，即当气体与煤层接触时，由于煤基质的双重孔隙表面分子与内部分子受力差异，存在剩余表面力场，形成表面势能，使得气体分子在煤孔隙壁面上的浓度增大，从而形成吸附并释放出吸附热[17]。研究表明，煤层对气体的吸附属于物理吸附[18]，可逆且无专属性。与此同时，煤层对不同气体分子的吸附能力却不相同。根据量子化学研究[19]，煤层表面对CO2分子的吸附势阱远大于对CH4分子吸附势阱，即CO2在煤表面的吸附更稳定。因此，煤层对CO2吸附能力远大于CH4[5]，煤层中注入CO2不仅可以实现其稳定封存，还能达到驱替煤层气的目的[7]。
图1煤的双重孔隙结构示意[15]
Fig.1 Dual porosity of coal[15]
在工程上，为防止CO2在埋存过程中转化为气态，通常在超临界状态下(31 ℃，7.4 MPa)将其注入[5]。此外，高密度和低黏度的超临界CO2具有很强的溶解、扩散和渗透能力[20]，因此可以更快地完成注入和稳定吸附。由于注入CO2可起到强化煤层气回收的效果，绝大多数CO2煤层封存项目都同时伴有煤层气高效采收的工业目的。
图2为典型煤层CO2封存示意，主要包含注入和采出两大部分系统。首先，利用压缩机将捕集到的CO2以超临界状态注入指定煤层并完成封储。随后，CO2与煤层气(CH4)产生竞争吸附，煤层气逐渐被CO2驱替并脱附，此时通过采出井将煤层气抽出，并进行水气分离，从而获得高纯度煤层气。
图2 煤层CO2封存示意[21]
Fig.2 CO2 sequestration in coal seams[21]
美国于1993年12月在圣胡安盆地开展了世界上首个CO2煤层地质处置并强化煤层气回收现场试验[9]，紧接着在1995年，又在该盆地的Allison煤层中进行了纯CO2的注入试验，成功实现煤层气的多井联合开采，约有3.35×105 t的CO2被注入到900 m深煤层，采出率增加了约18%[22]。加拿大于1997年在Alberta盆地向煤层中注入N2和CO2的混合气体、纯N2和纯CO2，证实了向煤层注入纯CO2更有利于煤层气的产出[10]。随后，日本在Ishikari、德国在勃兰登堡州的克尔钦、波兰在Silesian含煤盆地等亦开展了先导试验[23-25]。我国CO2煤层处置起步较晚，2002年起首先在山西沁水盆地的TL-003井进行了注CO2提高煤层气采收的微型先导性试验和深部煤层的单井吞吐试验[11]，随后又于2010年、2013年在该盆地进行了多次尝试[8]，初步证实了CO2注入可提高煤层气井甲烷采出率并有效封存CO2[26]。
1998年，STEVENS等[27]开展了煤层中CO2埋藏潜力的全球性评价，基于CO2以体积比2∶1的比例置换出CH4原地总量的假设，估算全球煤层中CO2的埋藏能力达22.5×1010 t。同年PARSON和KEITH[28]估算煤层的CO2埋藏能力大约在(36.6～110)×1010 t。2005年，于洪观[29]对我国5大聚气区带、38个含煤盆地、68个聚煤单元埋藏CO2能力进行了初步评价，结果表明，我国埋深小于1 500 m的煤层气煤层可埋藏8.68×1010 t的CO2，埋深在1 500～2 000 m 的煤层可埋藏5.49×1010 t，共计可埋藏14.17×1010 t。刘延锋等[30]估算我国埋深300～1 500 m以内煤层CO2储存潜力约为1.20×1010 t。我国煤层气资源丰富(图3)，全国埋深2 000 m以浅的煤层气地质资源量为36.8万亿m3，占世界资源总量的13%，煤层气可采资源量约12.5万亿m3。由此可见，我国煤层CO2封存潜力巨大[31-32]。
图3 煤层气资源量大区分布[32]
Fig.3 Distribution of CBM resources with districts[32]
煤层CO2封存安全性主要受封存地质体结构、地质灾害、工程扰动等因素影响，如图4所示。
图4 煤层CO2封存安全影响因素
Fig.4 Influencing factors of CO2 sequestration safety in coal seams
CO2注入后，由于煤层对CO2、CH4吸附产生的差异性膨胀效应、气-液-固多相耦合损伤等引起区域应力场变化，易引发储层煤岩破裂、盖层破坏以及断层滑动等地质体结构失稳，导致CO2泄漏[33-35]。超临界CO2注入还会降低煤体的力学强度[20]，进而对煤层结构稳定产生影响。此外，由于地球内部温度和压力的变化、构造运动所引发的突发地质事件(火山、地震等)以及人类工程活动也会对煤层结构稳定性产生影响，引发CO2的逸散[36]。泄漏至浅部地层或大气的CO2不仅会破坏土壤生物系统及植被根系、改变生态系统平衡，还会对人类健康产生影响；泄漏并溶解至地下水层的CO2会造成地下水污染，干扰地下生态系统；CO2与储层流体置换产生的应力场扰动还有可能导致地表隆起、诱发地震等地质灾害[37-38]。
针对CO2地质封存的安全监测，学者们进行了大量研究，形成了以压力监测、电磁性能监测、热导性能监测、地球化学效应监测、微地震波扫描、偶极声纳成像等为代表的地下监测手段和以红外气体分析、涡量相关监测、激光雷达监测、同位素监测等为代表的地上监测方法[39-42]。从表1中CO2泄漏主要监测方法可以看出，这些监测方法的主要监测对象是CO2或者由于CO2泄漏产生某些环境效应。煤层封存CO2的泄漏通常意味着其封存结构体已经发生了失稳破坏，而目前针对煤层封存CO2后地质体结构安全问题的研究仅有极少数学者涉足[12,33]。且现有针对煤层CO2封存安全的监测大多偏向于环境监测[35,43-45]，缺乏对封存地质体自身安全性的关注。
表1 CO2泄漏主要监测方法[39-42]
Table 1 Main monitoring methods of CO2 leakage[39-42]
监测位置监测方法监测内容地表以下压力监测封存蓄积层压力/上层渗透层压力电磁性能监测地下水电导率/断层扫描热导性能监测水平测井温度分布CO2剩余饱和度地质层CO2剩余饱和度声学传感器偶极声纳成像电动力势能监测CO2剩余饱和度变化引起的自电位变化pH测量传感器地下水pH生态系统/生物学监测植被/微生物变化地球化学效应监测地下矿物质溶解、迁移和沉降变化地表以上红外气体分析仪大气CO2浓度长程开放路径红外探测和调制激光给定长度路径上的CO2的累积浓度涡量相关监测环境CO2通量集聚气室检测土壤气体中CO2的集聚速率激光雷达激光探测大气,扫描封存区域示踪剂追踪监测环境示踪气体泄漏碳稳定同位素监测大气碳光谱中同位素含量的变化测井微震封存地质层扫描氧气/二氧化碳封存前后大气O2、CO2浓度及O2/CO2超光谱成像检测植被种群生长健康无线传感器监测大气表层CO2浓度
尽管煤层CO2封存技术早在20世纪90年代就陆续兴起，我国也在2000年以后进行了诸多尝试，但目前我国煤层CO2封存技术发展仍较为缓慢。
针对煤层碳封存机理和全生命周期安全性方面的研究仍存在诸多空白，亟待实现理论和技术突破，这也是制约煤层CO2封存技术发展的关键因素。随着碳达峰、碳中和目标的提出，诸多政策导向的激励[1]，煤层CO2封存的规模化、商业化势必要及早提上日程，而在此之前，须实现以下4项关键技术的研究突破(图5)。
图5 煤层CO2封存安全关键技术
Fig.5 Key technologies for CO2 sequestration safety in coal seams
煤层CO2封存工程安全实现的基础是其机理明确。煤层封存CO2是一个多相耦合过程[46-48]，超临界CO2、煤层气、煤体三者之间相互作用、互相影响，共同决定着体系的安全状态，碳封存过程多场多相耦合作用机制是亟待解决的问题。为此，可借助数值模拟、相似模拟等手段，研究煤层结构、煤质、煤厚、煤岩理化特性、埋深、含水率、温度等因素对煤层储碳的影响与作用机制；建立超临界CO2注入-运移-吸附全周期煤储层渗透场-裂隙场演化模型，揭示热-流-固-化耦合作用下煤储层裂隙演化规律及损伤破坏机理；研究多场多相耦合作用下煤储层、盖层破坏的物理力学判据，揭示超临界CO2作用下煤储层及盖层流变损伤规律和突变失稳机理。基于以上研究成果，可得到煤层安全储碳机理与主控因素。
我国现存大量煤层，显然，这些煤层只是碳封存的潜在可利用对象。由于煤层赋存状况的差异，不是所有煤层都适合封存CO2，同时应考虑安全和封存潜力等经济因素。关于封存潜力，国内外学者已经展开了诸多研究，并建立了相关评估方法[49-51]。煤层碳封存风险探测和安全预评价的研究目前仍鲜有报道。针对该问题，可利用地质雷达、三维断层扫描、电法勘探等技术，进行多尺度、全方位地质结构观测，建立相关可视化模型，对煤层地质体结构特别是盖层结构稳定性进行跟踪探测评估。在此基础上，开展大数据挖掘分析，充分利用人工智能、机器学习技术，在现有煤层安全评估技术与指标体系基础上，考虑封存CO2可能带来多场耦合作用，构建综合化煤层碳封存风险探测技术指标体系，研究形成风险探测与安全评估成套技术方法。
利用上述方法可对煤层及盖层结构稳定性与安全进行评估，对封存CO2后潜在的安全风险进行预判，最终实现可利用煤层的优选。
煤层碳封存现有安全监测以CO2泄漏监测为主，而CO2泄漏在时间上明显滞后于封存地质体结构破坏失稳，即监测到CO2泄漏时，煤层碳封存结构体的破坏已经发生。想要实现煤层碳封存全生命周期安全监测预警，就必须针对煤层碳封存结构体本身进行监测。首先需要揭示煤层超临界CO2封存安全监测预警原理、构建相关监测预警指标。当前，微震、电磁辐射、震动波CT等技术已经较好地应用于煤矿动力灾害监测预警[52-56]，储碳煤层泄漏CO2过程也是流-固耦合失稳的动力现象，因此，理论上现有煤矿动力灾害监测手段可应用于煤层CO2封存过程安全监测预警。在此之前，需要探明煤层CO2封存过程多元物理效应规律，选取可以更准确地表征煤层超临界CO2封存安全状态的指标，据此建立碳封存全生命周期多尺度多元风险探测与监测预警方法。
针对煤层碳封存密闭空间，首先需要研发相应的高性能微震、电磁辐射等监测传感器，通过地面钻孔，将其永久性布置在相应的监测位置。基于此，研究煤层超临界CO2注入-运移-吸附全周期多元物理效应规律，得到煤层及盖层体系结构稳定性的多元物理效应监测指标，从而揭示煤层碳封存全生命周期体系安全监测预警原理；研究煤层碳封存空间结构多场耦合条件下流变-突变失稳破坏的电磁辐射、微震等地球物理判据，构建多元监测预警指标；结合优选的CO2泄漏监测指标，实现煤层碳封存全生命周期多尺度结构安全与气体泄漏智能综合监测预警。
实现煤层安全储碳，在做好监测预警的同时，还需要配套的防控措施和应急处置，这也是当前煤层碳封存领域的研究空白。一方面，超临界CO2、煤层气、煤体三者之间相互作用、互相影响，共同决定着体系的安全状态；另一方面，CO2煤层封存属于典型的地质封存，其安全性受到多种地质因素的影响。针对由各种因素导致的可能出现的煤层地质体结构失稳和CO2泄漏风险，应提前进行相关应对措施和效果检验的研究。为此，可通过数值模拟、相似模拟等手段，模拟多场耦合、地质构造、断层滑动、工程扰动、地震等对储存场地结构稳定性扰动风险与程度，研究灾害发生过程、破坏程度以及CO2运移特征、对盖层及地表的影响程度。在基础上，结合围岩控制、岩土力学等相关理论，提出相关防控措施并分析验证其有效性，研究构建煤层碳封存风险应对与应急处置配套技术方法；最后，基于风险分析与应急处置方法，制定相关应急处置标准，从而达到规范煤层碳封存风险应对与应急处置的目的。
尽早着手煤层碳封存安全研究，对于实现我国煤层碳封存规模化、商业化，服务我国碳达峰、碳中和目标具有重要的战略意义。本文对煤层CO2安全封存研究现状和问题进行了梳理和分析。针对现存问题，总结提出了煤层安全储碳机理与主控因素、煤层碳封存风险探测与安全评价方法、煤层碳封存全生命周期安全监测预警技术以及煤层碳封存风险应对与应急处置规范4项关键技术，并详细阐述了各项技术具体研究内容和实施途径。通过上述4个方面的研究，有望构建煤层碳封存科学选址、安全监测预警以及规范应急全流程理论与技术方法体系，为我国煤层碳封存规模化、商业化奠定理论与技术基础。
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