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Technology of membrane distillation treatment for highly－mineralized mine water in western mining area
我国西部地区（晋陕蒙宁甘新）水资源总量仅占全国水资源总量的7.9%［1］，而该地区煤炭资源总量却约占全国煤炭资源总量的81%［2］。 2018 年该地区的煤炭产量约占同年全国煤炭产量的77%，水资源短缺已严重制约了该地区煤炭开发和下游产业的发展。 同时，煤炭开采过程必然产生矿井水，国家生态文明建设对矿井水的利用提出了更高要求［3］。目前该地区绝大部分新建煤矿矿井要求实现“零排放”；内蒙古等省区已建成矿井要求外排水达到地表III 类水标准；晋陕蒙宁地区已实施矿井水资源税改革试点。 以上都给西部矿区矿井水的利用提出了新的挑战，而矿井水充分利用的前提是实现其大规模低成本处理。
据统计，我国煤矿矿井水实际利用率不足30%［4］。 西部矿井水利用率低的重要原因是矿井水矿化度高。 高矿化度矿井水一般指溶解性总固体（TDS）质量浓度≥1 000 mg／L 的矿井水，其处理主要包括预处理和脱盐处理，预处理主要去除矿井水中的悬浮物（SS），脱盐处理是重点和难点。 KIM等［5］采用正渗透耦合反渗透／纳滤（RO／NF）工艺去除煤矿矿井水中的无机盐，取得了很好的去除效果。JUHOLIN 等［6］对比了商业膜改性前后NF 工艺处理矿井水脱盐的效果，产水率分别为73% ～85%和83%～93%，改性的效果较为显著［6］。 何绪文等［7］对蒸馏、电渗析和RO 三种技术处理高矿化度矿井水的方案进行了研究，认为蒸馏法出水水质好，在煤矿附近能获取低成本热源的特定环境下有相当大的竞争力；而RO 在出水水质、电耗、脱盐效率、占地面积、自动化程度方面具有综合性优势。
膜蒸馏（MD）是一种结合膜技术与蒸馏过程的分离过程，在高盐废水处理领域具有独特优势［8］。针对矿井水RO 处理后的浓水，CUI 等［9］采用MD工艺对其进行处理，通过涂层的方式优化新型疏水复合膜的性能，结果表明涂层优化的方式能够很好地提高真空MD 工艺中聚偏二氟乙烯膜组件的脱盐性能和效率［9］。 需要注意的是：MD 应用过程中疏水膜的污染和润湿是其不可回避的问题；另外只有在与廉价热源结合时，MD 才具备显著的经济优势［10－11］。
基于此，笔者在分析西部矿区矿井水的水质特征和常规处理工艺的基础上，详细论述了MD 处理西部矿区高矿化度矿井水的优势，同时对西部矿区可利用的廉价热源（太阳能、地热）与MD 的结合工艺展开了探究，为提高西部矿区矿井水利用率提供技术支持。
煤矿矿井水一般被分成洁净型、含SS、高矿化度、酸性和含特殊污染物这5 类［12］。 调研结果指出西部矿区矿井水中污染物成分主要是SS 和可溶性无机盐类，且多数是两者同时存在。 某水务公司统计了全国近百个煤矿（主要为西北）的矿井水水质，TDS 在800 ～13 000 mg／L，总 矿 化 度 在100 ～3 000 mg／L，绝大部分均为高矿化度矿井水。 西部某煤炭集团超过50% 的矿井水的矿化度在10 000 mg／L以上；新疆部分煤矿矿井水矿化度甚至高达20 000 mg／L 以上。 煤矿高矿化度矿井水处理典型的流程依次包括：常规处理、深度处理、浓缩／分盐、蒸发结晶、盐处理，其中膜分离和蒸发结晶是核心处理技术［13－14］。 图1 详细地展示了高矿化度矿井水处理的技术路线。
图1 高矿化度矿井水处理的技术路线
Fig.1 Technical route for highly－mineralized mine water treatment
常规处理主要去除矿井水中的悬浮物；深度处理将矿井水进行一级浓缩，产水满足回用标准；深度处理产水回用，产生的浓水经过除硬工序后进行2级浓缩，浓水进行一价盐和二价盐的分离；最后通过蒸发结晶和盐处理单元，实现矿井水的零排放和结晶盐的资源化利用。 较为典型的案例之一是国家能源集团宁煤矿井水及煤化工废水“零排放”项目。
图2 为该项目矿井水处理单元的技术路线。 矿井水经过一阶段预处理及一级膜脱盐单元处理后，产出回用水和浓盐水。 浓盐水进入二阶段，经过二阶段预处理继续除硬后，采用纳滤分盐、高压反渗透浓缩及蒸发（冷冻）结晶后，以回用水、氯化钠、硫酸钠、杂盐4 种形式分离出来。 该项目矿井水处理规模为1 500 m3／h，2019 年4 月份开始试运行至今，系统运行稳定，处理后的产品水能够达到初级再生水的水质标准（TDS＜500 mg／L）。 但是也存在前期投资高、工艺复杂、处理成本高等问题。
图2 国家能源集团宁煤矿井水“零排放”项目技术路线
Fig.2 Technical route of mine water “zero discharge” in Ningxia Coal Group belong to China Energy Investment Corporation
煤矿矿井水的脱盐技术很大程度上借鉴了海水淡化技术，而MD 被认为是很具潜力的海水淡化技术之一［15］，是一种结合膜技术与蒸馏的分离过程，膜的两侧分别为高盐热水和冷却水，通过温度差产生的蒸汽压差驱动蒸汽透过疏水膜并且在冷侧浓缩为纯水。 现有研究表明［16］，与传统膜分离技术相比，MD 操作压力低；浓缩倍数高；产水水质好。 与传统蒸馏相比，MD 蒸馏系统简单；温度要求低；热源品质要求低，可充分利用太阳能、地热和工业余热等廉价热源。 结合图1 所示的技术路线图可以看出，实际应用中MD 可以同时取代以RO 为代表的一级浓缩和以多级高效反渗透为代表的二级浓缩，缩减工艺路线，简化操作流程。 同时，MD 产水水质高于RO 产水，宁东某煤矿矿井水处理站RO 产水电导率在200～300 μS／cm，而相同水质条件下开展的MD 试验，产水电导率在2～30 μS／cm。 MD 产水既可用于井下液压支架乳化液配水、采煤机喷雾降尘补水和饮用水，也可就近回用于电厂等高品质水用户，大幅降低电厂除盐水的制水成本。 当然，MD 也存在应用的局限性［17］，其中可利用的廉价热源是其大规模应用的经济基础；同时，膜污染和膜润湿现象也对MD待处理高盐水的特定水质提出了更高要求。
西部矿区存在丰富的太阳能、地热和工业余热等廉价热源。 太阳能和地热资源的丰富性可以分别用年辐射量和地热梯度来表征。 余建华等［18］将太阳能年辐射量分为5 个等级，即Ⅰ：6.72 ～8.40 GJ／m2，Ⅱ：5.86～6.72 GJ／m2，Ⅲ：5.02 ～5.86 GJ／m2，Ⅳ：4.20～5.02 GJ／m2和Ⅴ：3.35～4.20 GJ／m2。 何满潮等［19］根据《中国地温分布的基本特征》，在我国煤田分布图基础上绘制了地温梯度区划图，将我国主要煤田地温梯度划分为＞3，2 ～3、＜2 三个等级。据此，表1 列出了西部7 个大型煤炭基地的太阳能和地热资源特征。 由表1 可以看出，西部主要煤矿区太阳能年辐射量均在5 000 MJ／m2以上，属于太阳能资源丰富或较丰富地区，具有良好的太阳能资源利用条件。 西部煤矿区广袤的土地资源也能够为太阳能的利用提供更充足的保障。
表1 西部7 个大型煤炭基地太阳能和地热资源特征
Table 1 Characteristics of solar and geothermal resources in western seven major coal mining areas
煤炭基地 太阳能年辐射量／（GJ·m－2） 地热梯度／（10－2℃·m－1神东 Ⅱ：5.86～6.72 2～3陕北 Ⅲ：5.02～5.86 2～3晋北 Ⅱ：5.86～6.72 2～3晋中 Ⅱ（Ⅲ）：5.02～6.72 2～3晋东 Ⅱ（Ⅲ）：5.02～6.72 ＜2宁东 Ⅰ（Ⅱ）：5.86～8.40 ＞3新疆 Ⅲ：5.02～5.86 2～3）
同样由表1 看出，除晋东外，大部分矿区的地热梯度都在（2～3）10－2 ℃／m 以上，地热资源较为丰富；宁东矿区的地热梯度＞3×10－2 ℃／m，地热资源利用潜力大。 随着煤炭开采深度的增加，原岩温度不断升高，热害现象越加显著，已成为制约矿井安全开采的重大问题［20］。 采用地热驱动MD 处理矿井水在治理热害的同时，也可变害为宝，为矿井水井下就地处理提供了经济可行的主要能源供应，可有效降低水处理的成本。 此外，西部煤矿区附近多建有坑口电厂、煤化工厂等产业，会产生大量的工业余热，充分利用好这部分余热也能大大降低矿井水处理的成本。
高矿化度矿井水主要成分是溶解性无机盐，有机物含量很低，较佳的水质条件对控制疏水膜污染和润湿有积极作用，有利于MD 的稳定运行。 表2 列出了西部煤矿区部分典型高矿化度矿井水中的有机物（以石油类计）、总矿化度（以CaCO3计）、TDS 指标。
表2 西部典型矿井水和海水中的有机物、TDS、总矿化度指标
Table 2 Organic matter，TDS and total hardness in western typical coal mine waters
煤矿有机物质量分数／（mg·L－1）总矿化度／（mg·L－1）TDS／（mg·L－1）有机物质量分数／TDS／10－4总矿化度／TDS A 0.04 673 3 948 0.10 0.17 B 0.26 460 2 440 1.07 0.19 C 0.35 590 3 270 1.07 0.18 D 0.66 1 340 6 710 0.98 0.20 E 0.04 1 825 8 890 0.04 0.21 F 1.01 1 810 10 032 1.01 0.18 G 0.45 2 425 13 433 0.33 0.18 H 0.05 1 010 5 031 0.10 0.20海水 3.50 6 300 35 000 1.00 0.18
MD 在海水淡化中的应用已有深入研究，海水的总TDS 约为35 000 mg／L，总矿化度约占总TDS的18%，有机物含量一般为其总TDS 的0.01%，即3.5 mg／L［21］。 MD 疏水膜的无机污染受总硬度影响较大，有机污染主要是由有机物沉淀导致，而膜污染则是膜润湿的主要贡献者［22］。 由表2 可知，高矿化度矿井水的总矿化度远低于海水，总矿化度与总TDS 的比值则与海水相近；高矿化度矿井水中有机物的含量普遍低于海水，有机物含量基本不超过总TDS 的0.01%，与海水相似。 从特定水质指标来看，海水淡化领域适用的MD 技术，同样适用于高矿化度矿井水的处理。 综上，采用MD 处理西部煤矿区的高矿化度矿井水的优势很显著，也可根据实际需求将MD 与其他脱盐技术结合起来，需视具体情况分析。
太阳能、地热和工业余热等均可以驱动MD 处理高矿化度矿井水，工业余热与MD 工艺的结合要比太阳能、地热能简单很多，在此将不再赘述。
现有太阳能集热装置完全可以提供MD 过程热料液对温度的需求［23］。 一般由低温太阳能集热装置为MD 提供热能。 图3 为太阳能光热空气隙MD系统示意，经除硬处理后的反渗透浓水进入太阳能集热器中被加热，达到预定温度后，在直流泵作用下进入膜组件热侧，组件中的热料液在温差作用下进行MD 过程，热侧的热料液进入集热器再加热实现热料液循环。 在另一直流泵作用下冷却水在物理散热装置和膜组件冷侧之间循环，带走铝冷壁上的液化潜热。 由于太阳能集热过程需要在地面完成，可采用RO 串联MD 处理高矿化度矿井水。
图3 太阳能光热空气隙MD 系统示意
Fig.3 Solar thermal air gap MD system
除了MD 系统设计外，太阳能集热器集热面积是上述太阳能MD 系统最重要的设计参数。 以宁东地区某矿井水处理站RO 浓水处理为例，设计原水矿化度为5 000 mg／L，处理量为100 m3／h，RO 产水率按70%计算，则MD 的处理规模为30 m3／h。 MD产水率按70%计算，RO 浓水进入集热器前温度按20 ℃计算，加热设计温度为70 ℃，则所需的太阳能集热面积Ac可按式（1）计算［24］。
式中，Qw为日均处理量，取720 m3；c 为水的定压比热容，取4.18 kJ／（kg·℃）；ρ 为水的密度，取1 000 kg／m3；tend为设计温度，取70 ℃；tL为水的初始温度，取20 ℃；JT 为宁东地区年平均日太阳辐射量，取19.53 MJ／（d·m2）；f 为太阳能保证率，取60%；ηcd为集热器全日集热效率，取70%；ηL 为管路及贮水箱热损失率，取20%。 经计算得出，系统所需集热面积约为8 257 m2。 综上，RO 串联MD 处理100 m3／h 矿井水所需的太阳能利用的总面积约为8 257 m2，可充分利用处理站和蓄水池顶部空间，基本做到不新增占地。
以国内某公司生产的PTFE 中空纤维疏水膜为例，计算所需的过膜面积。 中空纤维膜丝内／外径为0.74／1.11 mm、平均孔径为0.60 μm、孔隙率为51%、真空型MD 通量为6 ～8 L／（h·m2）。 则所需的膜面积为2 625～3 500 m2。 试验数据表明MD 产水电导率低于30 μS／cm。 MD 过程实现了RO 浓水的进一步浓缩，浓缩倍数高于2 级RO，最终不足原水规模10%的浓水将被继续蒸发结晶固化，大幅降低了处理成本。
地热能同样可为MD 系统提供热能，与太阳能MD 不同的是地热能MD 可在井下就地实施，但井下物理散热条件不充分，可考虑采用气扫或真空式运行。 则产水侧的水蒸汽先被输送到地表，再根据现场的物理条件冷凝后加以利用。 图4 为井下地热气扫式MD 系统示意，透过疏水膜的水蒸汽在鼓风机的作用下被带离膜组件，热蒸汽在气泵的作用被提升至井上，通过物理散热得以液化。 考虑到热蒸汽提升过程中可能会有部分自然液化，在提升特定高度设置中间水箱，收集液化的高品质水。 井下MD 可直接处理预处理后的高矿化度矿井水，也可用于井下反渗透处理后浓水的浓缩。
图4 井下地热气扫式MD 系统示意
Fig.4 Geothermal sweeping gas MD system
地源热泵MD 的设计除了热泵、膜组件的选择外，最重要的设计参数就是垂直埋管地热换热器的长度及管路的选型。 目前，地热换热器的传热模型计算方法有多种，工程中常用是国际地源热泵组织协会（IGSHPA）所用的设计、横竖直埋管地热换热器的方法。 根据IGSHPA 方法推出井下地热换热器的长度L 可用式（2）粗略计算：
式中，PCA为热泵机组额定功率，kW；PCO为热泵能效比；RP为管壁热阻，（m·K）／W，用式（3）计算；RS为地层热阻，（m·K）／W，用式（4）和（5）计算；T∞为埋管区域岩土体初始温度，取28 ℃；Tmin为地埋管换热器传热介质的设计温度，取4 ℃。
式中，λP为管壁平均传导系数，取3.29 W／（m·K）；n 为一个钻孔内U 型管的根数；D 为管子外径，m；d为管子内径，m。
式中，λS为地层平均传导系数，取1.903 W／（m·K）；r 为钻孔半径，m；a 为地层扩散率，取0.65 m2／s；τ 为运行时间，s；I（μ）为指数积分函数。
钻机采用GXY－2 型钻机，直径为180 mm。 选取外径为40 mm 的双U 型铝塑复合（HDPE）管，壁厚为2 mm，内直径为36 mm。 运行时间按1 个月30 d 计算，则可以计算出管壁热阻RP 为2.48×10－3（m·K）／W；地层热阻RS 为0.205 6 （m·K）／W。地源热泵的额定功率PCA取决于保障MD 系统需要的热量Q 和热泵能效比PCO。 地热MD 直接处理矿井水原水，处理规模为100 m3／h，产水率按50%计算，则每天Q 为501 600 MJ。 选取PCA为4，则PCA ＝Q／（24 h·PCO）＝5 225 MJ／h ＝1 451 kW。 经计算，地热换热器的长度L 约为9 435 m。 矿井工作面上覆层或下伏层的广袤岩土可满足换热空间的需求。选取与太阳能MD 相同的PTFE 中空纤维疏水膜，气扫型MD 通量为4 ～6 L／（h·m2）。 则所需的膜面积为8 333～12 500 m2。
采用地源热泵技术驱动的MD 技术处理高矿化度矿井水，更有利于实现矿井水的井下处理。 不同于地面处理“零排放”必须得到结晶盐的要求，矿井水井下处理后浓缩至一定程度的浓盐水可借鉴煤矿地下水库的技术思路［25－26］，封存于采空区中形成浓盐水储库，这样就可以大幅降低现有高矿化度矿井水零排放的成本。 但是，井下处理也存在着空间狭小，维护操作不如地面便利的缺点，因此，做好矿井水除SS、除硬度等预处理，研发出高度自动化、智能化、集约化的处理装置，是实现矿井水井下MD 高效处理的关键和重要研发方向。
1）高矿化度矿井水在西部煤矿区普遍存在，采用MD 对其进行处理优势显著。 主要体现在：MD可代替两级浓缩，缩减工艺路线；西部7 个主要煤矿区太阳能、地热资源丰富，应用于高矿化度矿井水处理有望实现大规模低成本处理；西部高矿化度矿井水中硬度和有机物的含量均不高于海水的指标，对MD 运行过程中膜污染（润湿）的控制有积极作用。
2）太阳能MD 更适合高矿化度矿井水RO 浓水的深度浓缩，太阳能可为MD 系统提供热能和电能，充分利用地面处理站顶部空间时，基本可实现不新增占地。 地热能MD 为高矿化度矿井水井下处理提供了切实可行的方案，可以最经济的浓缩倍数处理高矿化度矿井水或其RO 浓水。
3）太阳能、地热等自然热源稳定性较差，在与MD 结合时，应充分考虑“热源互补”，提高热源保障的稳定性。 除了辅助电加热外，还可以考虑廉价热源之间互补，比如：地面可采取光热与工业余热、光电等互补；井下可采取地热与水热、乏风热等互补。
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