Analysis of the difference between weathered coal and lignite in the conversion of biomethane
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摘要:
为查明风化煤与褐煤生物甲烷生成量差别的内在原因，分别选取风化煤和褐煤，以富集驯化的菌液为菌种来源，通过生物产气模拟，红外光谱、X射线光电子能谱、16srRNA测试、扫描电镜测试来分析风化煤与褐煤生物产气量差异性的内在机制。结果表明：褐煤的生物产气潜力（7.63 mL/g）大于风化煤（3.24 mL/g）；褐煤相比于风化煤，在产气过程中各类基团脱落明显，芳香类物质更多的被转化为小分子量的其它物质，同时酚碳或醚碳（C—O）氧化更加明显，有利于形成更多的小分子有机酸类物质；褐煤相较于风化煤在生物产气过程中表面侵蚀较严重，出现了较多的孔裂隙，使得有机质能够从这些孔隙中析出，有利于微生物进一步利用产气；褐煤中细菌和古菌多样性低于风化煤，但主要功能菌群占比较大，细菌中Macellibacteroides属和Lysinibacillus属占比达68.05%，古菌中Methanosarcina属和Methanobacterium属占比达89.99%，远大于风化煤，对煤中有机质的降解利用起到积极作用，能为后续产甲烷菌提供原料，因此褐煤更有利于被微生物利用产生物甲烷；风化煤的甲烷代谢类型为甲基类营养性区别于褐煤的氢营养型；在褐煤中微生物能够更好的利用乙酸作为碳源、葡萄糖和糖原能够被有效降解为丙酮酸，氧化（还原性）强，并产生供生化反应所需的ATP。研究结果为风化煤与褐煤产气差异机制提供理论参考，为今后风化煤与褐煤生物甲烷化利用提供现实意义。
Abstract:In order to find out the internal reasons for the difference in biological methane production between weathered coal and lignite, weathered coal and lignite were selected respectively, and the enriched and domesticated bacterial liquid was used as the source of bacteria. The internal mechanism of the difference in biological gas production between weathered coal and lignite was analyzed by biological gas production simulation, infrared spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, scanning electron microscopy and 16 S rRNA test. The results showed that the biogas production potential of lignite (7.63 mL/g) was higher than that of weathered coal (3.24 mL/g). Compared with weathered coal, in the process of gas production, various groups of lignite fall off obviously, aromatic substances are more converted into other substances with small molecular weight, and phenolic carbon or ether carbon (C—O) oxidation is more obvious, which is conducive to the formation of more small molecular organic acids. Compared with weathered coal, lignite has more serious surface erosion and more pore cracks in the process of biological gas production. The diversity of bacteria and archaea in lignite is lower than that in weathered coal, but the main functional flora accounts for a large proportion. The proportion of Macellibacteroides and Lysinibacillus in bacteria reaches 68.05%, and the proportion of Methanosarcina and Methanobacterium in archaea reaches 89.99%, which is much larger than that of weathered coal. It plays a positive role in the degradation and utilization of organic matter in coal and can provide raw materials for subsequent methanogens. Therefore, lignite is more conducive to the utilization of microbial products to produce methane. Methane metabolism type of weathered coal is methyl nutrition hydrogen nutrition type different from lignite. Microorganisms in lignite can make better use of acetic acid as a carbon source, glucose and glycogen can be effectively degraded into pyruvate, strong oxidation (reduction), and produce ATP for biochemical reactions. The research results provide a theoretical reference for the mechanism of gas production difference between weathered coal and lignite, and provide practical significance for the future biomethanation utilization of weathered coal and lignite.
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Keywords:
- biomethane /
- weathered coal /
- lignite /
- physical and chemical characteristics /
- microflora changes
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0. 引 言
对旋风机作为矿井广泛使用的主通风设备，其在小流量工况运行时极易出现旋转失速乃至喘振等失稳现象，严重影响其安全运行[1-2]。两级动叶之间的轴向间距作为对旋风机的重要结构参数，不仅与其效率、全压等性能参数密切相关，而且对对旋风机运行的稳定性也具有重要影响[3-4]。
大量研究表明，失速起始扰动具有2种典型的类型，一种是发展速度相对较慢、线性的大尺度模态型；另一种是发展速度相对较快、非线性的小尺度突尖型。MOORE和GREITZER[5]从系统稳定性的角度出发建立了压缩系统稳定性模型，该模型模拟得到压气机旋转失速起始的模态波，并认为压气机的旋转失速是由模态波引起的。VO等[6]提出了“突尖型”失速起始扰动出现的先决条件，即叶顶泄漏流发生前缘溢流和尾缘反流。然而，由于压气机、风机设计的多样性，现有文献中也常出现不同于模态波型和突尖波型的失速起始扰动类型。DELL’ERA等[7]发现了一种不同于模态波和突尖波的压气机叶根失速起始扰动，且其类型随工作转速不同而改变。YAMADA等[8]在所研究的压气机中发现，失速是从轮毂侧的分离开始的，随着分离范围的增长，逐步发展为旋转失速。李思敏等[9]、潘天宇等[10]在一台低速轴流压气机上，发现了特征为低频、轴对称、首发于叶根区域且其形成的失速团以较低转速沿周向旋转的失速起始扰动，称其为“局部喘振”。武文倩等[11]在实验中发现了起始于叶根的新型压气机失速起始形式，并通过数值方法对该压气机进行了研究，结果表明，静子叶根区域首先形成堵塞区，验证了失速起始扰动起源于叶根区域。XU等[12]研究了不同轴向间距下的压力损失分布，结果表明：当轴向间距减小时，静子的入射角减小，吸力侧的流动分离得到抑制，从而提高了升压能力。李传鹏等[13]发现轴向间距对压气机失速点流量影响显著，转子与静子轴向距离减小时，压气机失速推迟，并且压气机进入旋转失速的方式与轴向间距有关，轴向间距较大时，压气机进入多涡团全叶高旋转失速。HEWKIN-SMITH等[14]、杜鹃等[15]研究了压气机失速过程中叶顶间隙泄漏流前移的动力学机制，结果表明随着压气机的节流，叶顶泄漏流与主流的轴向动量比逐渐增大，从而推动压气机进入失速状态。JIANG等[16]和强冠杰等[17]研究了轮毂角区径向涡流与叶顶泄漏流相互作用引发叶顶失速的发生机制。总之，轴流压气机在不同设计或工作条件下的失速起始扰动类型、起始位置、发展及传播过程都存在显著差异。
通过数值模拟研究不同轴向间距下对旋风机的失速起始及其发展过程，揭示轴向间距对失速起始及其发展过程的影响规律，对于优化对旋风机结构及提高其运行稳定性具有重要意义。
1. 几何模型与网格划分
以FBCDZ-10-No20型对旋风机(下文简称风机)为对象，其设计工况流量为75 m3/s，前、后级叶片数分别为19、17，叶顶间隙为2 mm，两级转子额定转速为980 r/min，图1为其结构简图。
图2为5种轴向间距下风机全压效率随网格数的变化情况。当网格总数达到650万时，全压效率已基本保持不变，因此4种间距下整体计算域采用的网格数均为650万左右。
2. 数值模拟方法
2.1 数值计算方法
采用能够精准预测逆压梯度流动的SST（shear stress transport）k-ω湍流模型[18]，非定常计算采用隐式双时间步推进法，时间步长设为0.000 3 s，即在一个时间步内叶轮转过1.8°。
2.2 边界条件设置
数值模拟计算域以集流器入口、扩散器出口为入、出口边界，入口边界设置为总压入口，相对总压值为0；出口边界为静压出口；进气方式为轴向均匀进气；所有壁面均设为无滑移边界；计算过程中，通过逐步提升背压的方式逼近失速点。
2.3 监测点布置
为更好地了解风机叶轮内部的压力脉动情况，在后级叶轮通道内部设置压力监测点M1、M2、M3，布置方式如图3所示，M1、M2、M3分别位于10%、50%、90%叶高处。
3. 模拟结果分析
3.1 轴向间距对风机性能的影响
图4为5种轴向间距下的风机特性曲线。可以看出，随着轴向间距的增大，风机的失速临界流量逐渐增大，稳定运行范围逐渐缩小。根据计算结果及文献[6，10]，将5种不同轴向间距下的失速类型分为2类，一类是70、100、140 mm下的突尖型失速起始扰动；另一类是170、200 mm下的局部喘振型失速起始扰动。为此，选取了具有代表性的间距(70、170 mm)，用来揭示不同轴向间距时的失速起始扰动类型和失速发展过程。选取70 mm轴向间距是因为其为该型对旋风机的设计轴向间距，且其失速临界流量最小，失速裕度最大；选取170 mm轴向间距是由于当轴向间距增至170 mm后，失速临界流量已基本维持不变。另外，在相对合理的轴向间距范围内，2种间距下的失速临界流量相差最大且其涵盖了所出现的失速起始扰动类型。
3.2 轴向间距为170 mm时风机的失速过程分析
3.2.1 失速起始扰动的产生
角区分离通常是指在叶片吸力面尾缘和轮毂相连接的角区内出现的大面积分离、回流现象。图5为近失速阶段两级叶轮在叶高5%、95%处的速度矢量图，图6给出了近失速阶段两级叶轮的流线和不同叶高环面的静熵分布。由图5a和图6可知，随着出口背压的提高，后级叶轮的叶根吸力面尾缘区域首先出现失速起始扰动，并伴有角区分离，这种分离会造成低能流体在叶根区域聚集，而后在逆压梯度及离心力的作用下，形成沿吸力面尾缘上升的径向涡流，从而使叶根出现高熵区；前级叶片通道内的流动状态良好。由图5b和图6可知，两级的叶顶区域都未出现明显的流动分离现象。
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图 5 近失速工况两级叶轮的速度矢量Figure 5. The velocity vectors distribution of two-stage impellers under near stall condition![]()
图 6 两级叶轮流线和不同叶高环面静熵分布Figure 6. The streamline distribution of the two-stage impellers and static entropy distribution of the different blade height sections3.2.2 失速起始扰动的发展
图7为失速发展过程中不同时刻后级叶轮z=1.55 m(50%轴向弦长)截面处的静熵云图。失速涡团的整个发展过程历经约300个时间步，即0.09 s，并以出现失速起始扰动的时刻作为起始时刻。由图7a可见，设计流量下，后级叶片通道内流动良好，仅在叶顶存在因泄漏流引起的局部高熵区域。由图7b可见，后级叶根吸力面的径向涡流整体增强，从而引起叶根的高熵区扩大，各叶片通道内高熵区域的分布基本一致。由图7c可见，径向涡流在压力梯度和离心力的作用下进一步向叶顶迁移，此时堵塞区已沿径向延伸至各通道40%叶高处。由图7d—图7e可见，随着失速过程的发展，高熵区域沿周向呈现出明显的分布规律，即分散在各个通道内的径向涡流逐渐向某几个叶片通道聚集并增强，高熵区域沿径向自叶根扩展至80%叶高处，此时失速涡团已见雏形。由图7e—图7h可见，在风机进入完全失速过程中，失速涡团雏形在沿周向旋转过程中不断卷吸各通道内由角区分离产生的低能流体，从而形成成熟的失速涡团。
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图 7 失速发展过程中不同时刻后级叶轮的静熵分布Figure 7. Static entropy distribution of the rear-stage impeller developed from design conditions to full stall conditions3.2.3 失速涡团沿后级转向的传播规律
图8为完全失速阶段两级叶轮在不同时刻5%叶高处的轴向速度分布，以图7中成熟失速涡团的形成时刻0.09 s作为图8的起始时刻。因为风机的进气方向与z轴正方向相反，所以轴向反流区域的速度为正值。可见，成熟的失速涡团占据约2个叶片通道，为单涡团失速，其运动方向与后级叶轮的旋转方向相同，其旋转一周耗时0.18 s，而后级叶轮旋转周期仅需0.06 s，即失速涡团的转速约为后级叶轮转速的33.3%。失速涡团沿周向的传播机制与二维Emmons[19]模型类似，即进入失速的通道流动迅速恶化，退出失速的通道流动得到改善。
3.2.4 失速涡团的轴向传播规律
图9为完全失速阶段不同叶高环面的湍动能分布。沿轴向失速涡团扰动并未向前级叶轮区域传播而是限于后级叶轮和级间通道内，这是由于上游尾迹的干扰作用，抑制了失速涡团扰动向上游的传播；但其对于后级叶轮下游区域的影响范围较大，在5%叶高环面的下游4倍弦长处依然存在较大的高湍动能区。随着叶高的增加，失速涡团对于后级叶轮下游区域的影响范围变小，强度减弱。
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图 9 完全失速阶段不同叶高环面的湍动能分布Figure 9. Turbulent kinetic energy distribution of the different blade height sections under full stall conditions3.2.5 失速涡团的径向传播规律
图10为完全失速阶段两级叶轮在同一时刻不同叶高处的轴向速度云图。由图10a—图10e可见，因径向涡流引起的两级区域的轴向反流面积随叶高的增加，逐渐减小，在90%叶高处达到最小，仅占距一个叶片通道，轴向反流的强度也最弱。由图10e—图10f可见，此时由径向涡流引起的轴向反流面积已经很小，而由叶顶泄漏涡引起的反流面积却在不断扩大，2种不同成因的反流区在90%以上的某一叶高处汇合，形成全叶高失速涡团。
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图 10 不同叶高截面的轴向速度分布Figure 10. Velocity w distribution of the different blade height sections为分析径向涡流和叶顶泄漏流相互作用的规律，图11给出完全失速阶段后级叶轮叶片通道的流线分布。如图10中a区域所示，叶根区域的径向涡流速度较低，扭曲变形严重，但其影响范围较小，聚集于叶片吸力面的尾缘附近；如图11中b区域所示，当径向涡流到达叶顶区域后，其速度有所提高，影响范围扩大，并在逆压梯度的作用下出现轴向反流，堵塞后级叶轮通道的下游区域。由特性曲线分析易知，风机在轴向间距为170 mm时更易发生失速，原因可能在于径向涡流从叶根区域向叶顶区域迁移的过程中堵塞了叶根及后级叶顶的下游区域，从而使叶顶泄漏流无法随通道主流向下游流动，而是演化为叶顶泄漏涡，堵塞叶顶通道，使失速提前发生。
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图 11 完全失速阶段叶片通道内的流线Figure 11. The streamline distribution of the blade channel under full stall conditions3.2.6 旋转失速过程中径向监测点的压力信号
前文已对170 mm轴向间距下风机失速过程的流场结构进行分析，图12进一步给出风机在失速过程中后级叶轮监测点所监测到的动态压力信号，图中横坐标表示失速过程所对应的时间，第0 s表示失速起始时刻。为使压力信号便于观察，将M2、M3在M1的基础上分别向上平移2 000、4 000个单位。由图可知，从失速起始扰动发展为成熟失速涡团所需时间约0.09 s，与图7中失速起始扰动发展时间一致；另外，由图中M1点的压力脉动情况可得，失速团的转速约为后级叶轮转子转速的33.3%，与图8所得转速一致。从径向上看，M1、M2、M3能够同时监测到失速涡团的存在，说明该失速涡团为全叶高失速涡团。无论是失速起始阶段还是完全失速阶段，风机内部的压力脉动程度均是随着叶高的增加逐渐减弱，这是由于失速起始扰动及失速涡团均是在叶根区域产生并逐渐向叶顶区域发展。由图12结合图5a和图7b可以推断，轴向间距为170 mm时，风机失速起始扰动的类型为“局部喘振型”，其符合潘天宇等[7]提出的失速起始扰动特征。
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图 12 后级叶轮内监测点的压力脉动时域Figure 12. Pressure fluctuation time domain diagram of monitoring points of the rear-stage impeller3.3 两种轴向间距失速起始及其发展过程的对比
图13给出近失速阶段70 mm轴向间距下两级叶轮不同叶高处的速度矢量分布，由图13b可知，随着出口背压的提高，前级的叶顶区域首先出现失速起始扰动，并伴有前缘溢流和尾缘反流，而后级叶片通道内的流动良好。由图13a可知，两级叶轮叶根区域均未见明显的分离现象。结合文献[20]，轴向间距为70 mm时，风机的失速起始扰动为“突尖型”，符合VO等[4]提出的失速起始扰动特征，这明显不同于轴向间距为170 mm的情况。
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图 13 轴向间距为70 mm时不同叶高截面的速度矢量Figure 13. The velocity distribution of different blade height sections under the axial spacing of 70 mm图14—图15为70 mm轴向间距下两级静熵及湍动能分布。由图14可知，在失速发展阶段，两级的叶顶区域产生了整周的失速扰动，随着失速的发展，失速扰动也未能在某几个叶片通道内聚集，而是被冲散在各通道的叶顶区域。原因在于当两级动叶轴向间距较小时，在强烈动−动干涉的作用下，叶根区域的边界层分离被抑制，导致叶根分离区减小。在完全失速阶段，两级叶顶区域的扰动强度增大，扰动范围从叶顶沿径向扩展至70%叶高处。叶根的高熵区并未与叶顶的高熵区汇合，因此失速涡团类型属于多团部分叶高失速，这明显不同于风机在170 mm轴向间距下的失速涡团类型。由图15结合文献[20]可知，在70 mm轴向间距下，失速涡团先后在两级叶顶区域产生，前级产生的失速涡团可传播至前级叶轮的上游区域，导致上游1倍弦长内出现沿整周分布的高湍动能区，而后级产生的失速涡团对叶轮下游的影响范围较小，仅在叶轮尾缘附近存在高湍动能区。另外，受两级叶轮失速涡团的影响，两级叶轮之间也出现了高湍动能区。
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图 14 轴向间距为70 mm时两级叶轮的静熵分布Figure 14. The static entropy distribution of the two-stage impellers under the axial spacing of 70 mm![]()
图 15 轴向间距为70 mm时不同叶高环面的湍动能分布Figure 15. Turbulent kinetic energy distribution of the different blade height sections under the axial spacing of 70 mm4. 结 论
1）2种轴向间距下的失速起始及其发展过程具有显著差异，失速起始的流量也明显不同。与轴向间距为70 mm时相比，当风机轴向间距为170 mm时，在更大的流量下即开始发生失速。
2）失速起始扰动的首发位置、类型及流动特征具有明显不同。当轴向间距为70 mm时，风机的失速起始扰动类型为“突尖型”，其首发于前级叶轮的叶顶区域，并出现前缘溢流和尾缘反流现象；当轴向间距为170 mm时，风机的失速起始扰动类型为“局部喘振型”，其首发于后级叶轮叶根吸力面的尾缘区域，并出现角区分离现象。
3）不同轴向间距是通过改变叶顶泄漏流的轴向动量及叶片吸力面径向涡流的强度来影响失速发展过程的。当轴向间距为70 mm时，失速涡团由叶顶泄漏流发展而来；而当轴向间距为170 mm时，失速涡团则是由叶片吸力面径向涡流发展而来。
4）在完全失速阶段，轴向间距对于失速涡团沿轴向、径向及周向的传播都具有显著影响。当轴向间距为70 mm时，失速涡团先后在两级叶轮内产生，沿周向分散于各叶片通道的叶顶区域，沿轴向向上、下游传播，沿径向表现为部分叶高失速；而当轴向间距为170 mm时，失速涡团由后级叶轮产生的径向涡流沿周向聚集而成，其转速为后级叶轮转速的33.3%，沿轴向传播范围也限于后级叶轮区域，沿径向表现为全叶高失速。
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图 2 褐煤和风化煤产气前后红外光谱特征
Figure 2. Infrared spectral characteristics of lignite and weathered coal gas production peak
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图 3 生物产气高峰期褐煤与风化煤C（1s）的XPS拟合谱图
Figure 3. XPS fitting spectra of lignite and weathered coal C (1s) during biogas production peak
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图 4 产气高峰期褐煤与风化煤扫描电镜图
Figure 4. SEM images of lignite and weathered coal at the peak of gas production
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图 5 菌群多样性分析古菌韦恩图细菌韦恩图
Figure 5. Analysis of bacterial diversity Archaeal Venn diagram Bacterial Venn diagram
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图 6 褐煤与风化煤产气高峰期菌群组成及丰度
Figure 6. Composition and abundance of bacteria in lignite and weathered coal gas production peak
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图 7 风化煤与褐煤产气高峰期代谢通路统计
Figure 7. Statistics of metabolic pathways during the peak gas production of weathered coal and lignite
表 1 褐煤和风化煤工业分析和元素分析
Table 1 Proximate analysis and ultimate analysis of weathered coal and lignite
煤样 工业分析/% 元素分析/% Mad Aad Vad FCad Cdaf Hdaf Odaf Ndaf Sdaf 褐煤 7.46 10.71 44.58 37.25 40.43 4.40 21.47 0.40 1.34 风化煤 12.24 30.25 22.56 34.95 37.36 3.13 58.86 0.65 0 
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表 2 风化煤与褐煤生物产气数据
Table 2 Biogas production data of weathered coal and lignite
样品 底物
质量/g有机质
含量/g累计产
气量/mLCH4体积
分数/%CH4生成量/
(mL·g−1)风化煤 20 11.502 138±5 27.02 3.24 褐煤 20 16.366 234±6 53.36 7.63
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表 3 不同赋存形态有机碳的相对含量
Table 3 Relative contents of organic carbon in different forms
样品 C—C、C—H相对含量/% C—O相对含量/% C=O相对含量/% O—C=O相对含量/% 风化煤 89.49 3.91 3.08 3.52 褐煤 76.92 8.15 7.42 7.51
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表 4 不同底物下菌株的多样性指数分析
Table 4 Analysis of diversity index of strains under different substrates
菌株 样品 Chao1 Species Shannon 古菌 褐煤 51.91 51.81 2.16 风化煤 63.88 63.82 2.24 细菌 褐煤 679.88 674.53 4.83 风化煤 686.87 685.71 5.05
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