0 引 言
煤炭地下气化是通过热作用和化学作用，将煤炭从高分子的固态形式转变成低分子的气态形式，集开采、气化、脱硫、除尘于一体，以气体形式输出地面[1-3]。其实质是提取煤中含能组分(主要为CO、H2和CH4)，把传统的物理采煤转变为化学采煤[4-5]。该方法与传统的物理采煤方法相比，实现了废弃矿井内遗弃煤炭的回收利用[6-7]，降低了因采煤引发的地表塌陷、矿井坍塌、透水等事故[8]，节约了开采、运输、洗选、加工、转化设备等成本[9]，提高了煤炭资源利用率[10]，避免了固、液、气排放地面造成的环境污染[11]，但可能污染地下水和破坏生态系统稳定[12]。基于此，世界各国相继开展半工业化、工业化的煤炭地下气化试验[9,13]。其中，试验效果不理想的原因主要受煤层赋存条件、煤层煤质、构造活动等地质因素以及气化过程的稳定性、气化反应的强度、气化剂组分等工艺因素的共同影响[5]。同时，气化煤层的不可视，气化过程的不可控和技术条件的限制共同影响着煤炭地下气化可行性评价方法的准确性[14-15]。为此，笔者基于国内外煤炭地下气化文献及报道，分析了煤炭地下气化影响因素及评价方法，以期为煤炭地下气化早日实现产业化提供一定的理论参考。
1 煤炭地下气化原理
煤炭地下气化包括一系列连续、复杂的物理化学过程，根据煤层温度、主要化学反应及煤气成分的不同，将气化过程沿着气化通道划分出氧化区、还原区和干馏干燥区[14]。一般而言，3个区域的划分是根据气化通道中氧化、还原和热解反应的相对强弱程度，没有明显的界限。从进气孔鼓入气化剂(有效组分：H2O和O2)，燃烧的煤层遇到O2产生CO2，并伴随大量的热量释放，使周围的煤层处于高温状态，为气化反应储存能量。紧邻氧化区的是还原区，该区主要是炽热的煤炭与CO2反应产生CO，与水蒸气反应生成CO、H2等气体，吸热反应。还原区之后是干馏干燥区，煤层发生热解、干燥脱水等，伴随着挥发分(H2O、H2、CO2、CO、C2H6、CH4、焦油和液体)析出[16]。从氧化区到还原区，再到干馏干燥区气化通道中的温度逐渐降低，最后产生含可燃成分的煤气(图1)。
图1 煤炭地下气化过程示意
Fig.1 Schematic diagram of underground coal gasification process
按照地下气化炉施工方式的不同，可以分为有井式、无井式和综合式。地下气化的物质基础为地下气化炉，包括进气孔、出气孔、气化通道和气流通道4个要素[17]。其中，有井式多为浅部人工开采的巷道(采煤矿井或废弃矿井)，具有气化通道大、建设成本低、生产规模大、气化成本低、可回采残留地下煤柱等优点。但是较大的地应力和较高的地温制约开发深部煤炭资源[18]。无井式多用于中深部煤层，以钻井方式形成的气化通道，建设工艺简单、周期短，可用于水下及深部煤层气化。但是气化通道相对较窄，生产规模小且成本较高[19]。因此，适合的气化通道类型需要综合考虑煤层赋存情况、矿山地质条件、煤层厚度、煤层间距和煤质情况等因素[12]。
2 地质影响因素
煤炭地下气化效果与煤层、水文、围岩等地质特征密切相关[20]。煤炭地下气化能否成功的先决条件是气化炉选址[21]。其中，资源条件是煤炭地下气化合理性和稳定性的前提[22]。气化过程和环境受岩体结构、地下水、原地应力、燃烧洞穴和气化热效应共同影响[23]。
2.1 煤层赋存特征
煤层赋存特征是气化反应空间的决定性指标[22]，包括煤层厚度、埋深和倾角[24]。参照国内外煤炭地下气化工程项目，煤层厚度介于1.5～15.0 m，地下气化热量可以影响到的煤层范围约35.0 m[25]。煤层厚度决定了气化后获得煤气热值的高低[26]。厚煤层自身不仅可以作为隔热层，减少热量的散失，气化后的灰渣也可以大幅降低热量向底板方向传递。相反，薄煤层热量容易被围岩吸收，使气化盘区升温缓慢，煤炭气化率降低[27]。煤层厚度要求随煤变质程度升高而降低，褐煤厚度至少在2.0 m以上，烟煤、无烟煤最小保证0.8 m，并且厚煤层中的夹矸层和煤层厚度之比应小于0.5，单层夹矸层的厚度最大不应超过0.5 m[28]。
国内成功进行煤炭地下气化试验的工程埋深为100～500 m[29]。浅部煤层地下气化压力低，热量损失大，煤气质量差，并可能造成地表热害、地下水污染和地表沉降的风险[21]。随煤层埋深增大，地层压力升高，围岩孔隙度、渗透率降低，可以有效降低气化剂和煤气的散失[30]。深部煤炭地下气化可以显著降低地下水污染的风险，同时，煤气中的CH4含量随着地层压力升高而持续增加，进而改善煤气质量[31]。然而，煤层埋深越深，地下气化需要大幅提高地质探勘和工艺技术水平[29]。
一般情况下，适合煤炭地下气化的煤层倾角处于0°～70° [29,32]。虽然倾角较小的煤层，燃空区顶板容易塌陷，阻碍气化过程[33]，但是国外地下气化试验煤层倾角多小于10°，同时，最佳气化倾角(35°)可以避免燃烧后灰渣掉落产成的影响[33-34]。倾角较大的煤层，虽然有利于气化，但易引起钻井事故[35]，且对气化炉的选址要求较高[36]。
2.2 地质构造
影响煤炭地下气化的主要地质构造类型包括断层、陷落柱、褶皱和岩浆侵入。
断层和陷落柱破坏煤层的稳定性和连续性，进而影响煤炭地下气化过程[37]。深部煤层上覆岩层厚度可达数百米，因此其气化密封性较好，然而也要避开较大的断层和天然裂缝[38]。气化盘区周围留有足够厚度的隔离煤柱，满足断层断距小于1/2平均煤层厚度，与断距大于煤层厚度的断层保持50～250 m[19]。气化煤层的褶曲幅度不应超过煤层厚度的一半，否则会影响燃控区的稳定性和气化剂的流通性[28]。
岩浆侵入容易破坏煤层结构及连续性，增加煤中灰分，加之断层与围岩裂隙带作为导水通道，容易造成基岩水和煤气泄漏[27]。因此，气化选址应该避开岩浆侵入[5,27]。
2.3 煤阶与煤类
煤岩的变质程度影响着地下气化炉围岩变形、应力分布及地表沉降[39]。黏结性较强的烟煤虽然可以有效控制气化盘区岩体移动，减少地表沉降，但在气化过程中会产生胶质物质使煤粒黏结，阻碍气化反应[27,39-40]。随着煤化程度的逐步升高，气化残焦浸泡后释放的TOC和氨氮含量逐渐减少[3]，酚类有机物含量逐渐降低，单环芳香烃含量逐渐升高[41]。
梁杰等[12,17,42]研究不同煤类在空气气化条件下的煤气组分和气化特征(图2)，发现随着煤化程度增强，煤气组分中CO含量不断升高，H2含量降低，CH4含量先升高后降低。煤气中可燃组分呈现先升高后降低的趋势，气肥煤最高达28.50%。气化过程中，气煤、肥煤和瘦煤燃烧后煤渣堆积，气流不畅，不利于气化盘区煤炭燃烧[22,42]。与烟煤相比，褐煤孔隙发育，气化活性高、速率快[42]。
图2 空气气化不同煤阶煤气组分特征(数据来自文献[12,17,42])
Fig.2 The composition characteristics of different coal grades in air gasification(from data in references[12,17,42])
2.4 煤 质
煤层中水分影响着气化剂的供应。水分较少时，水蒸气受热分解，可以增加煤气中H2含量；相反，水分过高时，水的分解、相变需要消耗大量的热量，气化效率降低，影响煤气质量[29,43]。煤层中挥发分较低(<20%)影响煤层的点火过程和持续燃烧的气化过程，难以降低煤炭地下气化运行成本[29]。煤炭气化产生的灰分附着于煤层表面，阻碍气化剂与煤层接触而降低气化反应速率，其中灰分为10%～25%时，有利于煤层持续气化[22]。
当固定碳FCdaf <62%时，煤气中CH4含量随着固定碳含量的增加而降低；当FCdaf>62%时，煤气中CH4含量随着固定碳含量的增加而升高。煤气中CO2含量随着固定碳含量增加而降低(图3a)；当FCdaf<67%时，煤气热值随着固定碳含量增加而减小，当FCdaf>67%时，煤气热值随固定碳含量增加而增大(图3b)。固定碳含量较高，其煤化程度较高或煤阶较低但富含惰质组，煤炭气化效果均不甚理想。若芳香化程度也越高，在气化过程中，煤中的芳香化结构可部分裂解成结构简单的环状结构[47]。
图3 固定碳、灰分与煤气组分、煤气热值之间的关系[42,44-51]
Fig.3 Relationship between fixed carbon,ash content,gas composition and gas heating value[42,44-51]
煤中灰分产率与固定碳含量呈现负相关性，可以此间接判断与煤气组分中CH4、CO2的关系。随着煤中灰分产率的增加，煤气中CH4含量呈现先升高后降低的趋势，而CO2含量呈现逐渐降低的趋势(图3c)。煤气热值随着灰分的增加呈现先增大后减小的趋势(图3d)。煤层中适量的灰分Ad(20%<Ad<30%)可以支撑顶板防止燃空区顶板和地表的沉降[29]。同时，煤中Fe2O3等催化矿物也对气化过程具有强烈的促进作用，有利于气化产物产率的增加[27]。较高的灰分，会导致地下气化速率降低且热量的散失加剧，其中，气化煤层中最适宜的灰分介于0～10%[29]。煤气热值与灰分产率呈现非单调函数变化，可能在于气化过程中灰分影响煤层壁面热量传递，而煤层中水分的蒸发需要消耗大量热量[50]。致使气化盘区热量不足以支撑煤层进行还原反应，引起煤气组分变差，热值减少。
2.5 水文地质条件
少量地下水涌入气化盘区可以维持最佳气化反应，改善煤气质量；过量地下水涌入则会导致气化炉温度降低，气化过程减弱[52]。同时，地下水量越大，地下水流动方向与煤层倾向越接近，煤炭地下气化选址要求越苛刻[53]。基于此，褐煤允许进水量0.3～1.0 m3/t，烟煤允许进水量0.7～1.5 m3/t[19]。
地下气化反应后，地下水淋滤、渗透作用可使灰渣中富含的硫酸盐、苯、酚、多环芳烃和重金属等污染物发生迁移，污染下游含水层，影响时间最长可达10 a[54-55]。还有部分污染物在气化过程中向地层四周扩散、冷凝，再经过岩石裂隙扩散至邻近含水层，引起地下水pH值改变，破坏地下水化学平衡[55]。水文地质条件也决定着水相污染物的传输速率[56]。因此，煤炭地下气化炉关闭后，必须用清水清洗燃烧空腔，防止反应产物向周围地层扩散[5]。
目标气化煤层与顶、底板含水层之间有隔水层隔开，顶板隔水层的厚度要满足即使顶板塌陷后也不破坏隔水层的隔水功能，底板隔水层的厚度应保障底板含水层不会被加热[12,27]。煤层顶板隔水层厚度不应小于煤层顶板裂隙带发育高度的1.5倍，预留煤柱宽度不低于5.0 m[57]。气化煤层底部有承压含水层存在时，应当评价煤层底板隔水层的安全性，底板隔水层能承受的水头值应大于承压含水层水头值[5]。
2.6 围 岩
煤层顶底板常以渗透性较差的泥岩和粉砂岩为主，含水层之下的煤层进行地下气化需要兼顾围岩导水裂隙和气化炉参数[58]。若围岩孔隙度、渗透率较大，气化炉密闭性容易遭到破坏[53]，并且气化煤气和灰渣中多种有机污染物易沿着围岩孔裂隙进入含水层而污染地下水[52]。基于此，气化盘区内煤层与顶、底板岩层的渗透率之比应大于10[59]。以实际工程地质条件为背景，结合温度-应力耦合条件下的燃空区扩展计算模型，对煤层燃烧过程燃空区温度场和裂隙场的演化规律进行数值模拟，发现煤层燃烧释放的热量在上覆岩层传导和影响的范围大约为19.0 m[60]，燃空区覆岩裂隙带发育的高度最大为28.0 m[61]。在不考虑气化反应、燃空区的扩展及岩层顶板垮落等的理想条件下，运用MATLAB软件对地下气化传热过程进行模拟，认为气化热量从煤层中心向上覆岩层影响的区域约为35.0 m[25]。因此，煤层顶板厚度需要考虑气化煤层距离含水层的距离、煤层厚度和燃烧条件下顶板岩层三带发育高度。同时，足够厚度的围岩可以防止气化热量的散失，以保障煤炭地下气化顺利进行[5]。
3 工艺影响因素
煤炭地下气化除了受煤层赋存特征、煤岩煤质、顶底板岩性等地质条件影响，还受气化剂组成、气化剂流速和操作压力等工艺技术影响[20-21]。同时气化温度、气化剂类型、供应速率和煤层涌水量等决定着气化过程稳定性和气化盘区扩展速率[22,62]。
3.1 温 度
煤炭地下气化工作面长度以及“三区”分布受气化温度影响[16]。温度太低，气化反应差甚至不反应，温度太高，煤灰熔融，黏附在煤壁上，影响气化效果[47]。利用相似材料模拟乌兰察布褐煤顶板泥岩，将煤样制成边长40 cm的立方体煤块置于气化炉模拟地下气化过程中顶板温度场和应力场扩展情况，发现在氧化区培育阶段和气化阶段，煤层温度场沿通道轴向平均扩展速率分别为0.018 0、0.028 9 m/h，顶板热应力场沿通道轴向扩展速率分别为0.015 m/h和0.027 m/h[63]。还原区处于高温状态，干馏干燥区保持低温状态，缩小“三区”温度场的温度梯度，可以显著改善煤气质量[15,64]。缩短干馏干燥带可以减少含硫自由基的分解量和H2含量，从而降低煤气中H2S含量[49]。900～1 200 ℃还原灰分中Cr和Se对环境安全构成高风险，氧化灰分和残留物中有害元素对环境产生的风险较低，因此温度选择可为气化后期控制和处理残渣提供科学依据[65]。
一般情况下，1 t煤经过地下气化可以产生合成气1 490～2 470 m3，热值4 187～7 117 J/m3[66]。褐煤在低温热解阶段(400～500 ℃)主要进行脱气和脱水，各污染物析出量较少，吸收液(去离子水吸收热解气后的溶液)呈酸性(pH<7)；中、高温(T>550 ℃)热解过程中，煤块内部发生剧烈的化学反应产生NH3和CH4，吸收液呈碱性(pH>7)[15]。煤炭地下气化氧化区的温度可以达到1 000 ℃以上，高温改变煤层附近岩石结构、力学特性，致使煤炭内部微结构发生改变，微裂纹聚合贯通，形成断面，裂纹体积增大[61]。
3.2 气化剂类型与组成
赵娟等[49]基于燃烧区和温度场稳定后，保持涌水量、进气量分别为12 L/h、18 m3/h(标准工况下)的情况下，进行不同氧气体积分数的富氧空气和O2/CO2地下气化模拟试验，发现褐煤采用O2/CO2气化工艺时能够抑制地下气化过程中CO2的生成[47]，增加有用组分，且有利于温度场向气化通道煤层顶板方向推进，从而提高煤层气化率和煤气产量[49]。空气作为气化剂时炉内温度普遍较低，最高温度在900 ℃左右[43]；富氧空气中O2体积分数为60%时，煤层最高温度可达1 200 ℃[47]。富氧/水蒸气中的水蒸气既控制着气化温度，又能够提高煤气中氢气含量[43]。相同热值条件下，富氧/CO2较富氧空气地下气化可以使煤炭燃煤量降低40%左右[67]。低富氧条件下，富氧/CO2会降低气化炉温度，气化反应性降低，当氧气体积分数大于60%，接近80%时，气化炉内温度迅速升高[26]。
鼓风量的大小影响温度场分布，水蒸气供给量影响气化反应和煤气质量。采用富氧空气/水蒸气两阶段气化工艺模拟鹤壁中等挥发分低硫烟煤地下气化试验，经过4次鼓风蓄热、气化后发现鼓风量为20 m3/h时，煤层升温最快，有利于高温温度场的快速形成，水煤气中H2体积分数最高可以达到80.59%，热量最高为12.91 MJ/m3[42,48]。富氧/CO2中的CO2可以减慢煤层的气化速度，延长燃烧时间，使地下气化全面展开[67]。同时高含量CO2可以延长褐煤气化时间，使炉内温度场向煤层顶板方向分布[49]。
根据前人[12,42,47,49,68]提供的实验数据，初步分析空气气化、纯氧/水蒸汽、富氧空气和富氧/CO2对褐煤地下气化效果(图4)。空气气化后煤气有效组分中CO体积分数为3.50%～3.52%，平均为3.51%，H2体积分数为16.15%～16.20%，平均为16.18%，CH4体积分数为3.50%，煤气热量为3.90～4.00 MJ/Nm3(标况)，平均为3.95 MJ/Nm3(标况)。纯氧/水蒸汽气化后煤气中CO体积分数为28.07%，H2体积分数为41.68%，CH4体积分数为3.17%，煤气热量为9.64 MJ/Nm3(标况)。氧气含量在30%～80%的富氧空气气化后煤气组分中CO体积分数为10.82%～26.47%，平均为17.86%，H2体积分数为17.66%～30.42%，平均为23.60%，CH4体积分数为0.91%～1.21%，平均为1.05%，煤气热量为4.00～7.75 MJ/Nm3(标况)，平均为5.69 MJ/Nm3(标况)。氧气体积分数在30%～90%之间的富氧/CO2气化后煤气组分中CO为3.51%～26.98%，平均为14.51%，H2体积分数为6.18%～30.33%，平均为19.67%，CH4体积分数为0.47%～9.28%，平均为1.89%，煤气热量为1.40～14.96 MJ/Nm3(标况)，平均为5.66 MJ/Nm3(标况)。
图4 气化剂类型与褐煤气化组分变化的关系(数据来自文献[12,42,47,49,68])
Fig.4 The relation between gasification agent type and brown coal gasification composition change
(data from references[12,42,47,49,68])
氧气含量不仅控制着煤炭氧化反应，也影响着还原反应、分解反应以及物理干燥等进行程度。赵各庄煤矿烟煤进行地下气化模拟试验，发现随着气化剂中氧气含量升高，焦油产率呈现先增大后减小的趋势，且在纯氧氧气条件下，煤气组分中焦油主要以多环芳烃的形式存在[50]。
4 煤炭地下气化评价方法
煤炭地下气化的可行性和安全性是实现煤气化产量的前提[57]。气化煤量、合成气热值和日产气量可以作为判断煤炭地下气化效果，评价地下气化可持续能力、商业价值和产出效果的重要指标[5]。资源禀赋、选址评价和环境安全受地下气化地质因素影响[5]。因此，地质选址是煤炭地下气化项目规划、规模化稳定生产及地下水污染防治的保障条件和先决条件。
从煤炭储量、煤层条件、地质构造、水文地质条件、顶底板岩性稳定性、煤种、煤质等多个角度，围绕气化炉建设、稳定气化和环境影响进行全面评价[69]。首先，资源评价是决定地下气化能否进行的前提，包括煤炭储量、煤层条件、水文地质条件等因素[22]。煤层厚度与气化煤气热值呈现正相关性，当气化煤层煤阶较低时，则要求煤层厚度要大[16]。水文地质条件包括地下水赋存特征、气化煤层的用水量、距离含水层的远近和隔水层的效果[16,19]。其次，选区评价可以有效降低气化煤层随时间和空间的移动，燃控区温度场、应力场等特征场在煤层扩展后发生冒顶、漏水等事故，影响煤炭气化过程[70]。煤炭地下气化区域进行普通勘查及详查外，还需根据地下气化的要求，补充钻井勘查，以获取更详尽的煤层水文地质条件，为成功的选区决策提供依据[71]。再次，工程技术评价通过选择合适的气化工艺或技术，实现气化生产规模化，产气安全、连续、稳定，监测技术低成本等[70]。最后，环境安全评价包括气化煤层在氧化、还原和干馏过程中，产生的有机及无机污染物向周围地质体中迁移，能否造成环境的严重污染[5]。其中，资源评价和选区需要重点考虑地质构造、地下水、煤质、煤阶、煤层赋存条件等地质因素[27]。为确保气化过程中(潜在)污染物对地下环境破坏最小[61]，还需加强气化剂类型、污染物防治等工艺的投入与研发，实现煤炭地下气化安全、经济、环保和可持续发展。同时，我们必须深刻认识到地下气化过程涉及到岩石圈、水圈、生物圈和大气圈(图5)。一旦污染物以气体或液体形式渗透到含水层，污染地下水，将导致岩石圈、生物圈和大气圈发生不同程度的破坏，进而破坏生态系统的稳定性。
图5 煤炭地下气化地质条件、工艺与环境的关系[5,71-72]
Fig.5 Relationship between geological conditions,technology and environment of underground coal gasification[5,71-72]
近年来，国内学者对内蒙古、甘肃、天津和贵州等矿区开展煤炭地下气化可行性的定性、定量评价。煤炭地下气化的定量评价是建立在指标数值化的基础上[22,38]，可以利用“灰色预测”理论预测气化炉的状态[73]，也可以利用模糊综合评价法结合层次分析法完成地下气化可行性评价[74]。其中二级模糊综合评判法能够克服片面评价无井式煤炭地下气化的地质条件，可以较好地服务选址决策[75]。尹振勇[71]、赵岳[29]采用多层次模糊数学方法构建了煤炭地下气化可行性评价模型，完成了地下气化有利区的划分。黄温钢等[43]基于综合层次分析法、模糊综合评价法和变权等数学方法建立了地下气化可行性变权-模糊层次综合评价模型，可以直观地反映出研究区在资源、技术、经济、环境和能耗等方面的具体表现。以综合计算法为基础，结合平衡反应计算法相关理论，考虑地下气化过程中瓦斯涌出、地下水渗入、工作面采出率、围岩散热和煤气泄漏等因素的影响，构建出更高准确度的可行性评价模型。基于评价方法可以精准反应煤炭地下气化潜力的实际情况。评价参数层次化以确立影响煤炭地下气化的主要因素、次要因素，评价方法可以满足对评价参数进行对比、评判和赋值，该过程需要紧密结合矿区实际情况、已有地质资料和相关研究成果，建立数学评价模型，量化煤炭地下气化潜力，将评价参数整理、按照数值将研究区煤炭地下气化开发潜力划分几类有利区及不利区等[71]。同时，重视和完善“一票否决”，能够为煤炭地下气化项目前期相关工艺参数的设计和选择提供理论参考[76]。煤炭地下气化的环境风险评价、资源评价和选区评价，再结合战略规划，以保障地下气化炉的动态安全性、密封性[5,10]，最终为煤炭地下气化顺利进行提供理论指导。
5 结 论
1)适宜地下气化的煤层满足厚度大于2 m、倾角小于70°，阻水隔热的顶底板，避开地质构造和水文地质条件复杂的区域。
2)地下气化煤气组分受煤阶、煤质和煤层含水性等地质因素以及气化压力、温度和气化剂类型等工艺因素共同影响。空气气化条件下，随着煤化程度增强，煤气组分中CO含量升高，H2含量降低，CH4含量先升高后降低。煤气热值和煤气中CH4含量随着固定碳含量增加呈现先降低后升高的趋势，随着灰分产率增加呈现先升高后降低的趋势。CO2含量与固定碳含量、灰分产率均表现出负相关关系。气化温度和气化剂类型既影响着产气效率、煤气质量及污染物种类与含量，又可使围岩破裂、污染地下水，乃至破坏生物圈、大气圈、水圈和岩石圈生态系统的稳定。
3)煤炭地下气化评价方法贯穿于资源与选区评价、工程技术评价、环境安全评价的全过程，同时，加强完善“一票否决”，可使评价结果更加准确。
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